Luận án TS Vật lý: Nghiên cứu chuyển pha và hiệu ứng thay thế trong perovskite manganite
Nghiên cứu chuyển pha & hiệu ứng thay thế perovskite manganite, phân tích tính chất điện-từ, ứng dụng vật liệu thông minh.
Luan An
Số trang
165
Thời gian đọc
25 phút
Lượt xem
0
Lượt tải
0
Phí lưu trữ
50 Point
Tổng quan nhanh
- Chủ đề:
- 1. Cấu trúc & Tính chất perovskite manganite cơ bản LaMnO3
- Số trang:
- 165 trang
- Tác giả:
- Luan An
Tóm tắt nội dung luận án
I. Cấu trúc Tính chất perovskite manganite cơ bản LaMnO3
Tài liệu này nghiên cứu sâu về hệ vật liệu perovskite manganite. Đặc biệt, cấu trúc và tính chất của LaMnO3 được làm rõ. Các tương tác bên trong vật liệu perovskite được phân tích chi tiết. Hiệu ứng Jahn-Teller và các biến dạng mạng tinh thể là trọng tâm. Sự hiểu biết về LaMnO3 là nền tảng cho các nghiên cứu sau này. Các tính chất điện-từ của manganite LaMnO3 pha tạp lỗ trống được thảo luận. Các chuyển pha quan trọng cũng được đề cập.
1.1. Cấu trúc tinh thể perovskite và biến dạng Jahn Teller
Cấu trúc perovskite LaMnO3 được khảo sát. Cấu trúc lý tưởng ABO3 được mô tả. Ion La chiếm vị trí A, ion Mn và O tạo bát diện MnO6. Trường tinh thể bát diện gây tách mức năng lượng điện tử 3d của Mn. Hiệu ứng Jahn-Teller làm méo mạng tinh thể. Biến dạng này ảnh hưởng trực tiếp đến quỹ đạo điện tử. Sự tách mức năng lượng ảnh hưởng cấu hình spin.
1.2. Tương tác trao đổi và trạng thái spin điện tử 3d
Điện tử 3d của Mn có các trạng thái spin khác nhau. Tương tác siêu trao đổi (superexchange) xảy ra giữa các ion Mn qua oxy. Tương tác trao đổi kép (double exchange - DE) cũng quan trọng. DE diễn ra giữa Mn3+ và Mn4+. Cơ chế này liên quan đến sự di chuyển điện tử. Sự cạnh tranh giữa siêu trao đổi và trao đổi kép quyết định tính chất. Nó định hình cấu trúc từ của perovskite manganite LaMnO3.
1.3. Chuyển pha từ điện và hiệu ứng từ điện trở CMR
Vật liệu perovskite manganite thể hiện nhiều chuyển pha. Chuyển pha sắt từ-thuận từ được quan sát. Chuyển pha kim loại-điện môi cũng xảy ra. Nhiệt độ Curie (TC) đặc trưng cho chuyển pha sắt từ. Hiệu ứng từ điện trở (MR) là một tính chất nổi bật. Đặc biệt, từ điện trở khổng lồ (CMR) được nghiên cứu. CMR có tiềm năng ứng dụng lớn. Méo mạng Jahn-Teller ảnh hưởng đến CMR. Trật tự điện tích cũng góp phần vào các tính chất này.
II. Nghiên cứu hệ La1 xCaxMnO3 Chuyển pha Từ điện trở
Tài liệu tập trung vào hệ perovskite La1-xCaxMnO3. Ảnh hưởng của hiệu ứng thay thế ion Ca được phân tích. Sự thay đổi nồng độ Ca tác động đến cấu trúc và tính chất. Các chuyển pha từ-điện và kim loại-điện môi được khảo sát. Nhiệt độ Curie và hiệu ứng magnetoresistance khổng lồ CMR là các chỉ số chính. Nghiên cứu này cung cấp hiểu biết sâu sắc về vai trò của Ca.
2.1. Chế tạo mẫu và cấu trúc tinh thể La1 xCaxMnO3
Hệ perovskite La1-xCaxMnO3 được chế tạo cẩn thận. Phương pháp chế tạo mẫu được mô tả chi tiết. Cấu trúc tinh thể của các mẫu được khảo sát toàn diện. Nhiễu xạ tia X (XRD) xác định pha và thông số mạng. Ảnh hưởng của nồng độ Ca đến cấu trúc được phân tích kỹ lưỡng. Hàm lượng oxy khuyết thiếu cũng được xác định. Điều này quan trọng cho tính chất vật liệu.
2.2. Ảnh hưởng nồng độ Ca đến nhiệt độ Curie và chuyển pha
Nồng độ ion Ca (x) ảnh hưởng lớn đến tính chất. Ca thay thế La, tạo lỗ trống điện tử. Sự thay thế này thay đổi tỉ lệ Mn3+/Mn4+. Điều này ảnh hưởng trực tiếp đến cơ chế trao đổi kép. Chuyển pha sắt từ-thuận từ thay đổi theo x. Nhiệt độ Curie (TC) dịch chuyển đáng kể. TC phụ thuộc trực tiếp vào nồng độ chất pha tạp.
2.3. Tính chất điện trở và magnetoresistance khổng lồ CMR
Tính chất điện trở của La1-xCaxMnO3 được đo đạc. Hệ vật liệu thể hiện chuyển pha kim loại-điện môi rõ rệt. Nhiệt độ chuyển pha này phụ thuộc Ca. Hiệu ứng từ điện trở (MR) được nghiên cứu sâu. MR lớn, đặc biệt là magnetoresistance khổng lồ (CMR). CMR đạt cực đại tại nhiệt độ chuyển pha từ. Điều này liên quan đến tương tác spin-mạng và cơ chế trao đổi kép.
III. Ảnh hưởng Hiệu ứng Thay thế Ion tại Mn của Perovskite
Phần này khám phá hiệu ứng thay thế ion tại vị trí Mn của perovskite manganite. Các ion kim loại 3d được pha tạp vào hệ La2/3Ca1/3MnO3. Sự thay thế này ảnh hưởng đáng kể đến cấu trúc và tính chất từ-điện. Các thay đổi về nhiệt độ Curie, từ độ và điện trở được phân tích. Nghiên cứu cung cấp cái nhìn về kiểm soát tính chất vật liệu thông qua pha tạp. Các cơ chế tương tác cũng được làm rõ hơn.
3.1. Pha tạp kim loại 3d Fe Co Ni Cr Al vào La2 3Ca1 3MnO3
Hệ La2/3Ca1/3Mn1-xTMxO3- được chế tạo. Các kim loại 3d (Fe, Co, Ni, Cr, Al) thay thế Mn. Hiệu ứng thay thế ion này được nghiên cứu chi tiết. Cấu trúc tinh thể được kiểm tra bằng XRD. Thành phần mẫu được phân tích EDS. Cấu trúc bề mặt cũng được khảo sát bằng SEM. Hàm lượng oxy khuyết thiếu được xác định.
3.2. Ảnh hưởng Cu đến cấu trúc và tính chất từ điện
Hệ La2/3Ca1/3Mn1-xCuxO3 được nghiên cứu riêng. Đồng (Cu) pha tạp vào vị trí Mn. Ảnh hưởng của Cu đến cấu trúc tinh thể được ghi nhận. Cấu trúc được xác định bằng nhiễu xạ tia X. Phân tích thành phần mẫu cũng được thực hiện bằng EDS. Sự thay đổi tính chất từ-điện được ghi nhận. Các kết quả chỉ ra vai trò của Cu trong hệ perovskite manganite.
3.3. Từ độ nhiệt độ Curie và điện trở các hệ pha tạp
Tính chất từ độ của các mẫu được đo đạc. Nhiệt độ Curie (TC) được xác định chính xác. TC thay đổi đáng kể với các ion pha tạp khác nhau. Điện trở của các mẫu cũng được khảo sát. Từ trở của mẫu trong từ trường thấp được đo. Kết quả cung cấp cái nhìn về cơ chế trao đổi kép. Hiệu ứng từ điện trở (CMR) cũng chịu ảnh hưởng của các ion pha tạp.
IV. Khám phá Perovskite Manganite Thiếu Lantan Tính Chất Mới
Tài liệu này mở rộng nghiên cứu sang các hợp chất perovskite manganite thiếu Lantan. Các mẫu có công thức La xCayMnO3- (với x+y < 1) được chế tạo. Sự thiếu hụt La tạo ra các trạng thái vật lý mới. Tính chất từ nhiệt và chuyển pha được khảo sát. Từ tính và điện trở của các hợp chất này được phân tích. Nghiên cứu này khám phá tiềm năng ứng dụng của vật liệu thiếu Lantan.
4.1. Lý do nghiên cứu và chế tạo hợp chất thiếu La
Nghiên cứu các hợp chất thiếu Lantan được thực hiện. Các mẫu có công thức La xCayMnO3- (với x+y < 1) được chế tạo. Sự thiếu hụt La tạo ra các trạng thái điện tử và cấu trúc mới. Điều này ảnh hưởng đến sự cân bằng điện tích. Quá trình chế tạo mẫu được mô tả chi tiết. Mục tiêu là khám phá tính chất đặc biệt của các hệ này.
4.2. Tính chất từ nhiệt và chuyển pha của La xCayMnO3
Hiệu ứng từ nhiệt của các mẫu được đo đạc. Lý thuyết cơ bản về từ nhiệt được áp dụng để giải thích kết quả. Phép đo hiệu ứng từ nhiệt xác định tiềm năng ứng dụng. Chuyển pha từ-điện và từ tính được khảo sát kỹ lưỡng. Các hợp chất cụ thể như La0,54Ca0,32MnO3- được phân tích. La0,45Ca0,43MnO3- và La0,50Ca0,30MnO3- cũng được nghiên cứu sâu.
4.3. Từ tính và điện trở trong các hợp chất thiếu Lantan
Tính chất từ độ và điện trở của các mẫu được xác định. Sự thiếu hụt Lantan ảnh hưởng đến cơ chế dẫn điện. Nó cũng thay đổi các tương tác từ trong vật liệu. Điện trở và từ trở được đo trong vùng nhiệt độ thấp. Các kết quả cung cấp hiểu biết mới về perovskite manganite. Tiềm năng ứng dụng trong công nghệ cảm biến và bộ nhớ được gợi mở.
V. Phương pháp Thực nghiệm Chế tạo Phân tích Vật liệu
Phần này trình bày các phương pháp thực nghiệm sử dụng trong nghiên cứu. Công nghệ chế tạo mẫu được mô tả chi tiết. Các phương pháp phân tích cấu trúc và thành phần được liệt kê. Đặc biệt, các phép đo tính chất điện-từ và từ điện trở được giải thích. Việc sử dụng các kỹ thuật tiên tiến đảm bảo độ tin cậy của dữ liệu. Các phương pháp này là nền tảng để hiểu sâu về vật liệu perovskite manganite.
5.1. Công nghệ chế tạo mẫu đồng kết tủa sol gel gốm
Nhiều phương pháp chế tạo mẫu được áp dụng. Phương pháp đồng kết tủa được sử dụng để tạo mẫu đồng nhất. Phương pháp sol-gel cũng là một lựa chọn hiệu quả. Công nghệ gốm truyền thống cũng được thực hiện. Mỗi phương pháp có ưu điểm riêng. Chúng đảm bảo chất lượng và độ tinh khiết cao của mẫu. Điều này quan trọng cho các phép đo chính xác.
5.2. Kỹ thuật phân tích cấu trúc và thành phần vật liệu
Cấu trúc tinh thể được nghiên cứu bằng nhiễu xạ tia X (XRD). XRD cung cấp thông tin về pha và thông số mạng. Phân tích nhiệt vi sai (DTA) và TGA được sử dụng. Chúng xác định sự mất trọng lượng và chuyển pha nhiệt. Ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) khảo sát cấu trúc bề mặt. Phổ tán sắc năng lượng (EDS) phân tích thành phần nguyên tố. Nồng độ khuyết thiếu oxy được xác định chính xác.
5.3. Các phép đo tính chất điện từ và từ điện trở
Các tính chất của vật liệu được đo đạc kỹ lưỡng. Hệ đo từ kế mẫu rung (VSM) xác định từ độ. Phép đo mô men từ theo phương pháp tích phân được thực hiện. Đường cong từ hóa (MFC và MZFC) được thu thập. Phép đo hệ số từ hóa động cũng được tiến hành. Điện trở và từ trở được đo kỹ lưỡng. Từ trở khổng lồ (CMR) là trọng tâm nghiên cứu. Cộng hưởng thuận từ điện tử (EPR) cũng được sử dụng để phân tích.
Mục lục chi tiết luận án
Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Tải đầy đủ (165 trang)Nội dung chính
Tổng quan về luận án
Nghiên cứu vật liệu perovskite manganite cấu trúc $ABO_3$ (trong đó $A$ là nguyên tố đất hiếm/kiềm thổ, $B$ là kim loại chuyển tiếp $3d$) là một trong những trọng tâm đột phá của vật lý chất rắn và khoa học vật liệu hiện đại. Kể từ khi phát hiện hiệu ứng từ trở khổng lồ (Colossal Magnetoresistance - CMR) với sự suy giảm điện trở suất hàng triệu lần dưới từ trường mạnh, bài toán cơ bản đặt ra là làm sáng tỏ bản chất vi mô của các trạng thái tương tác tương quan điện tử mạnh (strongly correlated electron systems). Trọng tâm nghiên cứu của luận án tập trung vào việc giải quyết khoảng trống khoa học then chốt (research gap): các mô hình truyền thống dựa thuần túy trên cơ chế trao đổi kép (Double Exchange - DE) của Zener không đủ khả năng lý giải đầy đủ các dị thường chuyển pha, hiệu ứng trật tự điện tích (Charge Ordering - CO) và sự suy giảm nhiệt độ Curie ($T_C$) khi biến tính mạng tinh thể.
Luận án thiết lập 4 câu hỏi nghiên cứu và giả thuyết khoa học cốt lõi:
- Câu hỏi 1: Cơ chế vi mô nào chi phối sự cạnh tranh giữa tương tác trao đổi kép sắt từ (DE) và siêu trao đổi phản sắt từ (SE) khi thay đổi nồng độ pha tạp lỗ trống $x$ trong hệ $La_{1-x}Ca_xMnO_{3-\delta}$? Giả thuyết 1: Tồn tại sự phân pha điện từ bất đồng nhất vi mô (phase separation) điều khiển bởi méo mạng Jahn-Teller (JT) cục bộ.
- Câu hỏi 2: Ảnh hưởng của biến thiên thừa số dung hạn Goldschmidt $t = \frac{r_A + r_O}{\sqrt{2}(r_B + r_O)}$ và góc liên kết $Mn-O-Mn$ ($\theta$) đến dải dẫn và nhiệt độ $T_C$ diễn ra theo quy luật nào? Giả thuyết 2: Bán kính ion trung bình $\langle r_A \rangle$ quyết định độ rộng vùng dẫn $W \propto \cos\theta / d_{Mn-O}^n$, trực tiếp khống chế $T_C$.
- Câu hỏi 3: Việc thay thế trực tiếp kim loại chuyển tiếp $3d$ ($TM = Fe, Co, Ni, Cr, Al, Cu$) vào vị trí $B$ ($Mn$) tác động ra sao đến bộ khung bát diện $MnO_6$? Giả thuyết 3: Pha tạp vị trí $B$ gây pha loãng mạng từ và phá vỡ trực tiếp chuỗi dẫn điện $-Mn^{3+}-O^{2-}-Mn^{4+}-$, kích hoạt hiệu ứng từ trở trường thấp (LFMR).
- Câu hỏi 4: Sự thiếu hụt hợp thức cation lantan trong hệ $La_xCa_yMnO_{3-\delta}$ ($x+y < 1$) ảnh hưởng thế nào đến hiệu ứng từ nhiệt (MCE)? Giả thuyết 4: Sai hỏng khuyết thiếu vị trí $A$ tự điều chỉnh tỷ lệ $Mn^{3+}/Mn^{4+}$ và tăng cường độ biến thiên entropy từ $|\Delta S_M^{max}|$.
Phạm vi nghiên cứu bao gồm việc tổng hợp và khảo sát toàn diện 3 nhóm mẫu đại diện: hệ chuẩn $La_{1-x}Ca_xMnO_{3-\delta}$ ($x = 0.1 - 0.5$), hệ pha tạp vị trí $B$ $La_{2/3}Ca_{1/3}Mn_{0.9}TM_{0.1}O_{3-\delta}$ kết hợp $La_{2/3}Ca_{1/3}Mn_{1-x}Cu_xO_{3-\delta}$ ($x = 0.00 - 0.20$), và hệ thiếu hụt cation $La_{0.54}Ca_{0.32}MnO_{3-\delta}$, $La_{0.45}Ca_{0.43}MnO_{3-\delta}$, $La_{0.50}Ca_{0.30}MnO_{3-\delta}$. Kết quả của công trình mang ý nghĩa tiên phong trong việc định hình vật liệu từ nhiệt cho công nghệ làm lạnh từ tính thân thiện môi trường và phát triển cảm biến từ trường độ nhạy cao.
Literature Review và Positioning
Bức tranh tổng quan y văn về perovskite manganite được xây dựng từ các dòng nghiên cứu nền tảng:
- Dòng lý thuyết trao đổi: Zener (1951) và Anderson - Hasegawa (1955) đề xuất mô hình tương tác trao đổi kép (DE), xác lập mối liên hệ giữa tính sắt từ kim loại (FMM) với quá trình chuyển dời điện tử $e_g$ song song với spin lõi $t_{2g}^3$. Ngược lại, Goodenough (1955) và Kanamori (1959) hoàn thiện quy tắc siêu trao đổi (SE) mô tả tương tác phản sắt từ (AFM) qua trung gian anion $O^{2-}$.
- Dòng động thái mạng và Polaron: Millis, Littlewood và Shraiman (1995) chứng minh rằng cơ chế DE đơn thuần đánh giá thấp điện trở suất pha thuận từ tới hàng nghìn lần nếu không kết hợp hiệu ứng liên kết điện tử - phonon mạnh xuất phát từ méo mạng Jahn-Teller của ion $Mn^{3+}$ ($t_{2g}^3 e_g^1$).
- Tranh luận học thuật: Tồn tại bất đồng lớn giữa quan điểm coi chuyển pha kim loại - điện môi ($T_{MI}$) thuần túy là hiện tượng tán xạ phụ thuộc spin theo mô hình dải năng lượng và trường phái ủng hộ hiện tượng phân pha vi mô (phase separation) với sự đồng tồn tại của các giọt nano kim loại sắt từ trong nền điện môi phản sắt từ trật tự điện tích (Dagotto et al., 2001).
Luận án định vị trọng tâm bằng việc đối sánh trực tiếp với hai công trình kinh điển thế giới:
- Nghiên cứu của Schiffer và cộng sự (1995): Thiết lập giản đồ pha $La_{1-x}Ca_xMnO_3$, chỉ ra vùng pha sắt từ tối ưu ở $0.2 < x < 0.5$. Luận án mở rộng phát hiện này bằng việc định lượng chính xác độ lệch hợp thức oxy $\delta$, chứng minh $\delta$ làm trượt tỷ số thực tế $Mn^{3+}/Mn^{4+}$, làm thay đổi cấu trúc từ từ sắt từ thuần nhất sang thủy tinh đám (Cluster Glass - CG).
- Nghiên cứu của Hwang và cộng sự (1995): Khảo sát giản đồ pha $T - \langle r_A \rangle$ trên hệ $Ln_{0.7}A'_{0.3}MnO_3$, xác định giá trị tới hạn $\langle r_A \rangle = 1.19\text{ \AA}$ làm sụp đổ trạng thái kim loại chuyển sang thủy tinh spin. Luận án kế thừa và phát triển thêm hướng tác động trực tiếp vào vị trí $B$ ($TM = Fe, Co, Ni, Cr, Al, Cu$) và cơ chế thiếu hụt cation vị trí $A$ ($x+y < 1$), một hướng đi ít được công bố toàn diện ở thời điểm nghiên cứu.
Tại Việt Nam, công trình tiếp nối và vượt lên trên các nghiên cứu về hệ $La_{1-x}Sr_xCoO_3$ của Đào Nguyên Hoài Nam (2001) và $Nd_{0.7}Sr_{0.3}MnO_3$ của Nguyễn Văn Khiêm (2001) tại Viện Khoa học Vật liệu, cũng như nhóm GS. Nguyễn Châu (ĐHQG Hà Nội), bằng cách thực hiện bức tranh toàn diện đồng thời trên cả hai vị trí thay thế $A$ và $B$.
Đóng góp lý thuyết và khung phân tích
Đóng góp cho lý thuyết
- Mở rộng thuyết tương tác trao đổi kép (DE) của Zener: Bổ sung số hạng tương tác spin-polaron Jahn-Teller vào phương trình Hamiltonian tổng quát: $$H_{DE} = - \sum_{i,j} t_{ij} \cos(\theta_{ij}/2) c_i^\dagger c_j - J_H \sum_i S_i \cdot s_i$$ trong đó tích phân truyền $t_{ij} = t_0 \cos(\theta_{ij}/2)$ phụ thuộc phi tuyến vào góc liên kết $Mn-O-Mn$ ($\theta$) và độ biến dạng bát diện $MnO_6$.
- Lý giải cơ chế tán xạ phụ thuộc spin qua mô hình hai dòng (Two-Current Model): Chứng minh điện trở suất pha sắt từ $R_F = \frac{2rR}{r+R}$ luôn nhỏ hơn điện trở suất pha phản sắt từ $R_{AF} = \frac{r+R}{2}$, giải thích bản chất hiệu ứng từ trở khổng lồ qua sự đồng chỉnh spin hạt tải $e_g$ theo trường ngoài.
- Định lượng quan hệ giữa điện trở suất và từ độ: Khẳng định tính đúng đắn của phương trình thực nghiệm $\rho(M) = \rho_0(1 - C M^2)$, chỉ ra rằng từ trường làm giảm entropy từ, định hướng các spin lõi $t_{2g}$, dập tắt các thăng giáng spin và giải phóng hạt tải khỏi bẫy polaron mạng.
Khung phân tích độc đáo
Khung phân tích tích hợp đồng thời ba trụ cột lý thuyết: Lý thuyết trường tinh thể (Crystal Field Theory - tách mức $e_g - t_{2g}$ với $\Delta \approx 1.5\text{ eV}$), Lý thuyết méo mạng Jahn-Teller (biến dạng kiểu I và kiểu II làm hạ đối xứng lập phương xuống trực thoi $Pbnm$/$Imma$), và Lý thuyết nhiệt động học chuyển pha từ nhiệt: $$dG = -S dT + V dp - M dH \implies \Delta S_M(T, H) = \int_0^H \left(\frac{\partial M}{\partial T}\right)_H dH$$
Điều kiện biên phân tích được xác lập chặt chẽ: thừa số dung hạn $0.89 < t < 1.02$, vùng nồng độ lỗ trống $0.1 \le x \le 0.5$, và dải nhiệt độ khảo sát từ $5\text{ K}$ đến $350\text{ K}$ dưới từ trường quét từ $0$ đến $5\text{ T}$.
Phương pháp nghiên cứu tiên tiến
Thiết kế nghiên cứu
Nghiên cứu tuân thủ triết lý thực chứng thực nghiệm (Empirical Positivism). Quy trình thực nghiệm đa tầng bao gồm: tổng hợp hóa lý, chuẩn đoán cấu trúc vi mô, phân tích phổ học, đo đạc từ tính và đặc trưng chuyển vận điện - từ trường cao.
[Tổng hợp Sol-gel / Pha rắn]
│
▼
[Chuẩn đoán Cấu trúc: XRD Rietveld, SEM, EDS, Chuẩn độ Ôxy]
│
▼
[Đặc trưng Từ tính & Phổ học: VSM, ESM, FC/ZFC, ac-Susceptibility, EPR]
│
▼
[Chuyển vận & Từ nhiệt: Điện trở 4 mũi dò R(T, H), CMR(H), MCE ΔS_M(T, H)]
Quy trình nghiên cứu rigorous
- Tổng hợp mẫu: Sử dụng phương pháp sol-gel và phản ứng pha rắn (ceramic). Mẫu được nung thiêu kết ở nhiệt độ kiểm soát chính xác từ $1100^\circ\text{C}$ đến $1350^\circ\text{C}$ với thời gian ủ nhiệt $t_S$ tối ưu để đảm bảo pha đơn tinh khiết.
- Nhiễu xạ tia X (XRD): Xác định cấu trúc pha, tính toán thông số mạng $a, b, c$, thể tích ô cơ sở $V$ và kiểm tra độ tinh khiết đơn pha theo nhóm không gian trực thoi (orthorhombic).
- Hiển vi điện tử quét (SEM - JEOL JSM-5410) & Phổ tán sắc năng lượng (EDS): Kiểm tra hình thái bề mặt hạt vi cấu trúc và định lượng tỷ lệ nguyên tố thành phần hóa học $La/Ca/Mn/TM$.
- Xác định độ khuyết thiếu oxy ($\delta$): Kết hợp phân tích nhiệt vi sai/độ mất khối lượng (DTA/TGA) và chuẩn độ iod hóa học để suy ra tỷ lệ chính xác các ion $Mn^{3+}/Mn^{4+}$.
Data và phân tích
- Đo từ độ và chuyển pha từ: Sử dụng hệ từ kế mẫu rung (VSM) và từ kế mẫu giật (ESM) trong dải nhiệt độ $77 - 350\text{ K}$, từ trường lên tới $5\text{ T}$. Đo đường cong từ hóa làm lạnh có từ trường ($M_{FC}$) và làm lạnh không từ trường ($M_{ZFC}$) nhằm phát hiện nhiệt độ đóng băng spin ($T_g$) và phân biệt trạng thái sắt từ với thủy tinh spin/thủy tinh đám.
- Đo độ cảm từ động ac ($\chi_{ac}$): Khảo sát động thái dịch chuyển đỉnh chuyển pha theo tần số.
- Phổ cộng hưởng thuận từ điện tử (EPR): Đo độ rộng vạch đỉnh-đỉnh $\Delta H_{pp}(T)$ và cường độ tích phân $I(T)$ để tính năng lượng kích hoạt polaron $E_a$.
- Đo chuyển vận điện trở và từ trở: Phương pháp 4 mũi dò DC tiêu chuẩn trong cryostat đo liên tục $R(T)$ từ $77\text{ K}$ đến $320\text{ K}$ tại $H = 0\text{ T}, 0.3\text{ T}, 0.4\text{ T}, 1\text{ T}, 3\text{ T}, 5\text{ T}$. Tỷ số từ trở được tính nhất quán: $MR% = \frac{\rho(0) - \rho(H)}{\rho(H)} \times 100%$.
Phát hiện đột phá và implications
Những phát hiện then chốt
- Quy luật tiến hóa cấu trúc - từ tính trong hệ $La_{1-x}Ca_xMnO_{3-\delta}$: Xác lập tương quan trực tiếp giữa hàm lượng $Ca$ ($x = 0.1 - 0.5$) với sự biến đổi thể tích ô mạng $V$ và nhiệt độ Curie $T_C$. Tại $x = 0.3$, hệ đạt trạng thái kim loại sắt từ tối ưu với $T_C \approx 265\text{ K}$, thừa số dung hạn $t = 0.916$, góc liên kết $Mn-O-Mn \approx 160^\circ$. Đỉnh chuyển pha kim loại - điện môi ($T_P$) bám sát $T_C$, tại đó hiệu ứng CMR đạt giá trị cực đại.
- Cơ chế triệt tiêu trao đổi kép khi thay thế kim loại chuyển tiếp $3d$: Trong hệ $La_{2/3}Ca_{1/3}Mn_{0.9}TM_{0.1}O_3$ ($TM = Fe, Co, Ni, Cr, Al$), sự suy giảm $T_C$ và độ dẫn diễn ra khốc liệt nhất với $Fe^{3+}$ và $Al^{3+}$, do $Fe^{3+}$ ($3d^5$) tạo tương tác siêu trao đổi phản sắt từ $Fe^{3+}-O-Mn^{3+}$ triệt tiêu tương tác DE, còn $Al^{3+}$ phi từ tính làm đứt gãy dải truyền dẫn $e_g$. Ngược lại, pha tạp $Cu$ ($La_{2/3}Ca_{1/3}Mn_{1-x}Cu_xO_3$ với $x = 0.02 - 0.20$) tạo hiệu ứng bất thường: ở nồng độ thấp ($x \le 0.05$), $Cu^{2+}$ tham gia vào quá trình truyền điện tử thông qua trạng thái hóa trị hỗn hợp, duy trì $T_C$ tương đối cao và tăng cường mạnh từ trở ở trường thấp ($H \le 0.4\text{ T}$).
- Phát hiện dị thường từ nhiệt và phân pha trong hệ thiếu Lantan ($x+y < 1$): Trên các hợp chất thiếu hụt cation vị trí $A$ gồm $La_{0.54}Ca_{0.32}MnO_{3-\delta}$, $La_{0.45}Ca_{0.43}MnO_{3-\delta}$, và $La_{0.50}Ca_{0.30}MnO_{3-\delta}$, sự thiếu hụt $La$ tạo ra các lỗ trống cation, gián tiếp thúc đẩy ion $Mn^{3+}$ chuyển hóa thành $Mn^{4+}$ mà không cần tăng nồng độ pha tạp $Ca$. Kết quả làm biến thiên entropy từ $|\Delta S_M^{max}|$ đạt giá trị cao trong vùng nhiệt độ gần nhiệt độ phòng dưới từ trường thay đổi $H = 1 - 5\text{ T}$.
- Bằng chứng phổ EPR về sự tồn tại của Polaron thuận từ: Phân tích độ rộng vạch $\Delta H_{pp}(T)$ trên phổ EPR chứng minh sự tồn tại của các cluster sắt từ tồn dư ngay trong pha thuận từ ($T > T_C$), xác nhận mô hình dẫn hạt tải dạng polaron kích hoạt nhiệt $E_a$ thay vì mô hình tán xạ điện tử tự do thuần túy.
Implications đa chiều
- Về mặt lý thuyết: Làm sáng tỏ bản chất vi mô của sự cạnh tranh tương tác $DE - SE$, hoàn thiện bức tranh vật lý về hệ điện tử tương quan mạnh khi chịu tác động đồng thời của sai hỏng mạng, biến dạng Jahn-Teller và pha loãng từ tính.
- Về mặt thực tiễn và công nghệ: Cung cấp cơ sở dữ liệu vật liệu quan trọng để chế tạo môi chất làm lạnh từ rắn (Magnetic Refrigeration) hiệu suất cao, không sử dụng khí nén CFC gây hiệu ứng nhà kính; đồng thời định hướng thiết kế các đầu đọc từ trở và cảm biến từ trường thấp làm việc tại nhiệt độ phòng.
Limitations và Future Research
- Hạn chế về dải nhiệt độ và từ trường cực hạn: Các phép đo chuyển vận mới khảo sát tới $5\text{ T}$ và nhiệt độ $77\text{ K}$; chưa tiếp cận được vùng từ trường siêu cao ($> 10\text{ T}$) hoặc nhiệt độ heli lỏng ($< 4.2\text{ K}$) để dập tắt hoàn toàn các trạng thái trật tự điện tích phức tạp.
- Hạn chế về kỹ thuật phân tích cấu trúc tế vi: Chưa áp dụng phương pháp nhiễu xạ nơtron (Neutron Diffraction) tại chỗ hoặc kính hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao (HR-TEM) để trực quan hóa cấu trúc miền từ và trật tự quỹ đạo ở cấp độ nguyên tử.
- Định hướng nghiên cứu tương lai:
- Nghiên cứu chế tạo màng mỏng perovskite manganite và cấu trúc đa lớp dị thể (heterostructures) định hướng spintronics.
- Ứng dụng kỹ thuật tính toán nguyên lý đầu (DFT $+ U$) mô phỏng chính xác trạng thái spin và mật độ trạng thái (DOS) quanh mức Fermi.
- Thử nghiệm các nguyên tố thay thế đồng pha tạp phức hợp nhóm đất hiếm kích thước lớn ($La-Sr-Ba-Ca$) để đẩy $T_C$ vượt ngưỡng $350\text{ K}$.
Tác động và ảnh hưởng
- Học thuật: 14 công trình khoa học được công bố trên các tạp chí chuyên ngành uy tín trong nước và kỷ yếu hội nghị quốc tế, đóng góp tài liệu tham khảo nền tảng cho cộng đồng nghiên cứu vật lý từ học tại Việt Nam.
- Đổi mới công nghiệp: Mở ra tiềm năng ứng dụng trực tiếp cho ngành công nghiệp điện tử thông tin (bộ nhớ MRAM, đầu đọc từ trường) và ngành nhiệt lạnh thế hệ mới (máy lạnh từ tính rắn tiết kiệm năng lượng).
- Ý nghĩa kinh tế - xã hội: Đón đầu xu hướng chuyển dịch công nghệ xanh, giảm phát thải khí nhà kính từ các hệ thống làm mát truyền thống.
Đối tượng hưởng lợi
- Nghiên cứu sinh & Giảng viên Vật lý: Cung cấp một khung lý thuyết và thực nghiệm mẫu mực về vật lý chất rắn, phương pháp phân tích chuyển pha và kỹ thuật đo từ nhiệt.
- Kỹ sư R&D linh kiện điện tử: Nắm bắt quy luật tương tác từ trường - điện trở suất để tối ưu hóa vật liệu cảm biến từ trở khổng lồ.
- Các nhà phát triển công nghệ năng lượng: Cơ sở dữ liệu thực nghiệm về entropy từ để thiết kế các chu trình làm lạnh từ tính thương mại.
Câu hỏi chuyên sâu
- Đóng góp lý thuyết độc đáo nhất của luận án là gì? Đó là việc tích hợp thành công mô hình tương tác trao đổi kép (DE) với hiệu ứng polaron méo mạng Jahn-Teller và biến dạng $GdFeO_3$, giải thích thấu đáo vì sao nồng độ pha tạp, bán kính ion $\langle r_A \rangle$ và độ thiếu hụt hợp thức cation lại có thể điều khiển trực tiếp sự chuyển pha kim loại - điện môi và trật tự spin.
- Đột phá phương pháp luận so với các nghiên cứu trước đây? Khác với các nghiên cứu đơn lẻ chỉ biến tính vị trí $A$ (như công trình của Đào Nguyên Hoài Nam, 2001; Hwang et al., 1995), luận án thiết lập hệ phương pháp đối sánh chéo: biến tính đồng thời vị trí $A$, tác động trực tiếp vị trí $B$ ($TM = Fe, Co, Ni, Cr, Al, Cu$) và thay đổi hợp thức thiếu Lantan ($x+y < 1$), kết hợp đo đạc đa thông số cấu trúc - từ tính - điện trở - EPR.
- Phát hiện bất ngờ nhất có số liệu thực nghiệm chứng minh? Hiện tượng pha tạp ion $Cu$ ở nồng độ nhỏ ($x \le 0.05$) trong hệ $La_{2/3}Ca_{1/3}Mn_{1-x}Cu_xO_3$ không làm suy giảm mạnh tính sắt từ kim loại như các kim loại $3d$ khác ($Fe, Al$), mà duy trì $T_C$ ổn định và tăng vọt độ nhạy từ trở ở trường thấp ($H = 0.4\text{ T}$).
- Nghiên cứu có cung cấp quy trình tái lập thực nghiệm (Replication Protocol) không? Có. Quy trình điều chế sol-gel/gốm, thông số thiêu kết nhiệt độ - thời gian, phương pháp chuẩn độ hóa học xác định oxy khuyết thiếu $\delta$ và sơ đồ mạch đo 4 mũi dò DC đều được mô tả chi tiết, bảo đảm tính lặp lại độc lập.
- Chương trình nghiên cứu dài hạn 10 năm được định hình thế nào? Tập trung chuyển đổi từ vật liệu khối (bulk) sang màng mỏng nano perovskite, tích hợp cấu trúc van spin đa lớp ứng dụng trong bộ nhớ từ điện trở và hoàn thiện mô hình máy làm lạnh từ tính nhiệt độ phòng.
Kết luận
Luận án "Nghiên cứu chuyển pha & hiệu ứng thay thế perovskite manganite" đã hoàn thành xuất sắc các mục tiêu khoa học đề ra thông qua 5 đóng góp mang tính hệ thống:
- Xác lập toàn diện giản đồ pha từ - điện của hệ $La_{1-x}Ca_xMnO_{3-\delta}$ ($x = 0.1 - 0.5$), chỉ ra vai trò quyết định của tỷ số $Mn^{3+}/Mn^{4+}$ và méo mạng Jahn-Teller đến hiệu ứng CMR.
- Làm sáng tỏ cơ chế phá vỡ trật tự sắt từ và dải dẫn $e_g$ khi pha tạp kim loại $3d$ ($Fe, Co, Ni, Cr, Al$) vào vị trí $Mn$, đồng thời phát hiện hiệu ứng cải thiện từ trở trường thấp đặc biệt của $Cu$.
- Khám phá quy luật tăng cường hiệu ứng từ nhiệt trong các hợp chất thiếu hụt Lantan ($La_xCa_yMnO_{3-\delta}$ với $x+y < 1$), mở ra hướng thiết kế môi chất lạnh từ tính mới.
- Bổ sung bằng chứng thực nghiệm vững chắc (qua phổ EPR và đường cong $M_{FC}/M_{ZFC}$) khẳng định bản chất phân pha vi mô và sự tồn tại của trạng thái thủy tinh đám/polaron từ tính.
- Công bố 14 công trình khoa học có giá trị, góp phần nâng cao vị thế của ngành vật lý vật liệu từ Việt Nam trên trường quốc tế.
Trích đoạn nội dung luận án
Tải xuống để đọc toàn bộMỤC LỤC Mục lục Danh mục các ký hiệu và chữ viết tắt Mở đầu Chƣơng 1. Một số tính chất đặc trƣng của hệ vật liệu perovskite LaMnO3 1.1 Sơ lƣợc về cấu trúc tinh thể của hệ vật liệu perovskite LaMnO3.1 Cấu trúc perovskite 1.2 Trường bát diện, sự tách mức năng lượng và trật tự quỹ đạo trong trường tinh thể bát diện 1. Hiệu ứng Jahn - Teller và các hiện tượng méo mạng 1. Trạng thái spin và cấu hình spin của các điện tử 3d trong trƣờng tinh thể bát diện 1.
Các tƣơng tác trao đổi 1. Tương tác siêu trao đổi 1. Tương tác trao đổi kép 1. Cạnh tranh giữa hai loại tương tác siêu trao đổi và trao đổi kép trong vật liệu manganite có pha tạp 1.
Cấu trúc từ trong hợp chất LaMnO3 1. Các tính chất điện-từ trong manganite LaMnO3 pha tạp lỗ trống 1. Các tính chất chuyển trong các hợp chất perovskite manganite gốc Lantan 1. Chuyển pha sắt từ thuận từ và kim loại điện môi 1.2 Hiệu ứng Trật tự điện tích Cấu trúc từ Cấu trúc tinh thể 1.
Hiệu ứng từ điện trở trong perovskite manganite 1. Sự gia tăng nồng độ hạt tải do cơ chế DE 1 1. Cơ chế tán xạ phụ thuộc spin 1. Méo mạng Jahn-Teller 1.
ảnh hưởng của bán kính ion 1. Trạng thái thuỷ tinh từ Chƣơng 2: Phƣơng pháp thực nghiệm 2. Công nghệ chế tạo mẫu 2. Phương pháp đồng kết tủa: 2.
Phương pháp sol-gel:.3 Công nghệ gốm: 2. Các phƣơng pháp thực nghiệm nghiên cứu cấu trúc và thành phần của mẫu. Phương pháp nhiễu xạ bột tia X (XRD) 2. Phân tích nhiệt vi sai và độ mất trọng lượng của mẫu (DTA và TGA) 2.
ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) và phổ tán sắc năng lượng (EDS) 2. Phương pháp xác định thành phần khuyết thiếu oxy 2. Các phép đo nghiên cứu tính chất của vật liệu 2. Hệ đo từ kế mẫu rung-xác định hiệu ứng từ nhiệt.
Hệ đo mô men từ theo phương pháp tích phân 2. Phép đo đường cong từ hoá làm lạnh có từ trường (MFC) và làm lạnh không có từ trường (MZFC). Phép đo hệ số từ hoá động 2. Phép đo điện trở và từ trở 2.
Phép đo điện trở: 2. Phép đo từ trở: Chƣơng 3: Chế tạo và nghiên cứu các tính chất của hệ perovskite La1-xCaxMnO3 3. Hệ Perovskite La1-xCaxMnO3 2 3. Chế tạo mẫu 3.
Nghiên cứu cấu trúc tinh thể 3. ảnh hưởng của nồng độ Ca đến cấu trúc tinh thể của hợp chất LaMnO. Xác định thành phần khuyết thiếu oxy. Nghiên cứu các tính chất của hệ La1-xCaxMnO3-.
Chuyển pha sắt từ thuận từ 3. Hiệu ứng từ nhiệt 3. Điện trở và hiệu ứng từ điện trở của hệ vật liệu La1-xCaxMnO3 Kết luận chƣơng CHƢƠNG 4: TÍNH CHẤT CỦA CÁC HỢP CHẤT La2/3Ca1/3Mn1-XTMXO3- PHA TẠP KIM LOẠI 3d 4. Chế tạo mẫu: 4.
Kết quả và thảo luận 4. Hệ mẫu La2/3Ca1/3Mn0,9 TM 0,1O3- (TM = Fe, Co, Ni, Cr, Al) 4. Nghiên cứu cấu trúc bằng nhiễu xạ kế tia X 4. Phân tích thành phần mẫu 4.
Nghiên cứu cấu trúc bề mặt 4. Xác định nồng độ khuyết thiếu ôxy- 4. Phép đo từ độ – nhiệt độ Curie 4. Điện trở của các mẫu 4.
Từ trở của mẫu trong từ trường thấp 4. Phép đo cộng hưởng thuận từ điện tử - EPR 4. Hệ mẫu La2/3Ca1/3Mn1-xCuxO3 (x = 0,00; 0,02; 0,05; 0,15 và 0,20) 4. Nghiên cứu cấu trúc bằng nhiễu xạ kế tia X 4.
Phân tích thành phần mẫu – EDS 4. Phép đo từ độ – nhiệt độ Curie 4. Điện trở của các mẫu 3 4. Từ trở của mẫu trong vùng nhiệt độ thấp Kết luận chƣơng.
Chƣơng 5: Nghiên cứu tính chất của một số hợp chất thiếu lantan La xCayMnO3- (x+y < 1) 5.1 Lý do nghiên cứu một vài hợp chất thiếu Lantan 5. Lý thuyết cơ bản về hiệu ứng từ nhiệt 5. Phép đo hiệu ứng từ nhiệt 5.4 Nghiên cứu các hợp chất thiếu Lantan 5.1 Chế tạo mẫu và các phép đo 5.2 Kết quả và thảo luận 5.1 Hợp chất thiếu Lantan La0,54Ca0,32MnO3- 5.2 Hợp chất thiếu Lantan La0,45Ca0,43MnO3- 5.3 Hợp chất thiếu Lantan La0,50Ca0,30MnO3- Kết luận chƣơng Kết luận chung Tài liệu tham khảo Danh mục các công trình nghiên cứu khoa học đã công bố. 4 DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT VÀ CÁC KÝ HIỆU 1.
Các chữ viết tắt AFI : phản sắt từ điện môi AFM : phản sắt từ CG : thủy tinh đám CMR : từ trở khổng lồ DE : trao đổi kép FC : làm lạnh trong từ trường FM : sắt từ FMI : sắt từ điện môi FMM : sắt từ kim loại JT : (hiệu ứng/méo mạng/tách mức) Jahn - Teller MI : kim loại - điện môi PM : thuận từ SE : siêu trao đổi VSM : hệ đo từ kế mẫu rung XRD : nhiễu xạ tia X ZFC : làm lạnh không từ trường 2. Các ký hiệu : góc liên kết B-O-B H : giá trị điện trở suất trong từ trường H rA : bán kính ion trung bình vị trí đất hiếm (A). A : vị trí chiếm giữ của các ion đất hiếm trong cấu trúc perovskite ABO 3 A’ : các nguyên tố kim loại kiềm thổ B : vị trí chiếm giữ của các ion kim loại trong cấu trúc perovskite ABO 3. MFC : từ độ của mẫu sau khi được làm trong từ trường MZFC : từ độ của mẫu sau khi được làm lạnh không có từ trường R : các nguyên tố đất hiếm T : nhiệt độ t’ : thừa số dung hạn TC : nhiệt độ chuyển pha sắt từ - thuận từ (nhiệt độ Curie - Weiss) 5 TP : nhiệt độ chuyển pha kim loại - điện môi tS : thời gian thiêu kết CO : Trật tự điện tích DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Trang Hình 1.1: Cấu trúc perovskite lý tưởng (a) và sự sắp xếp của các bát diện trong cấu trúc perovskite lý tưởng (b) 19 Hình1.2: Sơ đồ tách mức năng lượng của ion Mn3+: 20 Hình 1.3: Hình dạng của các hàm sóng eg: (a) dx2-y2, (b) dz2 22 22 Hình 1.4: Hình dạng của các hàm sóng t2g: (a) dxy, (b) dyz và (c) dzx 23 Hình1.5: Méo mạng Jahn – Teller 26 Hình 1.6 Sự sắp xếp các điện tử trên các mức năng lượng và trạng thái spin 28 Hình 1.
Sự xen phủ quỹ đạo và chuyển điện tử trong tương tác SE 30 Hình 1. Mô hình cơ chế tương tác trao đổi kép của chuỗi -Mn3+-O2--Mn4+- Mn3+-O2—Mn4+- Hình 1. Mô hình về sự tồn tại không đồng nhất các loại tương tác từ trong các 32 chất bán dẫn từ. Một số loại cấu trúc từ của hợp chất La1-xCaxMnO3 (x = 0-1) 36 Hình 1.
Giản đồ pha của hệ La1-xCaxMnO3 38 Hình 1. Sự phụ thuộc của điện trở suất của Pr0.4MnO3 vào nhiệt độ tại các từ trường khác nhau.13: Trật tự spin và trật tự quỹ đạo phản sắt từ kiểu A và kiểu CE Hình 1.14: Sự phụ thuộc MR(H) của mẫu La0.15: Mô hình hai dòng về sự tán xạ của các điện tử trong các cấu trúc từ 43 Hình 1. Sơ đồ mạch điện tương đương của nguyên lý hai dòng 6 Hình 1.17: Giản đồ pha T - <rA> của các manganite Ln0.3MnO3 được xây 45 dựng bởi Hwang và cộng sự. PMI: điện môi thuận từ; FMI: điện môi sắt từ ; FMM: kim loại sắt từ.18: Họ đường cong FC và ZFC tại các từ trường khác nhau của 47 La0,7Sr0,3CoO3 .1: Sơ đồ chế tạo bột perovskite bằng phương pháp sol-gel 54 Hình 2.
Các hạt trong hai pha chỉ chứa một loại cation b. Các hạt trong hai pha chứa hai loại cation 57 58 Hình 2.3: Phổ nhiễu xạ tia X của mẫu La0,7Ca0,3MnO3 59 Hình 2. Giản đồ phân tích nhiệt vi sai của mẫu La0,7Ca0,3MnO3 60 Hình 2. Kính hiển vi điện tử quét JMS 5410 tại Tung tâm KHVL 63 Hình 2.6: Sơ đồ nguyên lý của thiết bị VSM.7: Sơ đồ chi tiết hệ đo từ kế theo phương pháp tích phân 66 Hình 2.8: Hình dạng xung tín hiệu 67 Hình 2.9: Sơ đồ khối của phép đo bốn mũi dò Hình 2.10: Sơ đồ chi tiết hệ đo điện trở bằng phương pháp bốn mũi dò 71 Hình 3.
Ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) của các mẫu La1-xCaxMnO3- (với x = 0,2 0,5). Giản đồ nhiễu xạ năng lượng (EDS) của các mẫu La1-xCaxMnO3- (với x = 0,10 0,50). Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen của các mẫu La1-xCaxMnO3- với x = 0,10 0,50. Sự phụ thuộc vào nồng độ pha tạp x của các hằng số mạng a, b, c và 79 7 thể tích ô cơ sở V của các hợp chất La1-xCaxMnO3- (với x = 0,0 0,5) 81 Hình 3.
Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của từ độ vào nhiệt độ của các mẫu La1- 81 xCaxMnO3- (với x = 0,1 0,5) 82 Hình 3.6 Sự phụ thuộc của hệ số từ hoá động Hình 3.7 Sự phụ thuộc của điện trở vào nhiệt Hình 3. Họ đường cong mômen từ phụ thuộc vào từ trường ngoài của các mẫu 83 La0,7Ca0,3MnO3- 87 Hình 3. Sự biến thiên entropy từ (Sm) của các mẫu La1-xCaxMnO3- (với x = 0,10 0,50) dưới tác dụng của từ trường ngoài H = 1 T, 3T và 5 T. Sự phụ thuộc của điện trở vào nhiệt độ của các mẫu La1-xCaxMnO3 94 (x = 0,10,5) Hình 3.
Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của tỉ số MR vào nhiệt độ của các mẫu 98 La1-xCaxMnO3- (với x = 0,1; 0,2; 0,3;0,4). Đường cong CMR phụ thuộc vào từ trường ở những nhiệt độ khác 99 nhau của các mẫu có x = 0,2 và x = 0,3 100 Hình 4.1: Giản đồ nhiễu xạ tia X của các mẫu La2/3Ca1/3Mn0,9TM0,1O3 (với TM = Fe, Co, Ni, Al, Cr).2: Phổ tán xạ năng lượng điện tử của các mẫu La2/3Ca1/3Mn0,9TM0,1O3 với TM = Fe (a), Co (b), Ni (c).3: Ảnh hiển vi điện tử quét của các mẫu La2/3Ca1/3Mn0.4: Đường cong từ độ phụ thuộc nhiệt độ của các mẫu 107 La2/3Ca1/3Mn0.5: Đường cong R(T) của mẫu La2/3Ca1/3Mn0.10O3 trong từ trường H = 0T và H = 0,4T.6: sự phụ thuộc của tỷ số từ trở vào nhiệt độ của mẫu La2/3Ca1/3Mn0,9TM0,1 O3 tại H = 0 và 0,4 T.7: Phổ EPR của các mẫu La2/3Ca1/3Mn0.8: Sự phụ thuộc nhiệt độ của HPP của các mẫu La2/3Ca1/3Mn0.9: Sự phụ thuộc nhiệt độ của cường độ vạch EPR của các mẫu 115 La2/3Ca1/3Mn0.10: Giản đồ nhiễu xạ tia X của các mẫu La2/3Ca1/3Mn1-xCuxO3.11: Phổ tán xạ năng lượng điện tử của mẫu La2/3Ca1/3Mn1-xCuxO3.12: Đường cong từ độ phụ thuộc nhiệt độ của các mẫu La2/3Ca1/3Mn1- xCuxO3.13: Sự phụ thuộc điện trở của các mẫu La2/3Ca1/3Mn1-xCuxO3 theo nhiệt độ khi H = 0 T.14: Các đường cong R(T) của mẫu La2/3Ca1/3Mn1-xCux O3 tại H = 0 và 0,4 T.15: Đường cong từ trở phụ thuộc nhiệt độ của hệ mẫu La2/3Ca1/3Mn1- xCuxO3 tại H = 0,4 T.16: Sự phụ thuộc của tỷ số từ trở cực đại của các mẫu theo nồng độ pha tạp Cu tại từ trường 0,4 T 127 Hình 5.
Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ
Trích dẫn luận án này
Nghiên cứu chuyển pha & hiệu ứng thay thế perovskite manganite (n.d.) [Luận án tiến sĩ]. LuanAn.net. https://luanan.net/y-hoc/y-hoc-lam-sang/nghien-cuu-chuyen-pha-hieu-ung-thay-the-perovskite-manganite
Câu hỏi thường gặp
Luận án "Nghiên cứu chuyển pha & hiệu ứng thay thế perovskite manganite" nghiên cứu về vấn đề gì?
Nghiên cứu chuyển pha & hiệu ứng thay thế perovskite manganite, phân tích tính chất điện-từ, ứng dụng vật liệu thông minh.
Luận án "Nghiên cứu chuyển pha & hiệu ứng thay thế perovskite manganite" có bao nhiêu trang?
Luận án "Nghiên cứu chuyển pha & hiệu ứng thay thế perovskite manganite" có 165 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.
Cách tải luận án "Nghiên cứu chuyển pha & hiệu ứng thay thế perovskite manganite" về máy như thế nào?
Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.