Nghiên cứu chế tạo xúc tác axit-bazơ rắn và kim loại chuyển hóa biomass thành axit levulinic - Luận án tiến sĩ Hóa học
Luận án tiến sĩ nghiên cứu xúc tác sinh học biến biomass thành axit levulinic, giải pháp bền vững sản xuất hóa chất xanh.
Năm xuất bản
Số trang
166
Thời gian đọc
25 phút
Lượt xem
0
Lượt tải
0
Phí lưu trữ
50 Point
Tổng quan nhanh
- Chủ đề:
- Chuyển hóa biomass thành axit levulinic: Tổng quan
- Số trang:
- 166 trang
- Trường:
- Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội
- Chuyên ngành:
- Hoá Vô cơ
- Tác giả:
- Kiều Thanh Cảnh
- Năm:
- 2019
Tóm tắt nội dung luận án
I.Chuyển hóa biomass thành axit levulinic Tổng quan
Nghiên cứu tập trung vào quá trình chuyển hóa biomass thực vật thành các sản phẩm hóa học có giá trị cao. Đây là một định hướng quan trọng trong phát triển công nghệ biorefinery. Mục tiêu là biến đổi nguồn tài nguyên sinh khối dồi dào thành các hợp chất nền. Các hợp chất này đóng vai trò then chốt trong ngành công nghiệp hóa chất. Việc sử dụng biomass giúp giảm sự phụ thuộc vào nhiên liệu hóa thạch. Đồng thời, nó góp phần xây dựng nền kinh tế bền vững hơn. Axit levulinic (LA) là một trong những hợp chất nền được quan tâm đặc biệt. LA được mệnh danh là "nền tảng của 12 hóa chất hàng đầu" do Bộ Năng lượng Hoa Kỳ công nhận. Tiềm năng ứng dụng của LA rất rộng lớn. Nó có thể được dùng để sản xuất nhiên liệu sinh học, polyme, hóa chất đặc biệt. Quá trình chuyển hóa biomass cần các hệ xúc tác hiệu quả. Luận án này đã khám phá các loại xúc tác mới. Các hệ xúc tác này thúc đẩy quá trình chuyển hóa từ biomass thành axit levulinic và γ-valerolactone (GVL) một cách tối ưu. Việc phát triển công nghệ xúc tác mới có ý nghĩa lớn. Nó mở ra hướng đi cho ngành hóa học xanh và năng lượng tái tạo.
1.1. Tiềm năng biomass và năng lượng tái tạo
Biomass thực vật là nguồn tài nguyên hữu cơ khổng lồ, có khả năng tái tạo. Nó bao gồm phụ phẩm nông nghiệp, lâm nghiệp và chất thải sinh hoạt. Biến đổi biomass thành các hóa chất có giá trị là trọng tâm của công nghệ biorefinery. Mục tiêu là tạo ra các sản phẩm hóa học và nhiên liệu. Điều này giúp thay thế các sản phẩm có nguồn gốc từ dầu mỏ. Công nghệ này góp phần đáng kể vào việc giảm phát thải khí nhà kính. Nó cũng thúc đẩy sử dụng năng lượng tái tạo. Việc khai thác tiềm năng biomass mang lại lợi ích kinh tế và môi trường. Nó tạo ra các chuỗi giá trị mới trong nông nghiệp và công nghiệp.
1.2. Axit levulinic Khối vật liệu nền quan trọng
Axit levulinic (LA) là một hóa chất nền đa năng. Nó có thể được tổng hợp từ nhiều loại biomass giàu carbohydrate. LA đóng vai trò là tiền chất cho nhiều sản phẩm khác. Các sản phẩm này bao gồm nhiên liệu sinh học (như methyl tetrahydrofuran), polyme, nhựa, dược phẩm. Việc chuyển hóa biomass thành axit levulinic là bước đầu tiên quan trọng. Nó mở ra cánh cửa cho việc sản xuất hàng loạt các hóa chất giá trị cao. Điều này thúc đẩy sự phát triển của công nghiệp hóa học xanh. Quá trình sản xuất LA hiệu quả là yếu tố then chốt. Nó quyết định tính khả thi kinh tế của toàn bộ chuỗi biorefinery.
1.3. Mục tiêu nghiên cứu chuyển hóa biomass
Nghiên cứu này đặt mục tiêu phát triển các hệ xúc tác mới. Các hệ xúc tác này phải hiệu quả cho quá trình chuyển hóa dẫn xuất biomass. Mục đích là tạo ra axit levulinic và γ-valerolactone. Nghiên cứu tập trung vào các xúc tác axit-bazơ rắn và xúc tác kim loại. Các xúc tác này có khả năng hoạt động tốt trong điều kiện phản ứng tối ưu. Luận án cũng khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất chuyển hóa. Mục tiêu là tối ưu hóa quy trình tổng hợp. Kết quả nghiên cứu góp phần vào việc phát triển công nghệ sản xuất hóa chất từ biomass. Nó hướng tới một nền công nghiệp bền vững và thân thiện môi trường.
II.Nghiên cứu xúc tác dị thể cho biomass và axit levulinic
Việc chuyển hóa biomass thành các hợp chất có giá trị đòi hỏi sự phát triển của các hệ xúc tác tiên tiến. Đặc biệt, xúc tác dị thể được ưu tiên do khả năng dễ dàng tách ra khỏi hỗn hợp phản ứng và tái sử dụng. Luận án này tập trung vào các loại xúc tác axit-bazơ rắn và xúc tác kim loại. Đây là những loại xúc tác hứa hẹn cho các phản ứng chuyển hóa carbohydrate. Các xúc tác này đóng vai trò quan trọng trong chuỗi phản ứng liên tiếp. Chuỗi phản ứng này bao gồm đồng phân hóa glucose, chuyển hóa fructose thành axit levulinic, và hydro hóa axit levulinic thành γ-valerolactone. Sự lựa chọn và thiết kế xúc tác phù hợp là yếu tố then chốt. Nó quyết định hiệu suất và tính chọn lọc của sản phẩm. Nghiên cứu đã khám phá các vật liệu mang khác nhau. Các vật liệu này nhằm tối ưu hóa phân tán và hoạt tính của các tâm xúc tác. Điều này giúp nâng cao hiệu quả tổng hợp axit levulinic và các dẫn xuất.
2.1. Vai trò chất xúc tác trong quá trình
Chất xúc tác đóng vai trò trung tâm trong quá trình chuyển hóa biomass. Chúng làm giảm năng lượng hoạt hóa của phản ứng. Điều này giúp tăng tốc độ phản ứng và nâng cao hiệu suất. Đối với chuỗi chuyển hóa từ biomass thành axit levulinic và γ-valerolactone, cần các loại xúc tác chuyên biệt. Mỗi bước phản ứng đòi hỏi một loại tâm xúc tác khác nhau. Ví dụ, xúc tác bazơ giúp đồng phân hóa glucose thành fructose. Xúc tác axit thúc đẩy quá trình dehidrat hóa fructose thành 5-hydroxymethylfurfural (HMF) và sau đó là axit levulinic. Xúc tác kim loại hỗ trợ phản ứng hydro hóa axit levulinic thành γ-valerolactone. Việc nghiên cứu và tối ưu hóa các chất xúc tác này là vô cùng quan trọng.
2.2. Xúc tác axit bazơ rắn và kim loại
Luận án tập trung vào hai nhóm xúc tác chính. Nhóm thứ nhất là xúc tác axit-bazơ rắn. Các vật liệu như hydrotalcite và SBA-15 biến tính được khảo sát. Hydrotalcite với tính bazơ của nó hiệu quả trong phản ứng đồng phân hóa glucose. SBA-15 biến tính với nhóm chức axit mạnh (như -SO3H) là xúc tác lý tưởng cho chuyển hóa fructose thành axit levulinic. Nhóm thứ hai là xúc tác kim loại. Đặc biệt, hạt vàng nano trên các chất mang khác nhau đã được nghiên cứu. Các xúc tác kim loại này thể hiện hoạt tính cao trong phản ứng hydro hóa. Chúng chuyển hóa axit levulinic thành γ-valerolactone. Sự kết hợp các loại xúc tác này cho phép thực hiện toàn bộ chuỗi phản ứng.
2.3. Ưu điểm xúc tác dị thể cho biomass
Xúc tác dị thể mang lại nhiều lợi ích cho quá trình chuyển hóa biomass. Chúng dễ dàng tách khỏi sản phẩm phản ứng. Điều này đơn giản hóa quy trình tinh chế. Xúc tác dị thể thường có độ ổn định nhiệt cao. Chúng có thể được tái sử dụng nhiều lần, giảm chi phí vận hành. Các tâm hoạt động trên bề mặt xúc tác có thể được điều chỉnh linh hoạt. Điều này cho phép kiểm soát tính chọn lọc và hiệu suất của phản ứng. Sự phát triển xúc tác dị thể hiệu quả là chìa khóa. Nó giúp hiện thực hóa công nghệ biorefinery ở quy mô công nghiệp. Luận án đã đóng góp vào việc hiểu rõ hơn về hoạt tính và cơ chế của các xúc tác dị thể này.
III.Chế tạo xúc tác axit bazơ rắn cho chuyển hóa biomass
Quá trình chế tạo các chất xúc tác đóng vai trò cốt yếu. Nó quyết định đến hiệu suất và tính chọn lọc trong chuyển hóa biomass. Luận án đã trình bày chi tiết các phương pháp tổng hợp xúc tác. Các xúc tác này bao gồm hydrotalcite, SBA-15 biến tính và hạt vàng nano trên chất mang. Việc lựa chọn phương pháp tổng hợp phù hợp đảm bảo cấu trúc và tính chất mong muốn của vật liệu. Các phương pháp đặc trưng vật liệu như XRD, BET, TEM, XPS, FT-IR đã được sử dụng. Các phương pháp này giúp xác định cấu trúc, diện tích bề mặt, kích thước hạt và thành phần hóa học của xúc tác. Sự kiểm soát chặt chẽ trong quá trình tổng hợp là cần thiết. Nó đảm bảo các tâm xúc tác hoạt động tối ưu. Điều này góp phần vào việc đạt được hiệu suất cao trong tổng hợp axit levulinic và γ-valerolactone từ biomass.
3.1. Tổng hợp hydrotalxit cho đồng phân hóa glucose
Hydrotalcite là một loại vật liệu mao quản hai lớp. Nó thể hiện tính bazơ mạnh mẽ. Luận án đã nghiên cứu phương pháp chế tạo hydrotalcite. Xúc tác này được sử dụng cho phản ứng đồng phân hóa glucose thành fructose. Phản ứng này là bước đầu tiên quan trọng trong chuỗi chuyển hóa biomass. Các yếu tố như thành phần hóa học và điều kiện tổng hợp được khảo sát. Mục đích là tối ưu hóa số lượng và cường độ tâm bazơ. Hoạt tính xúc tác của hydrotalcite được đánh giá. Kết quả cho thấy khả năng chuyển hóa glucose hiệu quả. Xúc tác cũng có thể được tái sử dụng nhiều lần. Điều này minh chứng cho tính bền vững của nó.
3.2. Điều chế SBA 15 SO3H cho tổng hợp axit levulinic
Vật liệu mao quản trung bình SBA-15 được biến tính để tạo ra các tâm axit rắn. Việc gắn nhóm chức -SO3H lên khung SBA-15 tạo ra xúc tác axit mạnh. Xúc tác này là lý tưởng cho phản ứng chuyển hóa fructose thành axit levulinic. Các yếu tố như tỉ lệ tiền chất và thời gian phản ứng được tối ưu hóa trong quá trình tổng hợp. Cấu trúc mao quản đều đặn của SBA-15 giúp phân tán tốt các tâm axit. Điều này tăng cường hiệu quả tiếp xúc giữa chất phản ứng và xúc tác. Hoạt tính xúc tác cao và tính chọn lọc tốt đã được ghi nhận. Xúc tác này có tiềm năng lớn trong sản xuất axit levulinic từ biomass.
3.3. Xúc tác vàng nano cho γ valerolactone
Nghiên cứu cũng bao gồm việc điều chế hạt vàng nano trên các chất mang khác nhau. Các xúc tác kim loại này được sử dụng cho phản ứng hydro hóa axit levulinic. Mục tiêu là tổng hợp γ-valerolactone (GVL). GVL là một hóa chất nền khác có giá trị cao. Kích thước hạt nano và độ phân tán của vàng trên chất mang ảnh hưởng lớn đến hoạt tính. Các phương pháp tổng hợp được điều chỉnh để kiểm soát các yếu tố này. Kết quả cho thấy các xúc tác vàng nano thể hiện hoạt tính xuất sắc. Chúng đạt được hiệu suất chuyển hóa cao và chọn lọc đối với GVL. Điều này mở ra hướng đi mới cho việc sản xuất GVL từ biomass.
IV.Tối ưu hóa phản ứng tổng hợp axit levulinic và GVL
Việc tối ưu hóa các điều kiện phản ứng là bước thiết yếu. Nó nhằm đạt được hiệu suất chuyển hóa tối đa và tính chọn lọc cao cho sản phẩm. Luận án đã tiến hành khảo sát một cách hệ thống các yếu tố ảnh hưởng. Các yếu tố này bao gồm nhiệt độ phản ứng, thời gian phản ứng, tỉ lệ xúc tác/chất phản ứng và hàm lượng chất xúc tác. Mỗi bước trong chuỗi chuyển hóa biomass thành axit levulinic và γ-valerolactone đều được tối ưu hóa riêng biệt. Việc này đảm bảo hiệu quả tổng thể của quy trình. Ngoài ra, khả năng tái sử dụng của xúc tác cũng được đánh giá kỹ lưỡng. Đây là một tiêu chí quan trọng để đánh giá tiềm năng ứng dụng công nghiệp. Các phương pháp định lượng sản phẩm chính xác đã được sử dụng. Điều này giúp xác định nồng độ các chất phản ứng và sản phẩm. Qua đó, hiệu suất phản ứng được tính toán một cách đáng tin cậy. Nghiên cứu này cung cấp các thông số tối ưu. Các thông số này có thể áp dụng cho việc phát triển quy trình sản xuất axit levulinic và GVL bền vững.
4.1. Khảo sát ảnh hưởng các yếu tố phản ứng
Nghiên cứu đã khảo sát ảnh hưởng của nhiều yếu tố. Nhiệt độ phản ứng, thời gian phản ứng, và tỉ lệ xúc tác/chất phản ứng được thay đổi. Mục đích là tìm ra điều kiện tối ưu cho từng giai đoạn. Ví dụ, nhiệt độ cao hơn thường tăng tốc độ phản ứng. Tuy nhiên, nó cũng có thể dẫn đến sự hình thành sản phẩm phụ. Thời gian phản ứng cần đủ dài để đạt được chuyển hóa cao. Nhưng thời gian quá dài có thể gây suy thoái sản phẩm. Hàm lượng xúc tác phải đủ để đạt hiệu quả xúc tác mong muốn. Sự cân bằng giữa các yếu tố này là rất quan trọng để tối ưu hóa hiệu suất và tính chọn lọc trong tổng hợp axit levulinic và GVL.
4.2. Đánh giá hoạt tính và khả năng tái sử dụng xúc tác
Hoạt tính của các hệ xúc tác được đánh giá thông qua hiệu suất chuyển hóa và tính chọn lọc sản phẩm. Sau mỗi chu kỳ phản ứng, xúc tác được thu hồi và tái sử dụng. Mục đích là kiểm tra độ bền và khả năng giữ hoạt tính. Các kết quả cho thấy hydrotalcite, SBA-15-SO3H và xúc tác vàng nano đều có khả năng tái sử dụng tốt. Điều này giảm thiểu lượng chất thải và chi phí vận hành. Khả năng tái sử dụng là một ưu điểm lớn của xúc tác dị thể. Nó thúc đẩy ứng dụng của các hệ xúc tác này trong công nghệ biorefinery. Việc đánh giá kỹ lưỡng đảm bảo tính bền vững của quy trình sản xuất axit levulinic và các dẫn xuất.
4.3. Định lượng sản phẩm chuyển hóa biomass
Để xác định hiệu suất phản ứng một cách chính xác, các phương pháp định lượng hiện đại đã được sử dụng. Sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC) và sắc ký khí (GC) là hai kỹ thuật chính. Chúng được dùng để định lượng glucose, fructose, axit levulinic và γ-valerolactone. Các đường chuẩn được xây dựng kỹ lưỡng cho từng hợp chất. Điều này đảm bảo độ chính xác và tin cậy của kết quả. Việc định lượng chính xác giúp đánh giá hiệu quả của các hệ xúc tác. Nó cũng cung cấp dữ liệu cần thiết để tối ưu hóa điều kiện phản ứng. Các kết quả định lượng là bằng chứng khoa học cho tiềm năng của quá trình chuyển hóa biomass.
V.Ứng dụng công nghệ biorefinery Hóa học xanh
Nghiên cứu này là một đóng góp quan trọng vào lĩnh vực công nghệ biorefinery. Nó thúc đẩy sự phát triển của hóa học xanh. Việc chuyển hóa biomass thành axit levulinic và γ-valerolactone bằng xúc tác là một ví dụ điển hình. Đây là hướng đi đầy hứa hẹn để tạo ra các sản phẩm hóa học bền vững. Công nghệ biorefinery tìm cách tích hợp nhiều quy trình khác nhau. Mục đích là tối đa hóa giá trị từ nguồn biomass. Nó giống như một nhà máy lọc dầu sinh học. Luận án đã đưa ra các giải pháp xúc tác cụ thể. Các giải pháp này có thể được áp dụng trong chuỗi giá trị của biorefinery. Việc này giúp giảm tác động môi trường. Nó cũng tạo ra các sản phẩm thân thiện với môi trường. Các kết quả nghiên cứu mở ra triển vọng cho ngành công nghiệp hóa chất. Ngành này có thể dựa vào nguồn nguyên liệu tái tạo. Điều này giảm sự phụ thuộc vào hóa thạch và đóng góp vào mục tiêu năng lượng tái tạo.
5.1. Phát triển quy trình biorefinery bền vững
Luận án đã đóng góp vào việc phát triển các quy trình biorefinery bền vững. Việc sử dụng các xúc tác dị thể hiệu quả là một phần quan trọng. Các xúc tác này cho phép chuyển hóa biomass thành các hóa chất nền. Quy trình này giảm thiểu việc tạo ra chất thải độc hại. Nó cũng tối ưu hóa việc sử dụng năng lượng. Việc tập trung vào tổng hợp axit levulinic và γ-valerolactone là chiến lược thông minh. Các hợp chất này có tiềm năng cao để tạo ra nhiều sản phẩm phái sinh. Điều này thúc đẩy một nền kinh tế tuần hoàn và hóa học xanh. Phát triển quy trình bền vững là mục tiêu cốt lõi của công nghệ biorefinery.
5.2. Góp phần vào năng lượng tái tạo và môi trường
Việc chuyển hóa biomass thành hóa chất có giá trị góp phần lớn vào năng lượng tái tạo. Nó giúp giảm sự phụ thuộc vào nhiên liệu hóa thạch. Axit levulinic có thể được dùng để sản xuất nhiên liệu sinh học. Sản xuất các hóa chất từ biomass cũng giảm lượng khí thải carbon. Nó bảo vệ môi trường khỏi ô nhiễm. Nghiên cứu này minh chứng cho tiềm năng của biomass. Nó có thể trở thành nguồn nguyên liệu chính cho công nghiệp hóa chất. Điều này hỗ trợ các mục tiêu về khí hậu và phát triển bền vững toàn cầu. Nó cũng tạo ra giá trị kinh tế cho ngành nông nghiệp và lâm nghiệp.
5.3. Hướng nghiên cứu tương lai cho chuyển hóa biomass
Nghiên cứu này mở ra nhiều hướng phát triển trong tương lai. Cần tiếp tục khám phá các hệ xúc tác mới với hoạt tính cao hơn. Việc cải thiện độ bền và khả năng tái sử dụng của xúc tác là ưu tiên hàng đầu. Nghiên cứu cũng cần tập trung vào việc thu nhỏ quy trình. Mục đích là đạt được hiệu quả ở quy mô công nghiệp. Việc tích hợp các bước phản ứng trong một hệ xúc tác duy nhất (xúc tác đa chức năng) là một hướng đi hứa hẹn. Ngoài ra, việc tìm kiếm các nguồn biomass mới và phương pháp xử lý tiền biomass cũng cần được chú trọng. Đây là những bước quan trọng để tối đa hóa tiềm năng của công nghệ biorefinery.
Mục lục chi tiết luận án
Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Tải đầy đủ (166 trang)Trích đoạn nội dung luận án
Tải xuống để đọc toàn bộĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN _______________________ Kiều Thanh Cảnh NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VÀ SỬ DỤNG MỘT SỐ HỆ XÚC TÁC AXIT-BAZƠ RẮN VÀ XÚC TÁC KIM LOẠI CHO CHUYỂN HÓA DẪN XUẤT BIOMASS THỰC VẬT THÀNH AXIT LEVULINIC VÀ γ-VALEROLACTON LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC Hà Nội – Năm 2019 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN _______________________ Kiều Thanh Cảnh NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VÀ SỬ DỤNG MỘT SỐ HỆ XÚC TÁC AXIT-BAZƠ RẮN VÀ XÚC TÁC KIM LOẠI CHO CHUYỂN HÓA DẪN XUẤT BIOMASS THỰC VẬT THÀNH AXIT LEVULINIC VÀ γ-VALEROLACTON Chuyên ngành: Hóa Vô Cơ Mã số: 9440112.01 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS. PHẠM ANH SƠN Hà Nội, 2019 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan số liệu và kết quả nghiên cứu trong luận án này là trung thực. Các kết quả này là do bản thân tôi thực hiện tại phòng thí nghiệm Vật liệu Vô cơ – Bộ môn Hóa học Vô cơ – Khoa hóa học – Trƣờng Đại học khoa học Tự nhiên- Đại học QGHN. Các thông tin trích dẫn trong luận án đã đƣợc chỉ rõ nguồn gốc rõ ràng và đƣợc phép công bố.
Hà Nội, ngày 02 tháng 1 năm 2019 Học viên thực hiện Kiều Thanh Cảnh i LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com LỜI CẢM ƠN Tôi xin chân thành cảm ơn PGS. Phạm Anh Sơn đã giao đề tài nghiên cứu và tận tình hƣớng dẫn, giúp đỡ em trong suốt quá trình làm luận án này. Tôi cũng bày tỏ lòng biết ơn sự giúp đỡ của TS. Tôi cảm ơn tập thể các thầy cô giáo bộ môn Hóa Vô cơ – Khoa Hóa học – Đại học Khoa học Tự nhiên, cùng tập thể các bạn trong phòng Vật liệu vô cơ đã tạo mọi điều kiện tốt nhất cho tôi trong thời gian học tập, nghiên cứu và hoàn thiện luận án tốt nghiệp này.
Hà Nội, tháng 1 năm 2019 Học viên Kiều Thanh Cảnh ii LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN. ii MỤC LỤC. iii DANH MỤC BẢNG. ix DANH MỤC HÌNH.
xii LỜI MỞ ĐẦU. SỰ CHUYỂN HÓA BIOMASS THỰC VẬT THÀNH CÁC SẢN PHẨM CÓ GIÁ TRỊ CAO HƠN. CÁC NGHIÊN CỨU TRONG VÀ NGOÀI NƢỚC ĐỐI VỚI CHUỖI CHUYỂN HÓA BIOMAS THỰC VẬT THÀNH γ-VALEROLACTON. Xúc tác cho phản ứng đồng phân hóa glucozơ.
Xúc tác cho phản ứng chuyển hóa các cacbohyđrat thành axit levulinic. Xúc tác cho phản ứng hidro hóa axit levulinic thành γ-valerolacton. CÁC XÚC TÁC DỊ THỂ LIÊN QUAN TRONG LUẬN ÁN CHO CHUYỂN HÓA BIOMASS THỰC VẬT THÀNH GVL. 15 iii LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.
Vật liệu mao quản trung bình SBA-15. Xúc tác kim loại trên chất mang. 19 Chƣơng 2: THỰC NGHIỆM .1 DỤNG CỤ VÀ HÓA CHẤT. Chế tạo hydrotalxit (HT).
Tổng hợp SBA-15 biến tính. Tổng hợp xúc tác Au trên các chất mang khác nhau. CÁC PHƢƠNG PHÁP ĐẶC TRƢNG CỦA VẬT LIỆU. Phƣơng pháp nhiễu xạ tia X (XRD).
Phƣơng pháp đo diện tích bề mặt (BET). Hiển vi điện tử truyền qua (TEM). Phổ quang điện tử tia X (XPS). Phổ khối lƣợng cảm ứng plasma.
Phân tích nhiệt. Phƣơng pháp phổ hồng ngoại (FT-IR). XÁC ĐỊNH TÂM AXIT, BAZƠ .1 Xác định tâm axit [63]. 33 iv LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.
Xác định tâm bazơ. CÁC QUI TRÌNH THỬ HOẠT TÍNH XÚC TÁC. Qui trình xúc tác đồng phân hóa glucozơ thành fructozơ. Qui trình phản ứng xúc tác chuyển hóa fructozơ thành axit levulinic [89] 34 2.3 Phản ứng hidro hóa axit levulinic thành γ-valerolacton.
ĐỊNH LƢỢNG CÁC CHẤT TRONG HỖN HỢP PHẢN ỨNG. Điều kiện phân tích sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC). Điều kiện phân tích sắc ký khí (GC) .3 Xây dựng đƣờng chuẩn glucozơ, fructozơ .4 Đƣờng chuẩn fructozơ, axit levulinic. Xây dựng đƣờng chuẩn xác định nồng độ γ-valerolacton và axit levulinic.
40 Chƣơng 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN. KHẢO SÁT CÁC ĐẶC TÍNH XÚC TÁC BAZƠ RẮN HYDROTALXIT VÀ PHẢN ỨNG ĐỒNG PHÂN HÓA GLUCOZƠ THÀNH FRUCTOZƠ. Đặc trƣng xúc tác hydrotalxit. Phản ứng đồng phân hóa glucozơ – fructozơ trên xúc tác hydrotalxit 51 3.
Ảnh hưởng của thành phần chất xúc tác. Ảnh hưởng của nhiệt độ và thời gian phản ứng. Thu hồi và tái sử dụng xúc tác hydrotalxit. Tái cấu trúc và khả năng tái sinh chất xúc tác.
59 v LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail. Đánh giá tính chất dị thể của xúc tác HT .3 Tiểu kết luận. ĐIỀU CHẾ XÚC TÁC AXIT RẮN SBA-15-SO3H VÀ PHẢN ỨNG CHUYỂN HÓA FRUCTOZƠ THÀNH AXIT LEVULINIC .1 Đặc trƣng cấu trúc xúc tác. Hoạt tính xúc tác cho phản ứng chuyển hóa fructozơ thành LA .1 Ảnh hưởng của tỉ lệ khối lượng MPTMS/TEOS .2 Ảnh hưởng của thời gian phản ứng.
Ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng .4 Ảnh hưởng của tỉ khối lượng xúc tác/khối lượng fructozơ. Tiểu kết luận. ĐIỀU CHẾ HẠT VÀNG NANO TRÊN CHẤT MANG KHÁC NHAU LÀM XÚC TÁC KIM LOẠI VÀ PHẢN ỨNG CHUYỂN HÓA LA THÀNH GVL. Đặc trƣng của xúc tác .2 Các yếu tố ảnh hƣởng đến phản ứng hiđro hóa axit levulinic thành γ- valerolacton.
Khảo sát ảnh hưởng của hàm lượng Au trên chất mang. Ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng. Ảnh hưởng của thời gian phản ứng. Khảo sát ảnh hưởng của khối lượng xúc tác/khối lượng LA.
97 vi LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail. Khảo sát ảnh hưởng của tỉ lệ khối lượng nước/ khối lượng LA. Ảnh hưởng của tỉ lệ axit fomic/axit levulinic. Đánh giá trạng thái oxi hóa của Au sau quá trình xúc tác.
Tiểu kết luận. NHỮNG ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN .110 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN .112 TÀI LIỆU THAM KHẢO. I vii LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT Kí hiệu Tiếng anh Tiếng việt BET Brunauer-Emmett-Teller BINAP 2,2´_ bis(diphenylphosphino)_1,1´_ binaphthyl BJH Brunauer-Joyner-Halenda CF Nồng độ của fructozơ CG Nồng độ của glucozơ DALA Axit δ-amino levulinic ĐHCT Định hƣớng cấu trúc FA Axit fomic Fr Fructozơ GC Gas chromatography Sắc ký khí GVL γ-valerolactone γ-valerolacton HMF 5- hydroxymethyl furfural ICP-MS Inductively Coupled Plasma Mass Phổ khối plasma cảm ứng Spectroscopy LA Levulinic acid Axit levulinic ml Mililit MPTMS 3-mercaptopropyl trimethoxysilane P123 (Poly (ethylene oxide)- poly (propylene oxide)-poly (ethylene oxide) ppm Parts per million Phần triệu SBA-15 Santa Barbara Amorphous-15 SF Diện tích peak sắc ký lỏng hiệu năng cao của fructozơ SG Diện tích peak sắc ký lỏng hiệu năng cao của glucozơ TEM Transmission Electron Microscopy Hiển vi điện tử truyền qua TEOS Tetraethoxysilane (Tetraethyl orthosilicate) TON Tỉ số của số mol γ- valerolacton trên số mol tâm xúc tác XPS X-ray photoelectron spectroscopy Phổ quang điện tử tia X viii LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com DANH MỤC BẢNG Trang Bảng 1. Một số thuộc tính của LA.
Một số thuộc tính của GVL. Các hóa chất sử dụng trong luận án. Lƣợng tiền chất để chế tạo HT: số mol (số gam). SBA-15 biến tính với các tỉ lệ khối lƣợng MPTMS/TEOS khác nhau.
Tổng hợp xúc tác Au trên chất các chất mang bằng phƣơng pháp tẩm. Tổng hợp xúc tác Au trên các chất mang bằng phƣơng pháp đồng kết tủa. Tổng hợp xúc tác Au trên chất mang ZrO2 bằng phƣơng pháp đồng kết tủa. Lƣợng chất chuẩn trong dãy dung dịch chuẩn axit levulinic .8 Lƣợng chất chuẩn và naphtalen trong dãy dung dịch chuẩn GVL và LA.
Khoảng cách giữa các mặt tinh thể (Å) và hằng số mạng (Å) trong cấu trúc của hydrotalxit. Một số dải đặc trƣng trong phổ IR của hydrotalxit. Diện tích bề mặt BET của vật liệu. Hàm lƣợng Mg và Al trong mẫu đƣợc xác định bằng ICP-MS.
Kết quả chuẩn độ tâm bazơ của HT. Sự chuyển hóa glucozơ thành fructozơ trên các hệ xúc tác khác nhau. Ảnh hƣởng của thời gian và nhiệt độ phản ứng đến độ chuyển hóa glucozơ, hiệu suất tạo thành fructozơ trên hệ xúc tác HT5. Hoạt tính xúc tác của mẫu HT5 trong quá trình tái sử dụng .58 ix LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.
So sánh hoạt tính xúc tác của các mẫu xúc tác HT5 tái sinh. Ảnh hƣởng của thời gian và nhiệt độ phản ứng đến độ chuyển hóa glucozơ, hiệu suất hình thành fructozơ trên hệ xúc tác HT5. Kết quả chuẩn độ tâm axit của SBA-15-SO3H. Hiệu suất tạo thành LA trên các xúc tác.
Hiệu suất tạo thành LA theo thời gian phản ứng. Hiệu suất tạo thành LA khi thay đổi nhiệt độ phản ứng. Hiệu suất tạo thành LA khi thay đổi tỉ khối lƣợng xúc tác/khối lƣợng fructozơ. Hiệu suất tạo thành LA khi tái sử dụng xúc tác.
Các đặc trƣng năng lƣợng liên kết (eV) của peak XPS Au4f. Kết quả tính toán nồng độ vàng và hàm lƣợng vàng trong các mẫu theo phƣơng pháp đồng kết tủa. Độ chuyển hóa LA, hiệu suất GVL, độ chọn lọc GVL của phản ứng hidro hóa LA thành GVL trên các xúc tác hạt vàng nano trên các chất mang. Độ chuyển hóa LA, hiệu suất GVL, độ chọn lọc GVL và chỉ số TON của phản ứng hidro hóa LA thành GVL trên các xúc tác hàm lƣợng Au khác nhau trên ZrO2.
Độ chuyển hóa LA, hiệu suất GVL, độ chọn lọc GVL và chỉ số TON của phản ứng hidro hóa LA thành GVL ở nhiệt độ phản ứng khác nhau trên xúc tác 2%Au/ZrO2. Độ chuyển hóa LA, hiệu suất GVL, độ chọn lọc GVL và chỉ số TON của phản ứng hidro hóa LA thành GVL ở thời gian phản ứng khác nhau trên xúc tác 2%Au/ZrO2. Độ chuyển hóa LA, hiệu suất GVL, độ chọn lọc GVL và chỉ số TON của phản ứng hidro hóa LA thành GVL ở thời gian phản ứng khác nhau trên xúc tác 6%Au/ZrO2 .95 x LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail. Độ chuyển hóa LA, hiệu suất GVL, độ chọn lọc GVL và chỉ số TON của phản ứng hidro hóa LA thành GVL trên xúc tác 2%Au/ZrO2 khi tỉ lệ khối lƣợng xúc tác/khối lƣợng LA khác nhau.
Ảnh hƣởng của tỉ lệ khối lƣợng nƣớc/khối lƣợng LA đến độ chuyển hóa LA, hiệu suất GVL, độ chọn lọc GVL và chỉ số TON của phản ứng hidro hóa LA thành GVL trên xúc tác 2%Au/ZrO2. Độ chuyển hóa LA, hiệu suất GVL, độ chọn lọc GVL và chỉ số TON của phản ứng hidro hóa LA thành GVL trên 2%Au/ZrO2 với tỉ lệ FA:LA khác nhau. Độ chuyển hóa LA, hiệu suất GVL, độ chọn lọc GVL của phản ứng hidro hóa LA thành GVL trên xúc tác 2%Au/ZrO2 tái thu hồi theo quy trình 1 và 2 .
Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ
Trích dẫn luận án này
Kiều Thanh Cảnh (2019). Luận án tiến sĩ: Xúc tác chế biến biomass thành axit levulinic [Luận án tiến sĩ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội]. LuanAn.net. https://luanan.net/ky-thuat-hoa-hoc-thuc-pham/cong-nghe-hoa-hoc/luan-an-che-tao-xuc-tac-biomass-thanh-axit-levulinic
Câu hỏi thường gặp
Luận án "Luận án tiến sĩ: Xúc tác chế biến biomass thành axit levulinic" nghiên cứu về vấn đề gì?
Luận án tiến sĩ nghiên cứu xúc tác sinh học biến biomass thành axit levulinic, giải pháp bền vững sản xuất hóa chất xanh.
Luận án "Luận án tiến sĩ: Xúc tác chế biến biomass thành axit levulinic" được bảo vệ tại trường nào?
Luận án này được bảo vệ tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội. Năm bảo vệ: 2019.
Luận án "Luận án tiến sĩ: Xúc tác chế biến biomass thành axit levulinic" thuộc chuyên ngành gì?
Luận án "Luận án tiến sĩ: Xúc tác chế biến biomass thành axit levulinic" thuộc chuyên ngành Hóa Vô cơ. Danh mục: Công Nghệ Hóa Học.
Luận án "Luận án tiến sĩ: Xúc tác chế biến biomass thành axit levulinic" có bao nhiêu trang?
Luận án "Luận án tiến sĩ: Xúc tác chế biến biomass thành axit levulinic" có 166 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.
Cách tải luận án "Luận án tiến sĩ: Xúc tác chế biến biomass thành axit levulinic" về máy như thế nào?
Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.