Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa một số kim loại oxide/UiO-66-NO2 trên nền polymer để xử lý chất hữu cơ độc hại
"Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa, đề xuất vật liệu mới cải tiến hiệu suất phản ứng 20% so với màng xúc tác truyền thống."
Năm xuất bản
Số trang
131
Thời gian đọc
20 phút
Lượt xem
0
Lượt tải
0
Phí lưu trữ
40 Point
Tổng quan nhanh
- Chủ đề:
- 1. Nghiên cứu màng xúc tác quang kim loại oxide/UiO-66-NO2 mới
- Số trang:
- 131 trang
- Trường:
- Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội
- Chuyên ngành:
- Hóa dầu
- Tác giả:
- Trịnh Lê Thiện
- Năm:
- 2025
Tóm tắt nội dung luận án
I. Nghiên cứu màng xúc tác quang kim loại oxide UiO 66 NO2 mới
Nghiên cứu tập trung vào phát triển các vật liệu tiên tiến để xử lý chất hữu cơ độc hại. Ô nhiễm từ các hợp chất hữu cơ đang là thách thức môi trường nghiêm trọng. Các phương pháp xử lý truyền thống thường kém hiệu quả hoặc tạo ra sản phẩm phụ độc hại. Do đó, cần có giải pháp mới, bền vững. Màng xúc tác quang chứa oxit kim loại bán dẫn kết hợp với khung hữu cơ kim loại (MOF) là hướng đi đầy hứa hẹn. Đặc biệt, vật liệu UiO-66-NO2 được chọn làm nền tảng chính. Vật liệu này sở hữu cấu trúc tinh thể ổn định và diện tích bề mặt lớn. Việc tích hợp oxit kim loại như CuO, Fe2O3, MnO2 vào UiO-66-NO2 giúp tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng và tạo ra các gốc tự do mạnh. Mục tiêu chính là tạo ra màng xúc tác dị thể hiệu quả. Màng này có khả năng phân hủy chất ô nhiễm dưới tác dụng của ánh sáng. Nghiên cứu này mang lại những đóng góp quan trọng trong việc cải thiện chất lượng môi trường nước. Các phương pháp tổng hợp và đặc trưng hóa vật liệu được thực hiện một cách tỉ mỉ. Điều này đảm bảo tính ổn định và hiệu suất cao của vật liệu cuối cùng. Phát triển màng ma trận hỗn hợp (mixed matrix membrane) là trọng tâm để ứng dụng thực tế.
1.1. Vấn đề ô nhiễm hữu cơ và nhu cầu xử lý hiệu quả
Chất hữu cơ độc hại, đặc biệt là thuốc nhuộm và dược phẩm, gây ô nhiễm nghiêm trọng cho nguồn nước. Các chất này tồn tại dai dẳng trong môi trường. Chúng ảnh hưởng đến sức khỏe con người và hệ sinh thái. Phương pháp xử lý nước thải hiện tại gặp nhiều hạn chế. Ví dụ, phương pháp sinh học không hiệu quả với tất cả các loại chất hữu cơ. Phương pháp hóa học thường tiêu tốn nhiều năng lượng và hóa chất. Điều này làm tăng chi phí và có thể tạo ra chất thải thứ cấp. Vì vậy, cần phát triển các công nghệ xử lý mới. Công nghệ này phải vừa hiệu quả, vừa thân thiện môi trường. Xúc tác quang là một trong những giải pháp tiềm năng. Công nghệ này sử dụng năng lượng ánh sáng để phân hủy chất ô nhiễm. Việc nghiên cứu các vật liệu xúc tác quang hiệu suất cao là cần thiết. Vật liệu này phải có khả năng hoạt động ổn định và tái sử dụng được.
1.2. Giới thiệu vật liệu MOF UiO 66 NO2 và kim loại oxide
UiO-66-NO2 là một loại khung hữu cơ kim loại (MOF) nổi bật. Vật liệu MOF này có tính ổn định hóa học và nhiệt cao. Đặc biệt, nhóm nitro (-NO2) trên phân tử liên kết hữu cơ ảnh hưởng đến tính chất điện tử của vật liệu. Điều này giúp tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng trong vùng nhìn thấy. Các kim loại oxide như CuO, Fe2O3 và MnO2 là những oxit kim loại bán dẫn. Chúng có khả năng xúc tác quang mạnh mẽ. Khi kết hợp với UiO-66-NO2, tạo ra vật liệu composite với hiệu suất xúc tác cải thiện. Các oxit này hoạt động như các điểm hoạt động quang xúc tác. Chúng cũng có thể tạo ra các cặp electron-lỗ trống hiệu quả hơn. Sự kết hợp này mang lại hiệu quả hiệp đồng. Mục đích là nâng cao khả năng phân hủy chất hữu cơ. Nghiên cứu này khai thác tối đa tiềm năng của từng thành phần. Đồng thời, khắc phục nhược điểm của vật liệu riêng lẻ. Vật liệu MOF UiO-66-NO2 đóng vai trò quan trọng trong việc tạo ra một cấu trúc vật liệu ổn định và hoạt động hiệu quả.
II. Phương pháp tổng hợp vật liệu MOF và màng xúc tác
Quy trình tổng hợp vật liệu là yếu tố then chốt quyết định hiệu suất cuối cùng. Nghiên cứu này sử dụng phương pháp tổng hợp nhiệt dung môi (solvothermal synthesis) để chế tạo UiO-66-NO2. Phương pháp này đảm bảo vật liệu có cấu trúc tinh thể đều và độ tinh khiết cao. Sau đó, các kim loại oxide được đưa vào cấu trúc UiO-66-NO2 thông qua các phương pháp khác nhau. Sự kết hợp này tạo ra các vật liệu composite hoạt động như các xúc tác dị thể. Bước tiếp theo là tổng hợp màng ma trận hỗn hợp (mixed matrix membrane). Màng này tích hợp vật liệu quang xúc tác vào nền polymer. Polymer polysulfone (PSf) thường được dùng làm vật liệu nền vì độ bền cơ học tốt và khả năng tạo màng dễ dàng. Màng TFC-PA (Thin-Film Composite Polyamide) được tạo ra trên nền PSf. Lớp polyamide mỏng này cung cấp bề mặt hoạt động chính. Các hạt xúc tác quang được phân tán đều trong lớp này. Điều này tăng cường diện tích tiếp xúc với chất ô nhiễm. Mỗi bước tổng hợp được tối ưu hóa. Điều này nhằm đảm bảo chất lượng và hiệu quả của màng xúc tác quang.
2.1. Quy trình tổng hợp nhiệt dung môi UiO 66 NO2
Tổng hợp UiO-66-NO2 được thực hiện bằng phương pháp solvothermal synthesis. Zirconium(IV) chloride và axit 2-nitroterephthalic được sử dụng làm tiền chất. Dung môi dimethylformamide (DMF) đóng vai trò quan trọng. Phản ứng diễn ra trong điều kiện nhiệt độ cao và áp suất thích hợp. Các điều kiện này được kiểm soát chặt chẽ. Điều này đảm bảo hình thành cấu trúc tinh thể ổn định của vật liệu MOF. Quá trình tổng hợp kéo dài vài giờ đến vài ngày. Sau đó, vật liệu được rửa sạch để loại bỏ tạp chất. Vật liệu UiO-66-NO2 thu được có cấu trúc lỗ xốp đặc trưng. Kích thước lỗ xốp đồng nhất và diện tích bề mặt lớn. Đây là những yếu tố quan trọng cho hoạt động xúc tác. Phương pháp này giúp điều chỉnh kích thước hạt và độ tinh thể. Điều này ảnh hưởng trực tiếp đến hiệu suất của màng xúc tác quang. Việc tối ưu hóa các thông số tổng hợp là cần thiết.
2.2. Tổng hợp oxit kim loại MOF và màng ma trận hỗn hợp
Các vật liệu composite kim loại oxide/UiO-66-NO2 được tổng hợp. Kim loại oxide (CuO, Fe2O3, MnO2) được kết hợp với UiO-66-NO2. Có thể sử dụng phương pháp ngâm tẩm hoặc kết tủa. Điều này giúp phân tán các hạt oxit kim loại bán dẫn lên bề mặt hoặc vào trong cấu trúc của UiO-66-NO2. Sau đó, các vật liệu composite này được tích hợp vào màng polymer. Màng ma trận hỗn hợp được tạo ra thông qua quá trình đảo pha. Polymer polysulfone (PSf) là polymer nền. Các hạt xúc tác quang được phân tán đều trong dung dịch polymer. Sau đó, dung dịch được đúc thành màng. Quá trình này tạo ra màng nền có cấu trúc lỗ xốp. Trên màng nền, một lớp mỏng polyamide được hình thành. Điều này tạo thành màng TFC-PA tích hợp vật liệu xúc tác. Sự phân bố đồng đều của các hạt xúc tác trong màng là yếu tố quan trọng. Nó ảnh hưởng đến hiệu quả xử lý chất hữu cơ.
III. Đặc trưng cấu trúc oxit kim loại bán dẫn và màng hỗn hợp
Việc đặc trưng hóa vật liệu là bước không thể thiếu để hiểu rõ cấu trúc và tính chất. Các kỹ thuật tiên tiến được áp dụng để phân tích vật liệu MOF, các vật liệu composite oxit kim loại/UiO-66-NO2 và màng xúc tác quang. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (XRD) cung cấp thông tin về độ tinh thể và cấu trúc pha. Phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR) xác nhận sự hiện diện của các nhóm chức và liên kết hóa học. Kính hiển vi điện tử quét (SEM) được sử dụng để khảo sát hình thái bề mặt và cấu trúc của vật liệu. SEM cũng cho thấy sự phân bố của các hạt xúc tác trong màng ma trận hỗn hợp. Phương pháp hấp phụ-giải hấp nitơ (BET) giúp xác định diện tích bề mặt riêng và kích thước lỗ xốp. Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Vis DRS) cung cấp thông tin về khả năng hấp thụ ánh sáng và năng lượng vùng cấm (Eg) của các oxit kim loại bán dẫn. Tất cả những thông tin này rất quan trọng. Chúng giúp đánh giá chất lượng vật liệu và dự đoán hiệu suất xúc tác dị thể của chúng. Điều này cũng xác định tiềm năng ứng dụng của màng xúc tác.
3.1. Phân tích cấu trúc hình thái vật liệu MOF và composite
Nhiễu xạ Rơnghen (XRD) xác nhận cấu trúc tinh thể của UiO-66-NO2. Các đỉnh nhiễu xạ đặc trưng được ghi nhận. Điều này chứng minh vật liệu MOF đã được tổng hợp thành công. Khi kim loại oxide được thêm vào, các đỉnh đặc trưng của CuO, Fe2O3 hoặc MnO2 cũng xuất hiện. Điều này cho thấy sự hình thành vật liệu composite. Phổ FTIR cung cấp bằng chứng về các nhóm chức. Các liên kết trong UiO-66-NO2 và kim loại oxide được xác định. Kính hiển vi điện tử quét (SEM) hiển thị hình thái hạt. SEM cũng cho thấy kích thước và sự phân bố của các hạt vật liệu. Cấu trúc vật liệu composite thường cho thấy sự kết hợp của các hạt kim loại oxide với khung UiO-66-NO2. Hình ảnh SEM cũng đánh giá độ đồng đều. Nó cũng cho thấy sự phân tán của các hạt xúc tác trong màng ma trận hỗn hợp. Điều này đảm bảo hoạt động hiệu quả của màng xúc tác quang.
3.2. Đặc tính quang học và diện tích bề mặt màng xúc tác
Phổ UV-Vis DRS được sử dụng để nghiên cứu tính chất quang học. Phổ này cho biết khả năng hấp thụ ánh sáng của vật liệu. Nó cũng giúp xác định năng lượng vùng cấm (Eg) của các oxit kim loại bán dẫn và UiO-66-NO2. Eg thấp hơn thường dẫn đến khả năng hấp thụ ánh sáng trong vùng nhìn thấy tốt hơn. Điều này tăng cường hiệu quả xúc tác quang. Phương pháp BET đánh giá diện tích bề mặt riêng và thể tích lỗ xốp. Diện tích bề mặt lớn cung cấp nhiều vị trí hoạt động hơn cho phản ứng xúc tác dị thể. Các vật liệu MOF nổi tiếng với diện tích bề mặt cao. Việc kết hợp với kim loại oxide có thể giữ hoặc thậm chí cải thiện đặc tính này. Điều này rất quan trọng cho các ứng dụng xử lý chất hữu cơ. Màng xúc tác quang cần có diện tích bề mặt hiệu quả để tối đa hóa tiếp xúc với chất ô nhiễm. Đặc tính quang học tốt là chìa khóa cho hiệu quả dưới ánh sáng mặt trời.
IV. Đánh giá hiệu quả xúc tác dị thể xử lý chất hữu cơ
Hiệu quả của các vật liệu và màng xúc tác quang được đánh giá thông qua khả năng phân hủy Methylene Blue (MB). MB là một chất nhuộm hữu cơ thường được sử dụng làm chất ô nhiễm mô hình. Các thí nghiệm được thực hiện dưới ánh sáng, mô phỏng điều kiện tự nhiên. Các yếu tố như thời gian phản ứng, nồng độ chất xúc tác và pH được khảo sát. Kết quả cho thấy sự cải thiện đáng kể về hiệu suất phân hủy khi có mặt vật liệu kim loại oxide/UiO-66-NO2. So sánh giữa các loại kim loại oxide khác nhau cũng được thực hiện. Điều này giúp xác định vật liệu tối ưu. Khả năng tái sử dụng và độ ổn định của màng xúc tác cũng được kiểm tra. Một vật liệu xúc tác dị thể lý tưởng phải duy trì hoạt động sau nhiều chu trình. Cơ chế phân hủy cũng được nghiên cứu. Các gốc tự do như •OH, O2•- và các lỗ trống h+ đóng vai trò chính. Việc xác định tác nhân phân hủy chính giúp tối ưu hóa thiết kế vật liệu. Điều này hướng tới mục tiêu xử lý chất hữu cơ độc hại một cách hiệu quả và bền vững.
4.1. Khảo sát khả năng phân hủy Methylene Blue của vật liệu
Vật liệu UiO-66-NO2 và các composite kim loại oxide/UiO-66-NO2 được thử nghiệm. Chúng được sử dụng để phân hủy Methylene Blue (MB). Thí nghiệm diễn ra trong dung dịch lỏng. Nguồn sáng được bật để kích hoạt phản ứng quang xúc tác. Nồng độ MB được theo dõi theo thời gian. Phổ UV-Vis được sử dụng để đo nồng độ còn lại của MB. Kết quả cho thấy các vật liệu composite có hiệu suất phân hủy tốt hơn so với UiO-66-NO2 đơn lẻ. Điều này là do sự kết hợp của oxit kim loại bán dẫn. Chúng tạo ra nhiều cặp electron-lỗ trống hơn. Hoặc chúng tăng khả năng hấp thụ ánh sáng. Từng loại kim loại oxide (CuO, Fe2O3, MnO2) cho thấy hiệu quả khác nhau. Việc tối ưu hóa tỷ lệ giữa kim loại oxide và UiO-66-NO2 là quan trọng. Điều này giúp đạt được hiệu suất phân hủy cao nhất cho chất hữu cơ. Đây là bước cơ bản để đánh giá hoạt tính của các xúc tác dị thể.
4.2. Hiệu suất xử lý chất hữu cơ của màng xúc tác quang
Màng TFC-PA tích hợp vật liệu xúc tác quang được kiểm tra khả năng phân hủy MB. Màng được đặt trong một hệ thống lò phản ứng. Dung dịch MB chảy qua màng dưới ánh sáng. Hiệu suất phân hủy được tính toán dựa trên sự giảm nồng độ MB. Màng ma trận hỗn hợp cho thấy khả năng xử lý liên tục. Điều này là ưu điểm lớn so với việc sử dụng bột xúc tác. Bột xúc tác cần được tách ra khỏi dung dịch sau phản ứng. Màng có độ bền cơ học và hóa học tốt. Điều này giúp màng hoạt động ổn định trong thời gian dài. Khả năng tái sử dụng của màng cũng được đánh giá qua nhiều chu kỳ. Màng cần duy trì hiệu quả xử lý sau nhiều lần sử dụng. Nghiên cứu tập trung vào tối ưu hóa điều kiện hoạt động. Điều này bao gồm cường độ ánh sáng, tốc độ dòng chảy và pH. Hiệu suất cao của màng xúc tác quang là minh chứng cho tiềm năng ứng dụng thực tiễn của vật liệu MOF và oxit kim loại bán dẫn.
V. Tiềm năng ứng dụng màng xúc tác quang trong xử lý nước
Kết quả nghiên cứu mở ra nhiều triển vọng cho ứng dụng màng xúc tác quang trong xử lý nước. Màng ma trận hỗn hợp cung cấp một giải pháp hiệu quả. Chúng kết hợp khả năng tách của màng với hoạt tính xúc tác của vật liệu. Ưu điểm nổi bật của hệ thống màng này là khả năng xử lý liên tục. Đồng thời, không cần bước tách xúc tác sau phản ứng. Điều này làm giảm chi phí vận hành và nâng cao hiệu quả tổng thể. Vật liệu MOF UiO-66-NO2 và các composite kim loại oxide/UiO-66-NO2 cho thấy hoạt tính xúc tác dị thể mạnh mẽ. Chúng có khả năng phân hủy chất hữu cơ độc hại dưới tác dụng của ánh sáng. Đặc biệt là ánh sáng mặt trời. Điều này phù hợp cho các ứng dụng ngoài trời hoặc ở những nơi có nguồn năng lượng hạn chế. Nghiên cứu cũng góp phần vào việc phát triển các vật liệu xanh. Vật liệu này có thể giải quyết các vấn đề môi trường cấp bách. Hướng phát triển trong tương lai bao gồm tối ưu hóa quy mô sản xuất. Đồng thời, thử nghiệm màng với các loại chất ô nhiễm phức tạp hơn. Điều này nhằm đưa công nghệ này vào ứng dụng thực tiễn.
5.1. Ưu điểm của màng xúc tác dị thể trong công nghệ xử lý
Màng xúc tác dị thể mang lại nhiều lợi ích so với xúc tác dạng bột. Chúng dễ dàng thu hồi sau quá trình xử lý nước. Điều này loại bỏ bước lọc hoặc ly tâm tốn kém. Màng có thể được thiết kế dưới dạng mô-đun. Điều này cho phép mở rộng quy mô dễ dàng. Chúng cũng có độ bền cơ học tốt. Điều này đảm bảo tuổi thọ dài cho hệ thống xử lý. Việc tích hợp oxit kim loại bán dẫn và vật liệu MOF như UiO-66-NO2 vào màng polymer tạo ra cấu trúc ổn định. Cấu trúc này có hoạt tính xúc tác cao. Màng xúc tác quang có khả năng hoạt động liên tục. Điều này rất quan trọng trong các nhà máy xử lý nước thải. Hơn nữa, vật liệu MOF giúp phân tán đều các hạt xúc tác. Điều này tối ưu hóa bề mặt tiếp xúc với chất ô nhiễm. Việc sử dụng màng ma trận hỗn hợp giảm thiểu sự thất thoát xúc tác. Đồng thời, nó tăng cường hiệu quả sử dụng vật liệu. Đây là một bước tiến quan trọng trong công nghệ xử lý chất hữu cơ.
5.2. Hướng phát triển và ứng dụng trong môi trường thực tế
Nghiên cứu này là nền tảng cho các ứng dụng trong môi trường thực tế. Cần tiếp tục tối ưu hóa quy trình tổng hợp. Điều này nhằm giảm chi phí sản xuất và tăng hiệu suất. Việc thử nghiệm màng với các loại nước thải công nghiệp đa dạng hơn là cần thiết. Điều này bao gồm nước thải chứa hỗn hợp các chất hữu cơ độc hại khác nhau. Các nghiên cứu về độ bền lâu dài của màng trong điều kiện khắc nghiệt cũng quan trọng. Cần đánh giá khả năng chống tắc nghẽn của màng. Đồng thời, nghiên cứu khả năng làm sạch bề mặt màng. Hướng phát triển trong tương lai có thể bao gồm tích hợp màng xúc tác quang vào hệ thống xử lý nước hiện có. Hoặc phát triển các thiết bị xử lý nước di động. Vật liệu MOF như UiO-66-NO2 hứa hẹn tạo ra các màng xúc tác hiệu quả hơn. Chúng có thể góp phần vào việc giải quyết vấn đề ô nhiễm nước toàn cầu.
Mục lục chi tiết luận án
Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Tải đầy đủ (131 trang)Trích đoạn nội dung luận án
Tải xuống để đọc toàn bộĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Trịnh Lê Thiện NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP MÀNG XÚC TÁC CHỨA MỘT SỐ KIM LOẠI OXIDE/UiO-66-NO2 TRÊN NỀN POLYMER ĐỂ XỬ LÝ CHẤT HỮU CƠ ĐỘC HẠI LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC Hà Nội, 2025 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Trịnh Lê Thiện NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP MÀNG XÚC TÁC CHỨA MỘT SỐ KIM LOẠI OXIDE/UiO-66-NO2 TRÊN NỀN POLYMER ĐỂ XỬ LÝ CHẤT HỮU CƠ ĐỘC HẠI Chuyên ngành: HÓA DẦU Mã số: 9520301.02 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. TRỊNH XUÂN ĐẠI Hà Nội, 2025 LỜI CAM ĐOAN Tác giả xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của bản thân tác giả. Các kết quả nghiên cứu và các kết luận trong luận án này là trung thực và không sao chép từ bất kỳ một nguồn tài liệu nào và dưới bất kỳ hình thức nào. Việc tham khảo các nguồn tài liệu đã được thực hiện trích dẫn và ghi nguồn tài liệu tham khảo đúng quy định.
Tác giả luận án Trịnh Lê Thiện LỜI CẢM ƠN Trước hết, tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến Giáo sư Lê Thanh Sơn - người thầy đáng kính đã tiếp nhận, giao đề tài, luôn tận tình hướng dẫn và tạo mọi điều kiện thuận lợi để tôi có thể hoàn thành chặng đường nghiên cứu sinh. Tôi cũng xin chân thành cảm ơn Tiến sĩ Trịnh Xuân Đại - người thầy mẫu mực, người anh thân thiết đã trực tiếp hướng dẫn và hỗ trợ tôi rất nhiều trong suốt quá trình thực hiện luận án. Xin gửi lời cảm ơn trân trọng đến toàn thể các thầy cô trong Khoa Hóa học, đặc biệt là các thầy cô của Bộ môn Hóa dầu và phòng thí nghiệm Công nghệ Hóa học, những người đã truyền đạt cho tôi không chỉ kiến thức chuyên môn quý báu, mà còn là những bài học, kỹ năng và kinh nghiệm sống vô giá. Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn thân thương nhất đến gia đình - những người luôn yêu thương, tin tưởng và ủng hộ tôi vô điều kiện.
Tôi cũng biết ơn anh chị em và bạn bè thân thiết đã luôn đồng hành, giúp đỡ tôi trong suốt hành trình học tập và nghiên cứu vừa qua. Trịnh Lê Thiện MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN MỤC LỤC. 1 DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT. 4 DANH MỤC HÌNH VẼ.
5 DANH MỤC BẢNG. Lý do chọn đề tài. Mục đích, đối tượng và phạm vi nghiên cứu. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn.
Ý nghĩa khoa học. Ý nghĩa thực tiễn. Những đóng góp mới của luận án. 16 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN.
Vấn đề ô nhiễm chất hữu cơ tại Việt Nam. Thực trạng hiện nay. Nguồn gốc phát thải các chất hữu cơ. Các phương pháp xử lý chất hữu cơ ô nhiễm và thách thức hiện tại.
Các kim loại oxide CuO, Fe2O3, MnO2. Cấu tạo và cơ chế hoạt động của màng quang xúc tác. Vật liệu màng xúc tác – Vai trò của polymer. Màng TFC-PA.
Vật liệu khung hữu cơ - kim loại MOFs. 40 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU. Hoá chất và thiết bị. Thiết bị và dụng cụ.
Quy trình tổng hợp vật liệu. Tổng hợp vật liệu UiO-66-NO2. Tổng hợp vật liệu CuO/UiO-66-NO2. Tổng hợp vật liệu Fe 2 O3 /UiO-66-NO2.
Tổng hợp vật liệu MnO 2 /UiO-66-NO2. Quy trình tổng hợp màng xúc tác quang. Tổng hợp màng nền polysunfone. Tổng hợp màng TFC-PA tích hợp vật liệu quang xúc tác.
Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu, đặc trưng màng xúc tác quang. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (XRD). Phương pháp phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR). Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (SEM).
Phương pháp hấp phụ - giải hấp nitơ (BET). Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Vis DRS). Khảo sát khả năng xử lý MB của các vật liệu xúc tác quang. Khảo sát khả năng xử lý MB của màng TFC-PA mang vật liệu xúc tác quang.
Khảo sát tác nhân phân hủy chính. Phương pháp xử lý số liệu. 49 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN. Đặc trưng các vật liệu MOFs và các vật liệu kim loại oxide/MOF.
Vật liệu UiO-66-NO2. Vật liệu CuO/UiO-66-NO2. Vật liệu Fe 2 O3 /UiO-66-NO2. Vật liệu MnO 2 /UiO-66-NO2.
Đặc trưng các màng mang vật liệu xúc tác quang. Đặc trưng của màng xúc tác quang CuO/UiO-66-NO2 /TFC- PA. Đặc trưng của màng xúc tác quang Fe 2 O3 /UiO-66-NO2 /TFC- PA. Đặc trưng của màng xúc tác quang MnO 2 /UiO-66-NO2 /TFC- PA.
Khảo sát khả năng xử lý MB của vật liệu xúc tác. Vật liệu CuO/UiO-66-NO2. Vật liệu Fe 2 O3 /UiO-66-NO2. Vật liệu MnO 2 /UiO-66-NO2.
Khảo sát khả năng xử lý MB của màng xúc tác. Màng CuO/UiO-66-NO2 /TFC-PA. Màng Fe 2 O3 /UiO-66-NO2 /TFC-PA. Màng MnO 2 /UiO-66-NO2 /TFC-PA.
116 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH NGHIÊN CỨU. 118 CÔNG BỐ TẠI CÁC HỘI NGHỊ QUỐC TẾ VÀ QUỐC GIA. 119 TÀI LIỆU THAM KHẢO. 120 3 DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT AOPs Advanced oxidation processes Quá trình oxy hoá nâng cao MOFs Metal-organic frameworks Vật liệu khung hữu cơ-kim loại Eg Energy gap Năng lượng vùng cấm MB Methylene blue Xanh methylen UV Ultraviolet Cực tím SBU Secondary building unit Đơn vị cấu trúc thứ cấp DMF Dimethylformamide PSf Polysulfone MPD m-phenylenediamine TMC Trimesol chloride TFC-PA Thinfilm composite-colyamide Composite lớp mỏng- polyamide PA Polyamide EDTA Ethylenediaminetetraacetic acid DMSO Dimethyl sulfoxide p-BQ p-Benzoquinone IPA Isopropyl alcohol XRD X-ray Diffraction Nhiễu xạ tia X Hồng ngoại biến đổi Fourier sử Attenuated total reflectance- ATR-FTIR dụng kỹ thuật phản xạ toàn phần Fourier transform infrared suy giảm EDX Energy dispersive X-ray SEM Scanning electron microscope Kính hiển vi điện tử quét BET Brunauer–Emmett–Teller UV-Vis Ultraviolet-visible diffuse Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại DRS reflectance spectroscopy khả kiến 4 DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Cấu trúc tinh thể của CuO [22] .2: Cấu trúc tinh thể của α-Fe2O3, γ-Fe2O3 và ε-Fe2O3 [35] .3: Cơ chế quang xúc tác phân hủy chất hữu cơ của MnO2 [14] .5: MOFs tạo ra từ các nút kim loại khác nhau và các phối tử bắc cầu [68] .6: Quá trình quang xúc tác của vật liệu MOFs [81] .7: Cấu trúc UiO-66-NO2 [30] .8: Công thức cấu tạo của MB [28] .1: Quy trình tổng hợp vật liệu UiO-66-NO2 .2: Mô tả quá trình tạo màng TFC-PA .1: Giản đồ XRD của vật liệu UiO-66-NO2 .2: Phổ ATR-FTIR của vật liệu UiO-66-NO2 .3: Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp N2 (BET) của vật liệu UiO-66-NO2 .4: Ảnh SEM của vật liệu UiO-66-NO2 .5: Phổ UV-Vis DRS của vật liệu UiO-66- NO2 .6: Giản đồ Tauc của vật liệu UiO-66- NO2 .7: Giản đồ XRD của vật liệu CuO/UiO-66-NO2.8: Phổ ATR-FTIR của vật liệu CuO/UiO-66-NO2.9: Phổ EDX-mapping của Zr và Cu trong vật liệu CuO/UiO-66-NO2 .10: Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp N2 (BET) của vật liệu CuO/UiO-66- NO2 .11: Ảnh SEM của vật liệu CuO/UiO-66-NO2 .12: Phổ UV-Vis DRS của vật liệu CuO/UiO-66-NO2 với các hàm lượng CuO khác nhau.13: Giản đồ Tauc của vật liệu CuO/UiO-66-NO2 với các hàm lượng CuO khác nhau.14: Giản đồ XRD của vật liệu Fe2O3/UiO-66-NO2.15: Phổ ATR-FTIR của vật liệu Fe2O3/UiO-66-NO2.16: Phổ EDX-mapping của Zr và Fe trong vật liệu Fe2O3/UiO-66-NO2 .17: Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp N2 (BET) .18: Ảnh SEM của vật liệu Fe2O3/UiO-66-NO2 .19: Phổ UV-Vis DRS của vật liệu Fe2O3/UiO-66-NO2 với các hàm lượng Fe2O3 khác nhau .20: Giản đồ Tauc của vật liệu Fe2O3/UiO-66-NO2 với các hàm lượng Fe2O3 khác nhau.21: Giản đồ XRD của vật liệu MnO2/UiO-66-NO2 .22: Phổ ATR-FTIR của vật liệu MnO2/UiO-66-NO2 .23: Phổ EDX-mapping của Zr và Mn trong vật liệu MnO2/UiO-66-NO2 .24: Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp N2 (BET) của vật liệu MnO2/UiO-66- NO2 .25: Ảnh SEM của vật liệu MnO2/UiO-66-NO2 .26: Phổ UV-Vis DRS của vật liệu MnO2/UiO-66-NO2 với các hàm lượng MnO2 khác nhau .27: Giản đồ XRD của màng CuO/UiO-66-NO2/TFC-PA.28: Phổ ATR-FTIR của màng CuO/UiO-66-NO2/TFC-PA.29: Phổ EDX-mapping của Zr, Cu, O và S trong màng CuO/UiO-66- NO2/TFC-PA .30: Phổ UV-Vis DRS của màng CuO/UiO-66-NO2/TFC-PA với các hàm lượng CuO/UiO-66-NO2 khác nhau .31: Giản đồ Tauc của màng CuO/UiO-66-NO2/TFC-PA với các hàm lượng CuO/UiO-66-NO2 khác nhau .32: Giản đồ XRD của màng Fe2O3/UiO-66-NO2/TFC-PA .33: Phổ ATR-FTIR của màng Fe2O3/UiO-66-NO2/TFC-PA .34: Phổ EDX-mapping của Zr, Fe, S và O trong màng Fe2O3/UiO-66- NO2/TFC-PA .35: Phổ UV-Vis DRS của màng Fe₂O₃/UiO-66-NO2/TFC-PA với các hàm lượng Fe₂O₃/UiO-66-NO2 khác nhau .36: Đồ thị đường cong Tauc của màng Fe₂O₃/UiO-66-NO2/TFC-PA với các hàm lượng Fe₂O₃/UiO-66-NO2 khác nhau .37: Giản đồ XRD của màng MnO2/UiO-66-NO2/TFC-PA .38: Phổ ATR-FTIR của màng MnO2/UiO-66-NO2/TFC-PA .39: Phổ EDX-mapping của Zr, Mn, S và O trong màng MnO2/UiO-66- NO2/TFC-PA .40: Ảnh hưởng của nhiệt độ tổng hợp vật liệu đến khả năng xúc tác quang của CuO/UiO-66-NO2 .41: Ảnh hưởng thời gian tổng hợp vật liệu đến khả năng xúc tác quang của CuO/UiO-66-NO2 .42: Ảnh hưởng lượng CuO được mang lên UiO-66-NO2 đến khả năng xúc tác quang của CuO/UiO-66-NO2 .43: Ảnh hưởng của nồng độ MB ban đầu đến khả năng xúc tác quang của CuO/UiO-66-NO2 .44: Ảnh hưởng của khối lượng vật liệu đến khả năng xúc tác quang của CuO/UiO-66-NO2 .45: Ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến khả năng xúc tác quang của Fe2O3/UiO-66-NO2.46: Ảnh hưởng của thời gian nung đến khả năng xúc tác quang của Fe2O3/UiO-66-NO2.47: Ảnh hưởng của hàm lượng Fe2O3 mang lên UiO-66-NO2 đến khả năng xúc tác quang của Fe2O3/UiO-66-NO2 .48: Ảnh hưởng của nồng độ MB đến khả năng xúc tác quang của Fe2O3/UiO- 66-NO2 .49: Ảnh hưởng của khối lượng chất xúc tác đến khả năng xúc tác quang của Fe2O3/UiO-66-NO2.50: Thời gian cân bằng hấp phụ của vật liệu MnO2/UiO-66-NO2 .51: Thời gian cân bằng hấp phụ của màng CuO/UiO-66-NO2/TFC-PA .52: Đồ thị biểu diễn sự ảnh hưởng của khối lượng xúc tác đến khả năng quang xúc tác của màng CuO/UiO-66-NO2/TFC-PA.53: Đồ thị biểu diễn sự ảnh hưởng của pha phân tán đến khả năng quang xúc tác của màng CuO/UiO-66-NO2/TFC-PA .54: Đồ thị biểu diễn sự ảnh hưởng của thời gian trùng hợp đến khả năng quang xúc tác của màng CuO/UiO-66-NO2/TFC-PA .56: Động học biểu kiến bậc một dạng tuyến tính của màng CuO/UiO-66- NO2/TFC-PA đối với MB .57: Động học biểu kiến bậc hai dạng tuyến tính của màng CuO/UiO-66- NO2/TFC-PA đối với MB .58: Kết quả khảo sát tác nhân phân hủy chính của màng CuO/UiO-66- NO2/TFC-PA .59: Thời gian cân bằng hấp phụ của màng Fe2O3/UiO-66-NO2/PA với MB .60: Ảnh hưởng của hàm lượng Fe2O3/UiO-66-NO2 trên màng đến khả năng quang xúc tác của màng Fe2O3/UiO-66-NO2/TFC-PA .61: Ảnh hưởng của pha phân tán đến khả năng quang xúc tác của màng Fe2O3/UiO-66-NO2/TFC-PA.62: Ảnh hưởng của thời gian trùng hợp đến khả năng quang xúc tác của màng Fe2O3/UiO-66-NO2/TFC-PA.63: Khả năng tái sinh của màng xúc tác quang Fe2O3/UiO-66-NO2/TFC-PA .64: Đồ thị động học biểu kiến bậc một dạng tuyến tính của màng Fe2O3/UiO- 66-NO2/TFC-PA đối với MB .65: Đồ thị động học biểu kiến bậc hai dạng tuyến tính của màng Fe2O3/UiO- 66-NO2/TFC-PA đối với MB .
Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ
Trích dẫn luận án này
Trịnh Lê Thiện (2025). Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa kim loại oxide/UiO-66-NO2 [Luận án tiến sĩ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội]. LuanAn.net. https://luanan.net/ky-thuat-hoa-hoc-thuc-pham/cong-nghe-hoa-hoc/nghien-cuu-tong-hop-mang-xuc-tac-chua-kim-loai-oxide-uio-66-no2
Câu hỏi thường gặp
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa kim loại oxide/UiO-66-NO2" nghiên cứu về vấn đề gì?
"Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa, đề xuất vật liệu mới cải tiến hiệu suất phản ứng 20% so với màng xúc tác truyền thống."
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa kim loại oxide/UiO-66-NO2" được bảo vệ tại trường nào?
Luận án này được bảo vệ tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội. Năm bảo vệ: 2025.
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa kim loại oxide/UiO-66-NO2" thuộc chuyên ngành gì?
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa kim loại oxide/UiO-66-NO2" thuộc chuyên ngành Hóa dầu. Danh mục: Công Nghệ Hóa Học.
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa kim loại oxide/UiO-66-NO2" có bao nhiêu trang?
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa kim loại oxide/UiO-66-NO2" có 131 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.
Cách tải luận án "Nghiên cứu tổng hợp màng xúc tác chứa kim loại oxide/UiO-66-NO2" về máy như thế nào?
Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.