Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở ag ti al m

Tài liệu: Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở ag ti al mcm 41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên li

Tác giả

Luan An

Thể loại

Luận án tiến sĩ

Năm xuất bản

Số trang

153

Thời gian đọc

23 phút

Lượt xem

0

Lượt tải

0

Phí lưu trữ

50 Point

Tổng quan nhanh

Chủ đề:
1. Xử lý lưu huỳnh nhiên liệu: Giải pháp quang xúc tác mới
Số trang:
153 trang
Trường:
Học viện Khoa học và Công nghệ
Chuyên ngành:
Kỹ thuật Hóa Học
Tác giả:
Năm:

Tóm tắt nội dung luận án

I. Xử lý lưu huỳnh nhiên liệu Giải pháp quang xúc tác mới

Lưu huỳnh trong nhiên liệu gây ô nhiễm môi trường nghiêm trọng. Khi đốt cháy, các hợp chất lưu huỳnh tạo ra SOx. SOx góp phần gây mưa axit và ảnh hưởng sức khỏe con người. Các tiêu chuẩn khí thải toàn cầu ngày càng nghiêm ngặt. Việc loại bỏ lưu huỳnh là cấp thiết nhằm bảo vệ môi trường, giảm thiểu tác động tiêu cực. Các phương pháp desulfurization truyền thống thường tốn kém, tiêu thụ năng lượng lớn và có thể tạo ra chất thải độc hại. Công nghệ hydrodesulfurization (HDS) yêu cầu điều kiện khắc nghiệt. Xúc tác quang nổi lên như một giải pháp thay thế hiệu quả. Công nghệ này sử dụng năng lượng mặt trời, thân thiện với môi trường hơn. Giải pháp hứa hẹn hiệu quả cao, chi phí thấp, hoạt động ở nhiệt độ và áp suất thấp. Việc tận dụng ánh sáng mặt trời là điểm cộng lớn, góp phần vào sự phát triển bền vững. Nghiên cứu này tập trung phát triển vật liệu mới cho mục tiêu trên. Nó hướng tới sản xuất nhiên liệu sạch, nâng cao chất lượng, bảo vệ thiết bị.

1.1. Tác hại lưu huỳnh Ô nhiễm môi trường ăn mòn

Lưu huỳnh hữu cơ trong nhiên liệu hóa thạch gây nhiều vấn đề. Khi đốt, chúng giải phóng oxit lưu huỳnh (SOx). SOx là nguyên nhân chính gây mưa axit, làm suy thoái môi trường. Chúng cũng gây ra các bệnh hô hấp nghiêm trọng ở con người. Ngoài ra, lưu huỳnh gây ăn mòn đường ống, thiết bị trong quá trình sản xuất và sử dụng nhiên liệu. Việc loại bỏ triệt để lưu huỳnh là yêu cầu bắt buộc để đáp ứng các quy định môi trường khắt khe. Nhu cầu về nhiên liệu sạch ngày càng tăng, thúc đẩy các nghiên cứu về công nghệ desulfurization tiên tiến.

1.2. Hạn chế phương pháp truyền thống Ưu việt xúc tác quang

Các phương pháp desulfurization hiện có như HDS có nhiều hạn chế. Chúng đòi hỏi nhiệt độ cao, áp suất lớn và tiêu thụ nhiều hydro. Chi phí đầu tư, vận hành đắt đỏ là rào cản. Xúc tác quang mang đến một hướng đi mới. Công nghệ này sử dụng ánh sáng để kích hoạt phản ứng oxy hóa lưu huỳnh. Nó hoạt động ở điều kiện môi trường nhẹ nhàng hơn. Giảm tiêu thụ năng lượng, giảm phát thải carbon. Đây là giải pháp xanh, bền vững cho ngành công nghiệp lọc hóa dầu. Ưu điểm này giúp xúc tác quang trở thành đối tượng nghiên cứu hấp dẫn.

1.3. Lợi ích giải pháp mới Nâng cao hiệu quả xử lý

Giải pháp quang xúc tác hứa hẹn mang lại hiệu quả cao trong loại bỏ lưu huỳnh. Vật liệu xúc tác được thiết kế để hấp thụ ánh sáng và tạo ra các gốc tự do. Các gốc này oxy hóa hợp chất lưu huỳnh thành sulfone, dễ dàng tách loại. Quy trình này cho phép xử lý lưu huỳnh ở nồng độ thấp hiệu quả. Tăng cường khả năng tái sử dụng xúc tác cũng là mục tiêu quan trọng. Công nghệ mới giúp sản xuất nhiên liệu đạt tiêu chuẩn quốc tế. Nó đóng góp vào việc bảo vệ môi trường, phát triển kinh tế bền vững.

II. Tổng hợp vật liệu quang xúc tác Ag Ti Al MCM 41 tiên tiến

Nghiên cứu tập trung vào việc tổng hợp vật liệu quang xúc tác phức hợp Ag, Ti/Al-MCM-41. Vật liệu này được điều chế dựa trên nền tảng Al-MCM-41 có cấu trúc mao quản trung bình đều đặn. Cấu trúc mao quản mang lại diện tích bề mặt lớn, tạo nhiều vị trí hoạt động. Việc đưa các nguyên tố Ag và Ti vào cấu trúc Al-MCM-41 là yếu tố then chốt. Ag và Ti đóng vai trò quan trọng trong việc tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng. Chúng cũng cải thiện hiệu quả tách electron-lỗ trống, nâng cao hoạt tính quang xúc tác. Nhiều phương pháp tổng hợp khác nhau đã được khám phá. Các phương pháp bao gồm tẩm, sol-gel và tổng hợp trực tiếp. Mục tiêu là tối ưu hóa quá trình điều chế. Đảm bảo vật liệu có cấu trúc ổn định, phân tán tốt các pha hoạt động. Việc kiểm soát kích thước hạt và tính đồng nhất của vật liệu là cần thiết. Đây là yếu tố quyết định hiệu suất xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu.

2.1. Cấu trúc mao quản MCM 41 Nền tảng xúc tác hiệu quả

MCM-41 là vật liệu silicat mao quản trung bình có cấu trúc lục giác đều đặn. Đặc tính này mang lại diện tích bề mặt riêng lớn và thể tích mao quản cao. MCM-41 là chất mang lý tưởng cho các pha hoạt động xúc tác. Cấu trúc mao quản giúp tăng khả năng tiếp xúc giữa chất phản ứng và tâm hoạt động. Nó cũng cải thiện khả năng khuếch tán các chất. Al-MCM-41, với nhôm được đưa vào khung, tạo ra các tâm axit Lewis. Các tâm này có thể đóng vai trò quan trọng trong phản ứng quang xúc tác. Nền MCM-41 đảm bảo tính ổn định nhiệt và cơ học của vật liệu xúc tác.

2.2. Kỹ thuật đưa Ag Ti vào Al MCM 41 Nâng cao hoạt tính

Để cải thiện hoạt tính quang xúc tác, Ag và Ti được đưa vào cấu trúc Al-MCM-41. Ti thường tồn tại dưới dạng TiO2, một chất quang xúc tác phổ biến. TiO2 hấp thụ ánh sáng UV, tạo cặp electron-lỗ trống. Ag nanohạt có khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến thông qua cộng hưởng plasmon bề mặt (SPR). Sự kết hợp Ag và Ti giúp mở rộng phổ hấp thụ ánh sáng. Đồng thời, Ag còn có thể đóng vai trò là bẫy electron, ngăn chặn tái hợp electron-lỗ trống. Điều này nâng cao hiệu suất lượng tử của vật liệu xúc tác. Các kỹ thuật như tẩm ướt và sol-gel được sử dụng để phân tán đều các pha này.

2.3. Qui trình tổng hợp Kiểm soát cấu trúc tính chất

Qui trình tổng hợp vật liệu Ag, Ti/Al-MCM-41 được nghiên cứu kỹ lưỡng. Đầu tiên, Al-MCM-41 được điều chế từ bentonite thông qua phương pháp kiềm chảy. Sau đó, Ag và Ti được đưa vào bằng nhiều cách khác nhau. Phương pháp tẩm cho phép điều chỉnh nồng độ các chất dễ dàng. Phương pháp trực tiếp cho phép đưa Ti vào khung mạng Al-MCM-41. Các bước tinh chế, nung nhiệt được kiểm soát chặt chẽ. Điều này đảm bảo vật liệu có cấu trúc ổn định, kích thước hạt tối ưu và phân bố đều các nguyên tố hoạt động. Mục tiêu là tạo ra vật liệu xúc tác có hiệu suất quang xúc tác cao nhất.

III. Chế tạo từ Bentonite Vật liệu xúc tác bền vững hiệu quả

Một điểm nổi bật của nghiên cứu là việc sử dụng bentonite làm nguyên liệu đầu. Bentonite là một loại khoáng sét tự nhiên dồi dào ở Việt Nam. Nó là nguồn cung cấp silic và nhôm dồi dào, giá thành rẻ. Việc tận dụng bentonite giúp giảm chi phí sản xuất vật liệu xúc tác. Đồng thời, nó biến một tài nguyên tự nhiên thành vật liệu có giá trị gia tăng cao. Quá trình điều chế Al-MCM-41 từ bentonite bao gồm nhiều bước. Các bước này như tinh chế bentonite, tách nguồn Si/Al bằng phương pháp kiềm chảy. Quy trình được tối ưu hóa để đảm bảo chất lượng vật liệu nền. Việc sử dụng bentonite phù hợp với xu hướng phát triển bền vững. Nó giảm thiểu việc sử dụng các hóa chất đắt tiền, phức tạp. Công trình nghiên cứu này mở ra hướng đi mới trong việc chế tạo vật liệu xúc tác. Nó kết hợp hiệu quả kinh tế và lợi ích môi trường.

3.1. Bentonite Việt Nam Nguồn nguyên liệu tiềm năng

Việt Nam có trữ lượng bentonite lớn, đặc biệt là ở các tỉnh Tây Nguyên. Bentonite là khoáng sét giàu montmorillonite, chứa nhiều silic và nhôm. Đây là các thành phần chính để tổng hợp vật liệu mao quản trung bình như MCM-41. Việc sử dụng bentonite trong nước giúp tận dụng nguồn tài nguyên sẵn có. Nó giảm sự phụ thuộc vào các hóa chất nhập khẩu đắt tiền. Tiềm năng ứng dụng của bentonite trong nhiều lĩnh vực là rất lớn. Nghiên cứu này góp phần khai thác hiệu quả bentonite trong lĩnh vực xúc tác.

3.2. Chuyển hóa bentonite Điều chế Al MCM 41 chất lượng

Để điều chế Al-MCM-41 từ bentonite, cần trải qua quá trình chuyển hóa. Đầu tiên, bentonite được tinh chế để loại bỏ tạp chất. Sau đó, phương pháp kiềm chảy được áp dụng để tách các oxit silic và nhôm. Các oxit này sau đó được sử dụng làm tiền chất cho quá trình tổng hợp Al-MCM-41. Quy trình tổng hợp được tối ưu hóa để tạo ra vật liệu có cấu trúc mao quản đều đặn. Điều này đảm bảo diện tích bề mặt lớn và độ bền cao. Chất lượng của Al-MCM-41 nền quyết định hiệu quả của vật liệu xúc tác cuối cùng.

3.3. Lợi thế kinh tế môi trường Hướng đi bền vững

Sử dụng bentonite mang lại lợi thế kép về kinh tế và môi trường. Về kinh tế, bentonite là nguyên liệu giá rẻ, dễ tìm. Giảm đáng kể chi phí sản xuất vật liệu xúc tác. Về môi trường, việc tận dụng tài nguyên tự nhiên giúp giảm lượng chất thải. Nó hạn chế sử dụng các hóa chất tổng hợp. Quá trình tổng hợp cũng có thể được thiết kế để tiêu thụ ít năng lượng. Điều này phù hợp với các nguyên tắc hóa học xanh và phát triển bền vững. Công trình hướng đến một giải pháp công nghệ thân thiện, hiệu quả.

IV. Ứng dụng xúc tác quang Loại bỏ lưu huỳnh hiệu quả

Vật liệu quang xúc tác Ag, Ti/Al-MCM-41 được nghiên cứu cho ứng dụng xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu. Mục tiêu là loại bỏ các hợp chất lưu huỳnh hữu cơ một cách hiệu quả. Các hợp chất này khó loại bỏ bằng phương pháp truyền thống. Quá trình oxy hóa quang xúc tác được thực hiện dưới tác dụng của ánh sáng. Khi vật liệu xúc tác tiếp xúc với ánh sáng, nó tạo ra các cặp electron-lỗ trống. Các cặp này tương tác với oxy và nước. Từ đó tạo thành các gốc tự do hoạt tính cao như •OH và O2•−. Các gốc tự do này có khả năng oxy hóa mạnh mẽ. Chúng phản ứng với các hợp chất lưu huỳnh, chuyển chúng thành sulfone. Sulfone dễ dàng tách ra khỏi nhiên liệu hơn. Nghiên cứu đánh giá hiệu suất của vật liệu. Tối ưu hóa các điều kiện phản ứng như cường độ ánh sáng, thời gian phản ứng. Đồng thời, khảo sát khả năng tái sử dụng của xúc tác là rất quan trọng.

4.1. Mục tiêu xử lý Desulfurization nhiên liệu

Mục tiêu chính của ứng dụng này là loại bỏ lưu huỳnh khỏi nhiên liệu. Đặc biệt là các hợp chất lưu huỳnh khó loại bỏ như dibenzothiophene (DBT) và các dẫn xuất. Chúng thường tồn tại trong dầu diesel và xăng. Việc đạt được mức lưu huỳnh siêu thấp là yêu cầu cần thiết cho các tiêu chuẩn nhiên liệu hiện đại. Xúc tác quang có tiềm năng lớn để đạt được mục tiêu này. Nó cung cấp một con đường hiệu quả hơn so với các phương pháp cũ. Sản xuất nhiên liệu sạch góp phần vào phát triển công nghệ năng lượng bền vững.

4.2. Cơ chế phản ứng Oxy hóa quang xúc tác chọn lọc

Cơ chế phản ứng bao gồm việc hấp thụ ánh sáng bởi vật liệu xúc tác. Electron và lỗ trống được tạo ra. Các cặp này di chuyển đến bề mặt xúc tác. Oxy và nước trên bề mặt phản ứng với electron và lỗ trống. Chúng hình thành các gốc •OH và O2•−. Các gốc này có khả năng oxy hóa mạnh. Chúng tấn công các liên kết C-S trong hợp chất lưu huỳnh. Lưu huỳnh bị oxy hóa thành dạng sulfone hoặc sulfoxide. Các sản phẩm này có độ phân cực cao hơn. Chúng dễ dàng được tách ra khỏi pha nhiên liệu bằng dung môi thích hợp. Cơ chế này đảm bảo hiệu quả và tính chọn lọc của phản ứng.

4.3. Hiệu suất cao bền vững Đảm bảo nhiên liệu sạch

Vật liệu quang xúc tác được kỳ vọng mang lại hiệu suất cao. Nó có thể loại bỏ phần lớn lưu huỳnh trong thời gian ngắn. Khả năng tái sử dụng của xúc tác là yếu tố quan trọng. Một xúc tác bền vững có thể được sử dụng nhiều lần. Giúp giảm chi phí vận hành và giảm lượng chất thải. Nghiên cứu tập trung vào việc cải thiện cả hiệu suất và độ bền. Mục đích là phát triển một công nghệ desulfurization thân thiện môi trường. Nó góp phần vào sản xuất nhiên liệu sạch, an toàn cho người sử dụng và môi trường.

V. Đặc trưng vật liệu Ag Ti Al MCM 41 và cơ chế phản ứng

Để hiểu rõ cấu trúc và tính chất của vật liệu xúc tác, nhiều kỹ thuật đặc trưng đã được sử dụng. Các kỹ thuật này bao gồm nhiễu xạ tia X (XRD), hiển vi điện tử quét (SEM), hiển vi điện tử truyền qua (TEM). Phổ hấp thụ tử ngoại–khả kiến (UV–Vis) và tán sắc năng lượng tia X (EDX) cũng được áp dụng. Phân tích đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ nitrogen (BET) cung cấp thông tin về diện tích bề mặt và cấu trúc mao quản. Phổ hồng ngoại FT-IR xác định các nhóm chức hóa học. Các phương pháp này giúp xác nhận sự có mặt của Ag và Ti. Đồng thời, chúng cũng giúp đánh giá sự phân tán của chúng trên nền Al-MCM-41. Thông qua đó, mối liên hệ giữa cấu trúc vật liệu và hoạt tính quang xúc tác được làm rõ. Các kết quả này cung cấp cơ sở khoa học. Chúng hỗ trợ việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp và thiết kế vật liệu mới hiệu quả hơn. Việc hiểu rõ cơ chế phản ứng ở cấp độ phân tử là chìa khóa. Nó giúp phát triển vật liệu xúc tác thế hệ tiếp theo.

5.1. Kỹ thuật phân tích Đánh giá cấu trúc tính chất vật liệu

Các kỹ thuật phân tích được sử dụng để xác định cấu trúc tinh thể (XRD). Hình thái bề mặt (SEM) và cấu trúc nano (TEM) được quan sát. Sự phân bố nguyên tố (EDX) cũng được phân tích chi tiết. Quang phổ UV-Vis giúp đánh giá khả năng hấp thụ ánh sáng của vật liệu. Phép đo BET cung cấp thông tin về diện tích bề mặt riêng và kích thước mao quản. Phổ FT-IR xác nhận sự hình thành các liên kết hóa học. Các kỹ thuật này cung cấp cái nhìn toàn diện về vật liệu. Đảm bảo vật liệu được tổng hợp đúng theo thiết kế. Chúng giúp đánh giá sự thành công của quá trình tổng hợp.

5.2. Kết quả phân tích Tối ưu hóa hiệu suất xúc tác

Kết quả từ các phép đặc trưng cho thấy sự hình thành thành công của Ag và Ti trên Al-MCM-41. XRD xác nhận pha tinh thể của TiO2 và Ag. SEM và TEM minh họa sự phân tán của các hạt nano Ag và TiO2. Các thông số BET chỉ ra rằng cấu trúc mao quản của MCM-41 được duy trì. Phổ UV-Vis cho thấy sự mở rộng khả năng hấp thụ ánh sáng sang vùng khả kiến. Điều này nhờ vào hiệu ứng plasmon của Ag. Tất cả các kết quả này được sử dụng để tối ưu hóa điều kiện tổng hợp. Mục tiêu là đạt được vật liệu có hiệu suất quang xúc tác cao nhất. Chúng cung cấp thông tin cho việc điều chỉnh thành phần và cấu trúc.

5.3. Hiểu rõ cơ chế Nền tảng phát triển xúc tác mới

Việc hiểu rõ cơ chế phản ứng quang xúc tác là rất quan trọng. Nó giúp lý giải tại sao vật liệu này lại hiệu quả. Dữ liệu từ các phép đặc trưng vật liệu cung cấp bằng chứng cho cơ chế hoạt động. Ví dụ, sự hiện diện của Ag và Ti tạo ra các tâm hoạt động khác nhau. Ag nâng cao hấp thụ ánh sáng khả kiến. Ti tạo ra các gốc oxy hóa mạnh. Sự tương tác giữa các thành phần này quyết định hiệu suất. Kiến thức về cơ chế là nền tảng cho việc thiết kế vật liệu xúc tác thế hệ mới. Nó mở ra hướng nghiên cứu sâu hơn về các vật liệu hiệu quả và bền vững.

Mục lục chi tiết luận án

LỜI CAM ĐOAN
LỜI CẢM ƠN
DANH MỤC HÌNH
DANH MỤC BẢNG
KÝ HIỆU TỪ VIẾT TẮT
1. MỞ ĐẦU
1.1. Các hợp chất hữu cơ chứa lưu huỳnh trong nhiên liệu
1.2. Các phương pháp xử lý hợp chất chứa lưu huỳnh trong nhiên liệu
1.3. Vật liệu xúc tác quang TiO2
1.4. Vật liệu xúc tác quang Ag-AgBr
1.5. Vật liệu mao quản trung bình MCM-41
1.5.1. Cấu trúc vật liệu mao quản trung bình MCM-41
1.5.2. Các điều kiện tổng hợp vật liệu MCM-41
1.5.3. Nguồn nguyên liệu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41
1.6. Xúc tác quang trên cơ sở chất mang MCM-41
1.7. Khoáng sét bentonite Việt Nam
1.8. Các phương pháp tổng hợp vật liệu composite trên cơ sở Al-MCM-41
1.8.1. Phương pháp sol-gel
1.8.2. Phương pháp lắng đọng hơi hóa học (CVD)
1.9. Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước về PTC ứng dụng trong xử lý SCOC trong nhiên liệu
1.9.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới
1.9.2. Tình hình nghiên cứu trong nước về phản ứng tách loại lưu huỳnh trong nhiên liệu
2. THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
2.1. Hóa chất và dụng cụ
2.1.1. Dụng cụ cho quá trình tổng hợp và đánh giá hoạt tính xúc tác
2.2. Các qui trình tổng hợp vật liệu
2.2.1. Quy trình tinh chế bentonite
2.2.2. Tách nguồn Si/Al từ bentonite bằng phương pháp kiềm chảy
2.2.3. Quy trình tổng hợp vật liệu Al-MCM-41 từ bentonite
2.2.4. Tổng hợp vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium
2.2.4.1. Tổng hợp TiO2/Al-MCM-41 bằng phương pháp tẩm
2.2.4.2. Tổng hợp Ti-Al-MCM-41 bằng phương pháp trực tiếp
2.2.5. Tổng hợp vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM-41
2.2.6. Tổng hợp vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41
2.3. Các phương pháp đặc trưng vật liệu
2.3.1. Nhiễu xạ tia X (XRD)
2.3.2. Hấp thụ tử ngoại–khả kiến (UV–Vis)
2.3.3. Tán sắc năng lượng tia X (EDX)
2.3.4. Hiển vi điện tử quét (SEM)
2.3.5. Hiển vi điện tử truyền qua (TEM)
2.3.6. Đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ nitrogen (BET)
2.3.7. Quang phổ hấp thụ nguyên tử (AAS)
2.3.8. Phổ hồng ngoại FT- IR
2.4. Phương pháp sắc kí
2.4.1. Sắc kí khí-khối phổ (GC-MS)
2.4.2. Sắc kí lỏng hiệu năng cao (HPLC)
2.5. Phương pháp đánh giá hoạt tính PTC
2.5.1. Xác định bằng HPLC
2.5.2. Xác định bằng phổ hấp thụ UV - Vis
3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
3.1. Kết quả tinh chế bentonite thô
3.1.1. Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) của bentonite
3.1.2. Phổ IR của bentonite sau tinh chế
3.1.3. Ảnh SEM bentonite sau tinh chế
3.2. Tổng hợp Al-MCM-41 từ bentonite
3.2.1. Tách tiền chất Si/Al từ bentonite bằng phương pháp kiềm chảy
3.2.2. Khảo sát yếu tố ảnh hưởng tới cấu trúc vật liệu Al-MCM-41 sử dụng nguồn alumino-silicate từ bentonite
3.2.2.1. Ảnh hưởng tỷ lệ mol CTABr/(Si+Al)
3.2.2.2. Ảnh hưởng của môi trường pH
3.2.2.3. Ảnh hưởng thời gian già hóa gel
3.2.2.4. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung
3.2.3. Đặc trưng vật liệu Al-MCM-41
3.2.3.1. Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD)
3.2.3.2. Ảnh SEM và TEM
3.2.3.3. Đường đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ N2
3.3. Đặc trưng cấu trúc và hoạt tính xúc tác của vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium
3.3.1. Đặc trưng của vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium
3.3.1.1. Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD)
3.3.1.2. Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N2
3.3.1.3. Phổ UV-Vis
3.3.2. Đánh giá hoạt tính xúc tác quang trong quá trình chuyển hóa DBT
3.4. Đặc trưng và hoạt tính xúc tác quang của vật liệu nanocomposite Ag- TiO2/Al-MCM-41
3.4.1. Đặc trưng của vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM-41
3.4.1.1. Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD)
3.4.1.2. Ảnh SEM và TEM của vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al-MCM-41
3.4.1.3. Phổ EDX của vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al-MCM-41
3.4.1.4. Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N2 của vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al- MCM-41
3.4.1.5. Phổ XPS vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al-MCM-41
3.4.1.6. Phổ UV-Vis
3.4.2. Đánh giá hoạt tính xúc tác quang của vật liệu nanocomposite Ag- TiO2/Al-MCM-41
3.5. Đặc trưng và hoạt tính xúc tác quang của vật liệu nanocomposite Ag- AgBr/Al-MCM-41
3.5.1. Đặc trưng của vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41
3.5.1.1. Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD)
3.5.1.2. Ảnh SEM và TEM của vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41
3.5.1.3. Phổ EDX của vật liệu 40%Ag-AgBr/Al-MCM-41
3.5.1.4. Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N2
3.5.1.5. Phổ UV-Vis của vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41
3.5.1.6. Phổ phát quang PL của các mẫu vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41
3.5.2. Đánh giá hoạt tính xúc tác của vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41
ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN
CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ
TÀI LIỆU THAM KHẢO
Xem trước tài liệu
Tải đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở ag ti al mcm 41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu

Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung

Tải đầy đủ (153 trang)

Trích đoạn nội dung luận án

Tải xuống để đọc toàn bộ

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ----------------------------- TRẦN THỊ HOA NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TRÊN CƠ SỞ Ag, Ti/Al-MCM-41 ĐIỀU CHẾ TỪ BENTONITE ỨNG DỤNG ĐỂ XỬ LÝ LƯU HUỲNH TRONG NHIÊN LIỆU LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÀ NỘI - 2022 an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail.com mo BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ----------------------------- TRẦN THỊ HOA NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU QUANG XÚC TÁC TRÊN CƠ SỞ Ag, Ti/Al-MCM-41 ĐIỀU CHẾ TỪ BENTONITE ỨNG DỤNG ĐỂ XỬ LÝ LƯU HUỲNH TRONG NHIÊN LIỆU LUẬN ÁN TIẾN SĨ Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 9.01 Người hướng dẫn khoa học: 1.TS Phạm Xuân Núi 2.TS Đặng Tuyết Phương HÀ NỘI - 2022 an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail.com mo LỜI CAM ĐOAN Đây là kết quả nghiên cứu của riêng tôi và không trùng lặp với bất kỳ công trình khoa học nào khác. Kết quả của các số liệu là trung thực, trong số đó có một số kết quả được sử dụng là kết quả chung của nhóm nghiên cứu dưới sự hướng dẫn của PGS.TS Phạm Xuân Núi, Trường Đại học Mỏ - Địa chất và PGS.TS Đặng Tuyết Phương, Viện Hóa học, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam. Hà Nội, ngày 10 tháng 10 năm 2022 Tác giả luận án Trần Thị Hoa i an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail.com mo LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên cho phép tôi được gửi lời cảm ơn chân thành cùng sự cảm phục và kính trọng tới PGS. Phạm Xuân Núi và PGS.

Đặng Tuyết Phương những người thầy, cô đã tận tâm hướng dẫn, định hướng khoa học để luận án được hoàn thành, luôn luôn động viên khích lệ và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án. Tôi xin trân trọng cảm ơn Ban lãnh đạo cùng các cán bộ trong Viện Hóa học và đặc biệt là tập thể cán bộ, nhân viên phòng Hóa học Bề mặt - Viện Hóa học, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam đã quan tâm giúp đỡ tôi trong quá trình học tập và nghiên cứu thực hiện luận án. Tôi xin trân trọng cảm ơn Ban Giám đốc cùng các cán bộ phòng Đào tạo Học viện Khoa học Công nghệ, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam đã giúp đỡ tôi trong quá trình học tập và hoàn thành luận án. Tôi xin chân thành cảm ơn tập thể cán bộ, nhân viên, nhóm nghiên cứu- Bộ môn Lọc-Hóa dầu, Khoa Dầu khí, Trường đại học Mỏ - Địa chất đã luôn giúp đỡ, ủng hộ và tạo mọi điều kiện tốt nhất cũng như những đóng góp về chuyên môn cho tôi trong suốt quá trình thực hiện và bảo vệ luận án.

Tôi xin chân thành cảm ơn Đảng ủy, Ban Giám hiệu Trường Đại học Công nghiệp Việt Trì, lãnh đạo Khoa Công nghệ Hóa học-Môi trường và các đồng nghiệp trong Khoa Công nghệ Hóa học-Môi trường đã tạo mọi điều kiện tốt nhất cho tôi trong suốt quá trình học tập và nghiên cứu. Cuối cùng tôi xin bày tỏ lời cảm ơn sâu sắc nhất đến gia đình, người thân và bạn bè đã luôn quan tâm, khích lệ, động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt thời gian thực hiện luận án này. Tác giả luận án Trần Thị Hoa ii an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail.com mo MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN. ii MỤC LỤC.

iii DANH MỤC HÌNH. viii DANH MỤC BẢNG. xiii KÝ HIỆU TỪ VIẾT TẮT. xiv MỞ ĐẦU.

Các hợp chất hữu cơ chứa lưu huỳnh trong nhiên liệu. Các phương pháp xử lý hợp chất chứa lưu huỳnh trong nhiên liệu. Vật liệu xúc tác quang TiO2. Vật liệu xúc tác quang Ag-AgBr.

Vật liệu mao quản trung bình MCM-41. Cấu trúc vật liệu mao quản trung bình MCM-41. Các điều kiện tổng hợp vật liệu MCM-41. Nguồn nguyên liệu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41.

Xúc tác quang trên cơ sở chất mang MCM-41. Khoáng sét bentonite Việt Nam. Các phương pháp tổng hợp vật liệu composite trên cơ sở Al-MCM-41. Phương pháp sol-gel.

Phương pháp lắng đọng hơi hóa học (CVD). Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước về PTC ứng dụng trong xử lý SCOC trong nhiên liệu. Tình hình nghiên cứu trên thế giới .33 iii an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail. Tình hình nghiên cứu trong nước về phản ứng tách loại lưu huỳnh trong nhiên liệu.

THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU. Hóa chất và dụng cụ. Dụng cụ cho quá trình tổng hợp và đánh giá hoạt tính xúc tác. Các qui trình tổng hợp vật liệu.

Quy trình tinh chế bentonite. Tách nguồn Si/Al từ bentonite bằng phương pháp kiềm chảy. Quy trình tổng hợp vật liệu Al-MCM-41 từ bentonite. Tổng hợp vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium.

Tổng hợp TiO2/Al-MCM-41 bằng phương pháp tẩm. Tổng hợp Ti-Al-MCM-41 bằng phương pháp trực tiếp. Tổng hợp vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM-41. Tổng hợp vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41.

Các phương pháp đặc trưng vật liệu. Nhiễu xạ tia X (XRD). Hấp thụ tử ngoại–khả kiến (UV–Vis). Tán sắc năng lượng tia X (EDX).

Hiển vi điện tử quét (SEM). Hiển vi điện tử truyền qua (TEM). Đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ nitrogen (BET). Quang phổ hấp thụ nguyên tử (AAS).

Phổ hồng ngoại FT- IR. Phương pháp sắc kí. Sắc kí khí-khối phổ (GC-MS) .56 iv an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail. Sắc kí lỏng hiệu năng cao (HPLC).

Phương pháp đánh giá hoạt tính PTC. Xác định bằng HPLC. Xác định bằng phổ hấp thụ UV - Vis. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN.

Kết quả tinh chế bentonite thô. Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) của bentonite. Phổ IR của bentonite sau tinh chế. Ảnh SEM bentonite sau tinh chế.

Tổng hợp Al-MCM-41 từ bentonite. Tách tiền chất Si/Al từ bentonite bằng phương pháp kiềm chảy. Khảo sát yếu tố ảnh hưởng tới cấu trúc vật liệu Al-MCM-41 sử dụng nguồn alumino-silicate từ bentonite. Ảnh hưởng tỷ lệ mol CTABr/(Si+Al).

Ảnh hưởng của môi trường pH. Ảnh hưởng thời gian già hóa gel. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung. Đặc trưng vật liệu Al-MCM-41.

Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD). Ảnh SEM và TEM. Đường đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ N2. Đặc trưng cấu trúc và hoạt tính xúc tác của vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium.

Đặc trưng của vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium. Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD) .72 v an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail. Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N2. Phổ UV-Vis.

Đánh giá hoạt tính xúc tác quang trong quá trình chuyển hóa DBT. Đặc trưng và hoạt tính xúc tác quang của vật liệu nanocomposite Ag- TiO2/Al-MCM-41. Đặc trưng của vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM-41. Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD).

Ảnh SEM và TEM của vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al-MCM-41. Phổ EDX của vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al-MCM-41. Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N2 của vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al- MCM-41. Phổ XPS vật liệu 0,1Ag-TiO2/Al-MCM-41.

Phổ UV-Vis. Đánh giá hoạt tính xúc tác quang của vật liệu nanocomposite Ag- TiO2/Al-MCM-41. Đặc trưng và hoạt tính xúc tác quang của vật liệu nanocomposite Ag- AgBr/Al-MCM-41. Đặc trưng của vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41.

Giản đồ nhiễu xạ tia X (XRD). Ảnh SEM và TEM của vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41. Phổ EDX của vật liệu 40%Ag-AgBr/Al-MCM-41. Đường đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ N2.

Phổ UV-Vis của vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41 .102 vi an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail. Phổ phát quang PL của các mẫu vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41. Đánh giá hoạt tính xúc tác của vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41 .111 ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN .112 CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ .113 TÀI LIỆU THAM KHẢO .132 vii an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail.com mo (LUAN.lieu DANH MỤC HÌNH Hình 1. Cấu trúc hóa học của SCOC trong dầu thô [4].

Tiêu chuẩn về chỉ số SCF trên thế giới [43]. Cấu trúc tinh thể của các dạng thù hình của TiO2 [71]. Sự loại NO3− trên (a) vật liệu TiO2, (b) Ag/TiO2, (c) Au/TiO2, và (d) Pd-Cu/TiO2 [89]. Biểu diễn sơ đồ nguyên lý xúc tác quang (PTC) trên vật liệu (a) TiO2 và (b) N-TiO2 [81].

Cơ chế hình thành và cơ chế xúc tác của xúc tác TiO2/C pha tạp Fe, N [97]. Sơ đồ minh họa cơ chế của vật liệu xúc tác quang (PTC) Ag-TiO2 [98]. Cơ chế phân hủy chất ô nhiễm của vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM41 [31]. Cơ chế xúc tác quang của vật liệu Ag@AgBr/CaTiO3 [34].

Cấu trúc của VLMQTB MCM-41 [102]. Cơ chế hấp phụ MB trên vật liệu MCM-41 và Fe-MCM-41 [105]. Cấu trúc 2D lục giác của vật liệu MCM-41 [109]. Cơ chế hình thành MCM-41 [99].

Sơ đồ quá trình tổng hợp MCM-41 từ TEOS [105]. Sơ đồ quá trình tổng hợp Al- MCM41 từ đất sét tự nhiên [92]. Cấu trúc tinh thể của MMT [132]. Sơ đồ tổng hợp vât liệu bằng phương pháp lắng đọng pha hơi hóa học [134].

Những bước vận chuyển cơ bản trong quy trình PECVD. Sơ đồ quá trình oxy hóa loại lưu huỳnh. Hình minh họa quá trình oxy hóa PTC của DBT/BT với chất oxy hóa và chiếu tia UV xúc tác bởi TiO2 [15]. Sơ đồ tinh chế bentonite Di Linh [92].lieu viii an an tien si TIEU LUAN MOI download : skknchat123@gmail.com mo (LUAN.

Quy trình điều chế silic từ Bentonite Di Linh. Hình ảnh các mẫu trong quá trình điều chế nguồn silic (a) Mẫu bentonite kiềm chảy, (b) Nguồn silicate cho quá trình tổng hợp Al-MCM-41. Sơ đồ quy trình tổng hợp Al-MCM-41. Ảnh mẫu vật liệu Al-MCM-41 sau tổng hợp.

Quy trình tổng hợp vật liệu TiO2/Al-MCM-41. Qui trình chuẩn bị sol titanium. Quy trình tổng hợp vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM-41. Sơ đồ lò phản ứng cho quá trình lắng đọng hóa học.

Sơ đổ bước chuyển năng lượng của các electron trong phân tử. Mối quan hệ giữa cường độ vạch phổ Aλ và nồng độ chất Cx. Phổ hồng ngoại FT- IR. Sơ đồ thiết bị sắc kí lỏng hiệu năng cao.

Đường chuẩn mẫu nhiên liệu mô hình, (a) đường chuẩn 0,05–5 ppm, (b) đường chuẩn 5–500 ppm. Phổ UV-Vis của DBT ở các nồng độ 300 ppm, 250 ppm, 200 ppm, 150 ppm, 100 ppm, 50 ppm. Đường chuẩn xác định nồng độ dibenzothiophene (DBT). Giản đồ XRD của bentonite trước tinh chế (a) và sau tinh chế (b).

Phổ hồng ngoại IR của các vật liệu bentonite sau tinh chế. SEM của bentonite sau tinh chế .

Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ

Trích dẫn luận án này

Trần Thị Hoa (2022). Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang t [Luận án tiến sĩ, Học viện Khoa học và Công nghệ]. LuanAn.net. https://luanan.net/ky-thuat-hoa-hoc-thuc-pham/cong-nghe-hoa-hoc/41-dieu-che-tu-bentonite-ung-dung-de-xu-ly-luu-huynh-trong-nhien-lieu

Câu hỏi thường gặp

Luận án "Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang t" nghiên cứu về vấn đề gì?

Tài liệu: Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang trên cơ sở ag ti al mcm 41 điều chế từ bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên li

Luận án "Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang t" được bảo vệ tại trường nào?

Luận án này được bảo vệ tại Học viện Khoa học và Công nghệ. Năm bảo vệ: 2022.

Luận án "Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang t" thuộc chuyên ngành gì?

Luận án "Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang t" thuộc chuyên ngành Kỹ thuật Hóa học. Danh mục: Công Nghệ Hóa Học.

Luận án "Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang t" có bao nhiêu trang?

Luận án "Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang t" có 153 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.

Cách tải luận án "Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang t" về máy như thế nào?

Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.

Luận án liên quan

Chia sẻ tài liệu: Facebook Twitter