Luận án tiến sĩ vật lý chất rắn hệ thấp chiều oxit phức hợp mô phỏng và khảo sát

DAI HOC QUOC GIA HA NOI TRUONG DAI HOC KHOA HOC TU NHIEN Nguyễn Thùy Trang HE THAP CHIEU OXIT PHUC HOP: MO PHONG VA KHAO SAT MOT SO TINH CHAT LUAN AN TIEN SI VAT LY CHAT RAN Hà Nội — 2017 DAI HOC QUOC GIA HA NOI TRUONG DAI HOC KHOA HOC TU NHIEN Nguyễn Thùy Trang HE THAP CHIEU OXIDE PHUC HOP: MO PHONG VA KHAO SAT MOT SO TINH CHAT Chuyén nganh: Vat ly chat ran Mã số: 62440104 LUAN AN TIEN SI VAT LY CHAT RAN NGUOI HUONG DAN KHOA HOC: PGS. HOANG NAM NHAT Hà Nội — 2017 LOI CAM DOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các sô liệu, kết quả nêu trong luận án này là trung thực và chưa từng được ai công bồ trong bất kì công trình nào khác. Tác giả luận án Nguyên Thuỳ Trang LỜI CẢM ƠN Luận văn này được thực hiện tại Bộ môn Vật lý Chất răn và Phòng thí nghiệm Tính toán trong Khoa học Vật liệu - Khoa Vật lý - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội trong chương trình đảo tạo tiến sĩ của Nhà trường, dưới sự hướng dẫn khoa học trực tiếp của PGS.

Hoàng Nam Nhật. Trước hết, tôi xin gửi lời biết ơn sâu sắc tới PGS. Hoàng Nam Nhật, nguoi thay đã trực tiếp hướng dẫn tận tình và tạo mọi điều kiện thuận lợi đề tôi có thể hoàn thành luận án này. Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn chân thành đến GS.

Bạch Thành Công và các bạn đông nghiệp trong Phòng thí nghiệm Tính toán trong Khoa học Vật liệu đã giúp đỡ và cho phép tôi sử dụng máy chủ và hệ thông máy tính của Phòng thí nghiệm đề tôi có thể thực hiện các tính toán phục vụ luận an. Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới tới các thầy cô và các anh chị cán bộ Khoa Vat ly — Truong Dai hoc Khoa học tự nhiên, đặc biệt là các thay cô trong Bộ môn Vật lý Chất rắn đã cung cấp cho tôi những kiến thức quý báu trong thời gian rèn luyện, học tập, nghiên cứu tại khoa Vật lý. Cảm ơn sự quan tâm, chăm sóc, động viên tận tình của gia đình, bạn bè trong SuỐt quá trinh học tập và thực hiện luận án này. Hà Nội, tháng 0Š năm 2017 Tác giả Nguyên Thùy Trang DANH MUC CAC THUAT NGU VIET TAT 1(2,3)D: Mét (hai, ba) chiéu (One (two, three) dimensional) AFM: Phan sat tir (Antiferromagnetic) BIS: Pho dang sac Bremsstrahlung (Bremsstrahling isochromat spectroscopy) CI: Tuong tac cau hinh (Configuration interaction) CMR: Từ điện trở không lô (Colossal magnetoresistance) DE: Trao đối kép (Double exchange) DFT: Ly thuyét phiém ham mat d6 (Density functional theory) DOS: Mat do trang thai (Density of states) DSC: Phép do nhiét luong queét vi sai (Differential scanning calorimetry) DTA: Phan tich nhiét vi sai (Differential thermal analysis) EDX hoặc EDS: Phân tích phố tia X tan sac nang luong (Energy dispersive X-ray spectroscopy) EELS: Pho mat mat nang luong dién tir (Electron energy loss spectroscopy) FM: sat tir (Ferromagnetic) FTJ: tiép xc chui ngam sat dién (Ferroelectric tunneling junction) GGA: Phép gần đúng gradient suy rong (Generalize gradient approximation) HEMT: Transitor co d6 linh dong dién tu cao (High electron mobility transitor) LDA: Phép gan ding mat d6 dia phuong (Local density approximation) MO: Orbital phan tu (Molecular orbital) MT: tiếp xúc chui ngâm sat tir (Ferromagnetic tunneling junction) SCF: Truong tu hop (Self-consistent field) SE: Siêu trao đồi (Super exchange) SEM: Hiền vi điện tử quét (Scanning electron microscope) TER: sắt điện trở chui ngầm (Tunneling electroresistance) TGA: Phan tich nhiét trong lugng (Thermal gravitation analysis) TMR: từ điện trở chui ngầm (Tunneling magnetoresistance) TSFZ: Vùng nồi dung môi dịch chuyền (Traveling-solvent floating-zone) UPS: Pho phat quang vung tir ngoai (Ultraviolet photoemission spectroscopy) XPS: Pho phat quang tia X (X-ray photoemission spectroscopy) XRD: Xray diffraction (Nhiéu xa tia X) uSR: Phuc hôi spin muon (Muon spin relaxation) OLED: Organic light emiting diode Bang 1.6 DANH MUC CAC BANG BIEU Tổng kết các kết quả tham số hóa phố vùng dẫn va vung hóa trị của các vật liệu từ một chiêu (AzCuOk), hai chiều (LazCuO¿) đến ba chiêu (CuO) dựa trên mô hình tương tác đa cực trong cluster CuOx.

Không xem xét đến hiệu ứng độ rộng của vùng O 2p. Xem xét đến hiệu ứng độ rộng của vùng Q) 2p. Tổng kết các mode hoạt động quang quan sát từ thực nghiệm cũng như các kết quả tính toán lý thuyết của các nhóm khác nhau trên hệ Cay.,Sr,CuO3 va hé Ca;CuO+:U, 6 dang don tinh thé va da tinh thé. Vi tri cac dinh hoat dong quang dugc tinh theo don v1 cm.

Các quá trình tương tác của chùm điện tử với mẫu Độ chênh lệch giữa mô men từ Mn ở 2 bé mat IF1 va IF2, Amy, 46 thay đôi tông céng cua m6 men tir AM khi độ phân cực điện P của BTO đồi chiêu và hệ sô liên kết từ - dién a. Sự chênh lệch năng lượng giữa các trạng thái phản sắt từ so với trạng thai FM AE (meV) cua hé sigu mang LSMO/BTO. Két qua tinh hang số mạng của vật liệu Ca;CuOa băng các phương pháp khác nhau Các đỉnh EDX và các chuyên mức tương ứng được gán dựa vào dữ liệu trong [92] Thông số mạng của các mẫu Ca;CuO::U, thu được từ phép phân tích phô nhiễu xạ tia X dựa trên phương pháp Rietveld với sự hỗ trợ của chương trình tính toán WIinMProf Các vị trí Wyckoff và chỉ số dao động nhiệt của các nguyên tử trong ô mạng Immm của Ca;CuOz:U,. Các tọa độ x, y và z được tính theo đơn vi hang sO mang a, Ð và c tương ứng.6 DANH MUC CAC HINH VE (a) Mạng tinh thể perovskite đặc trưng bao gôm các bát diện BO, (màu tím) chung nhau các nguyên tử oxy ở đỉnh và ở góc (nguyên tử oxy mau đỏ và nguyên tu vi tri B màu tím) tạo nên mạng giả lập phương 3D.

Ở tâm mỗi khối giả lập phương là các nguyên tử A. Ô đơn vị giả lập phương thuộc nhóm khong gian Pm3m tuong ứng với cầu trúc perovskite lý tưởng được phóng to ở phân bên phải. (b) Ví dụ điển hình của perovskite kép: SrFep 5Mo9. (a) Méo mạng Jahn-Teller; (b) Méo mạng dạng săt điện.

Sự tách mức năng lượng dưới ảnh hưởng của méo mạng Jahn-Teller được thê hiện ở phía dưới câu trúc tương ứng trong hình (a). Cấu trúc hai hồ thế cũng được thê hiện ở phía trên câu hình méo mạng sắt điện trong hình (b). Luoc d6 về câu trúc vùng năng lượng của một sô trạng thái cơ bản chính trong giản đồ pha ZSA: (a) Khi U << 44. trạng thái cách điện Mott-Hubbard; (b) Khi U >> 41;x, 44/4 > A,~ W/2, trang thai co ban là cách điện chuyên điện tích; (c) Khi 41 4< W/2, r¿¿ => 0, trạng thai kim loai pd; (d) Khi 4,4 < W/2, taq khac 0, trạng thái cách điện đồng hóa tri.

Su tách mức năng lượng của các orbital 3đ trong một số trường tinh thể phô biến: (a) trường bát diện, (b) kim tự tháp và (c) vuông. (a) Hình vẽ minh họa cơ chê của tương tác trao đôi kép giữa các ion mangan đa hóa trị; (b) Hình vẽ minh họa sự xem phủ giữa orbital 3d của mangan với 2p của oxy trong tương tác siêu trao đồi. Một sô câu hình định hướng của các orbital đ của kim loại chuyền Hinh 1.11 tiép va p cua oxy minh họa cho các trường hợp khác nhau trong quy tac GKA. (b) Sự dịch chuyền của các nguyén tu trong HoMnO,; trực thoi săt điện với trật tự phản sắt từ loại E được thê hiện băng các mũi tên màu xanh dương.

Véc tơ phân cực điện tương ứng P được thể hiện băng mũi tên màu đỏ [95]. Các pha cấu trúc của BaTiO;;: (a) Cấu trúc hộp thoi, (b) cấu trúc trực thoi, (c) câu trúc tứ giác, (d) câu trúc lập phương. Các hình cau mau xanh lá cây, ghi và đỏ lần lượt thể hiện nguyên tử Ba, T¡ và O. Mũi tên màu đỏ thể hiện phương của véc tơ phân cực tự phát.

Giản đô pha của vật liệu LSMO-x [5] Một số cấu hình trộn vật liệu đa phân cực hai pha: (a) cầu hình 0-3 trong đó các hạt nano của một pha được phân tán đêu trong mạng ba chiêu của pha con lai; (b) cau hình 2-2 trong đó các màng mỏng của pha này được xen kẽ với các màng của pha kia; (c) cầu hình 1-3 trong đó các dây nano của pha này duoc phan tan dau trong pha kia. (a) Cầu trúc tiếp xúc chui ngâm và rào thế tương ứng: (b) và (c) câu trúc tiếp xúc chui ngầm đa phân cực MFTJ trong đó LSMO được sử dụng làm điện cực dé và kim loại từ mềm được sử dụng làm điện cực phủ. Rào thê trong hình (b) diễn tả hoạt động của MET] ở chế độ chui ngâm săt điện và (c) diễn ta hoạt động của MFT] ở chế độ chui ngâm sắt từ. Đường liên nét đậm màu đen thê hiện thê tổng cộng, đường liên mảnh thê hiện vị trí cũ của thê khi lớp săt điện chưa phân cực, đường chấm châm thể hiện thế trung bình của rào thê.15 (a) Đường cong trễ điện trở của cấu trúc tiếp xúc chui ngầm đa phân cực MFJT nên LSMO-0,3/BTO/NiFe do boi H.

Yau và cộng sự; (b) Đường cong từ trễ đo trên màng LSMO và NIFe tương ứng: (c) Sự thay đổi của điện trở của hệ MFJT này khi từ trường được quét từ 100 Oe về -100 Oe (đường màu đỏ và màu hông) và ngược lại (đường màu đen và mà xanh) khi độ phần cực điện của BTO được giữ ở chế độ bật (đường màu đỏ và màu đen) và chế độ tắt (đường màu hông và màu xanh) [37] (a) Hình bên trái thể hiện cấu trúc lớp tiếp chui ngầm đa phân cực MFTJ nên LCMO-0,3/BSTO-0,5/LCMO-0,3/Au. Hình giữa là đường trễ điện trở theo từ trường đo ở T = 40 K của hệ tương ứng với độ phân cực điện ở chế độ bật (màu đỏ) và chế độ tắt (màu xanh). Hình bên trái thê hiện sự phụ thuộc của điện trở của hệ LSMO-0,3/BSTO- 0,05/LS5MO-0,3/Au vào từ trường khi từ trường được quét từ -200 Oe đến 200 Oe và ngược lại ở nhiệt độ phòng [120]. (b) Hình bên trái thể hiện câu trúc lớp MFTJ nên LSMO- 0,3/BTO/LCMO-0,5/LSMO-0,3 và giải thích cơ chế ảnh hưởng của độ phân cực điện của lớp BTO lên trật tự từ của LCMO-0,5S.

Hình bên phải là đường trễ của điện điện trở chui ngầm theo hiệu điện thế tại T = 40 K cua he LSMO-0,3/BTO/LCMO-0,5/LSMO-0,3 (mau xanh) và hé LSMO-0,3/BTO/LSMO-0, 3 (mau do) [120]. Gian d6 cau tric lop tiép xúc LAO/STO loại ø (a) và loại p (b) cùng với mô hình tụ điện phăng tương ứng. Giản đồ vùng năng lượng tại lớp tiếp xúc LAO/STO loại ø (c) và loại p (b).