Luận án: Đặc trưng hệ vật liệu Ti-MCM-22, Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15 trong phản ứng oxi hóa α-pinene
Nghiên cứu so sánh đặc trưng tính chất của hệ vật liệu zeolite Ti-MCM-22, Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15 trong phản ứng oxi hóa α-pinen và etyl oleat.
Số trang
195
Thời gian đọc
30 phút
Lượt xem
0
Lượt tải
0
Phí lưu trữ
50 Point
Mục lục chi tiết
Tóm tắt nội dung
I. Ti MCM 22 41 SBA 15 Vật Liệu Xúc Tác Ti Silicat
Nghiên cứu tập trung vào các vật liệu titanosilicat vi mao quản và mao quản trung bình. Đây là các loại xúc tác triển vọng cho phản ứng oxi hóa chọn lọc. Ba loại vật liệu chính được khảo sát là Ti-MCM-22, Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15. Việc tổng hợp và đặc trưng các vật liệu này là trọng tâm. Các tính chất cấu trúc và bề mặt của chúng ảnh hưởng trực tiếp đến hoạt tính xúc tác. Mục tiêu là ứng dụng các vật liệu này vào quá trình oxi hóa α-pinene. Oxi hóa α-pinene là một phản ứng quan trọng trong việc tạo ra các sản phẩm giá trị gia tăng. Các sản phẩm này có tiềm năng lớn trong nhiều ngành công nghiệp, bao gồm dược phẩm và hương liệu.
1.1. Cấu trúc và tính chất Ti MCM 22
Vật liệu Ti-MCM-22 là một zeolit vi mao quản với cấu trúc MWW độc đáo. Cấu trúc này bao gồm các khoang chứa lớn và hệ thống kênh phức tạp. Sự hiện diện của titan trong mạng tinh thể silicat tạo ra các tâm axit Lewis. Các tâm này có khả năng hoạt hóa chất nền cho phản ứng oxi hóa. Tổng hợp Ti-MCM-22 đòi hỏi điều kiện kiểm soát chặt chẽ. Chất định hướng cấu trúc (SDA) đóng vai trò quan trọng trong việc hình thành cấu trúc tinh thể. Hoạt tính xúc tác của Ti-MCM-22 trong oxi hóa α-pinene cần được đánh giá chi tiết.
1.2. Vật liệu Ti MCM 41 và Ti SBA 15
Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15 là các vật liệu mao quản trung bình trật tự. Chúng có kích thước mao quản lớn hơn zeolit vi mao quản. Kích thước mao quản này cho phép các phân tử lớn hơn tiếp cận các tâm xúc tác. Ti-MCM-41 có cấu trúc kênh hình trụ một chiều. Ti-SBA-15 cũng có cấu trúc kênh hình trụ nhưng với thành mao quản dày hơn, tăng cường độ bền nhiệt và cơ học. Sự tích hợp titan vào mạng silicat của các vật liệu này tạo ra các tâm hoạt động. Điều này quan trọng cho các phản ứng chuyển hóa hợp chất hữu cơ lớn, như epoxi hóa α-pinene và các tecpen khác. Tính axit Lewis của titan trong các vật liệu này được khai thác hiệu quả.
1.3. Cơ chế oxi hóa α pinene và epoxi hóa
Phản ứng oxi hóa α-pinene là quá trình chuyển hóa α-pinene thành các sản phẩm có giá trị. Sản phẩm chính mong muốn là α-pinene oxit. Quá trình epoxi hóa liên kết đôi của α-pinene là một phản ứng chọn lọc. H2O2 thường được sử dụng làm chất oxi hóa. Các xúc tác titanosilicat hoạt động bằng cách tạo ra các gốc oxi hoạt động. Các gốc này sau đó tương tác với liên kết đôi của α-pinene. Sự chọn lọc sản phẩm phụ thuộc vào cấu trúc mao quản và trạng thái của titan. Hiệu suất và độ chọn lọc cao là mục tiêu chính. Các ứng dụng của α-pinene oxit rất đa dạng, từ tổng hợp hữu cơ đến công nghiệp polyme.
II. Quy Trình Tổng Hợp Ti MCM và Đặc Trưng Cấu Trúc
Phần này mô tả chi tiết các phương pháp được sử dụng để tổng hợp và đặc trưng các vật liệu xúc tác. Quy trình tổng hợp ảnh hưởng trực tiếp đến cấu trúc, kích thước mao quản, và sự phân bố của titan. Việc kiểm soát các điều kiện tổng hợp là rất quan trọng để tối ưu hóa hiệu suất xúc tác. Các kỹ thuật đặc trưng tiên tiến được áp dụng để xác định cấu trúc, trạng thái hóa học của titan và các tính chất vật lý khác của vật liệu. Sự hiểu biết sâu sắc về mối liên hệ giữa phương pháp tổng hợp, đặc trưng cấu trúc và hoạt tính xúc tác là cần thiết. Điều này giúp phát triển các vật liệu titanosilicat hiệu quả hơn.
2.1. Tổng hợp vật liệu Ti MCM 22
Tổng hợp Ti-MCM-22 được thực hiện bằng phương pháp thủy nhiệt. Silicat và nguồn titan (ví dụ: TBOT) được sử dụng làm tiền chất. Hexametylenimin (HMi) đóng vai trò là chất định hướng cấu trúc. Các yếu tố như tỷ lệ Ti/Si, thời gian kết tinh và thời gian già hóa gel được nghiên cứu. Các yếu tố này ảnh hưởng đến độ tinh thể và sự tích hợp của titan. Mục tiêu là tạo ra Ti-MCM-22 với sự phân bố titan đồng nhất. Việc này đảm bảo có nhiều tâm hoạt động hiệu quả cho phản ứng oxi hóa.
2.2. Phương pháp tổng hợp Ti MCM 41 và Ti SBA 15
Ti-MCM-41 được tổng hợp bằng phương pháp thủy nhiệt với cetyltrimethylammonium bromide (CTAB) làm chất định hướng cấu trúc. Nguồn Si là TEOS, nguồn Ti là TBOT. Các tỷ lệ Ti/Si khác nhau được khảo sát. Điều này giúp tối ưu hóa hàm lượng titan. Ti-SBA-15 thường được tổng hợp gián tiếp (postsynthesis). SBA-15 rỗng được tổng hợp trước, sau đó titan được đưa vào. Phương pháp này giúp kiểm soát tốt hơn sự tích hợp của titan. Nó cũng hạn chế sự hình thành các pha titan oxit không mong muốn.
2.3. Các kỹ thuật đặc trưng xúc tác chính
Đặc trưng vật liệu được thực hiện bằng nhiều phương pháp. Nhiễu xạ Rơnghen (XRD) xác định độ tinh thể và cấu trúc pha. Phổ hồng ngoại (FT-IR) và phổ Raman xác định các nhóm chức và sự có mặt của titan trong mạng tinh thể. Phổ UV-VIS và DR-UV-VIS giúp xác định trạng thái hóa trị và môi trường phối trí của titan. Hấp phụ/khử hấp phụ N2 xác định diện tích bề mặt và phân bố kích thước mao quản. Hiển vi điện tử truyền qua (TEM) và phân tích tán sắc năng lượng tia X (EDAX) cung cấp thông tin về hình thái và sự phân bố nguyên tố của titan trên bề mặt vật liệu. Các phương pháp này cùng nhau cung cấp cái nhìn toàn diện về đặc tính vật liệu.
III. Đặc Trưng Vật Liệu Ti MCM 22 41 SBA 15 Chi Tiết
Kết quả nghiên cứu sâu về các đặc trưng cấu trúc và hóa học của vật liệu titanosilicat được trình bày. Các phương pháp phân tích đã cung cấp thông tin quý giá về sự tích hợp của titan vào mạng silicat. Sự hiểu biết về ảnh hưởng của các yếu tố tổng hợp là rất quan trọng. Điều này giúp tối ưu hóa cấu trúc và tính chất xúc tác. Mục tiêu là tạo ra các xúc tác có hoạt tính cao và độ chọn lọc mong muốn trong phản ứng oxi hóa. Mối quan hệ giữa cấu trúc và hoạt tính được làm rõ thông qua các kết quả này.
3.1. Đặc trưng cấu trúc Ti MCM 22
Nghiên cứu Ti-MCM-22 cho thấy ảnh hưởng của sự có mặt chất định hướng cấu trúc HMi và tỷ lệ Ti/Si. XRD xác nhận cấu trúc MWW tinh thể cao. Phổ IR cung cấp thông tin về các dao động liên kết Si-O-Si và sự hình thành của các tâm Ti-O-Si. DR-UV-VIS chỉ ra rằng titan được tích hợp thành công vào mạng tinh thể dưới dạng các tâm Ti(IV) tứ diện. Điều này quan trọng cho hoạt tính xúc tác. Ảnh hưởng của thời gian kết tinh và già hóa gel cũng được nghiên cứu để tối ưu hóa quá trình tổng hợp. Các thông số này quyết định chất lượng và độ tinh khiết của vật liệu.
3.2. Tính chất vật liệu Ti MCM 41
Tổng hợp Ti-MCM-41 với các tỷ lệ Ti/Si khác nhau được thực hiện. XRD xác nhận cấu trúc mao quản trung bình trật tự của MCM-41. Phổ UV-VIS cho thấy sự tích hợp của titan vào thành mao quản, đặc biệt ở tỷ lệ Ti/Si thấp. Tuy nhiên, hàm lượng titan cao hơn có thể dẫn đến sự hình thành pha anatase của TiO2. Đây là một pha không mong muốn, làm giảm hoạt tính xúc tác chọn lọc. Hấp phụ đẳng nhiệt N2 xác định diện tích bề mặt và kích thước mao quản. TEM và EDAX cung cấp bằng chứng về hình thái và sự phân bố đồng đều của titan trong vật liệu. Phổ Raman bổ sung thông tin về các liên kết Ti-O-Si.
3.3. Đặc điểm Ti SBA 15 và ảnh hưởng hàm lượng Ti
Vật liệu Ti-SBA-15 được tổng hợp gián tiếp với các hàm lượng titan khác nhau. XRD xác nhận cấu trúc mao quản trung bình trật tự của SBA-15. Phổ UV-VIS một lần nữa chứng minh sự tích hợp của titan. So với Ti-MCM-41, Ti-SBA-15 có thành mao quản dày hơn, mang lại độ bền cơ học và nhiệt tốt hơn. Ảnh hưởng của hàm lượng titan lên cấu trúc và tính chất xúc tác được đánh giá. Hàm lượng titan tối ưu cần được xác định. Điều này đảm bảo số lượng tâm hoạt động đủ mà không gây ra sự hình thành các pha không mong muốn.
IV. Oxi Hóa α Pinene Hiệu Quả Xúc Tác Ti MCM SBA
Phần này tập trung vào hiệu suất của các vật liệu Ti-MCM-22, Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15 trong phản ứng oxi hóa α-pinene. Các nghiên cứu đánh giá tính chất xúc tác của chúng. Các yếu tố như thời gian phản ứng, nhiệt độ và hàm lượng titan đều ảnh hưởng đến chuyển hóa và độ chọn lọc. Việc tối ưu hóa các điều kiện phản ứng là rất quan trọng. Điều này nhằm đạt được hiệu suất cao và sản phẩm mong muốn. Ngoài ra, khả năng xúc tác cũng được mở rộng để oxi hóa các hợp chất khác như etyl oleat.
4.1. Phản ứng oxi hóa α pinene trên Ti MCM 22 41
Đánh giá tính chất xúc tác của Ti-MCM-22 và Ti-MCM-41 trong oxi hóa α-pinene được thực hiện. α-pinene oxit là sản phẩm chính. Cả hai vật liệu đều cho thấy hoạt tính xúc tác. Tuy nhiên, kích thước mao quản có vai trò quan trọng. Kích thước động học của phân tử α-pinene cần được xem xét so với kích thước mao quản của zeolit và vật liệu mao quản trung bình. Ti-MCM-41 thường cho thấy hiệu suất tốt hơn do kích thước mao quản lớn hơn. Điều này giúp giảm cản trở khuếch tán cho các phân tử α-pinene.
4.2. Ảnh hưởng của điều kiện phản ứng
Nghiên cứu ảnh hưởng của thời gian phản ứng lên quá trình oxi hóa α-pinene. Thời gian phản ứng tối ưu cần được xác định để đạt chuyển hóa cao nhất. Ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng cũng được khảo sát. Nhiệt độ cao hơn thường tăng tốc độ phản ứng nhưng cũng có thể làm giảm độ chọn lọc. Ảnh hưởng của hàm lượng titan trong Ti-MCM-41 lên hoạt tính xúc tác là đáng kể. Hàm lượng titan tối ưu giúp tăng số lượng tâm hoạt động. Điều này cải thiện hiệu suất mà không gây ra các phản ứng phụ không mong muốn. Sự cân bằng giữa chuyển hóa và độ chọn lọc là mục tiêu chính.
4.3. Phản ứng oxi hóa etyl oleat
Ngoài α-pinene, phản ứng oxi hóa etyl oleat cũng được khảo sát trên xúc tác Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15. Etyl oleat là một axit béo chưa bão hòa. Phản ứng này là một ứng dụng tiềm năng trong chuyển hóa dầu thực vật. Sự epoxi hóa liên kết đôi của etyl oleat tạo ra các sản phẩm giá trị. Các sản phẩm này có thể được sử dụng trong công nghiệp polymer hoặc chất bôi trơn. Hoạt tính xúc tác của Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15 đối với phân tử lớn hơn này khẳng định tiềm năng ứng dụng rộng rãi của chúng.
V. Ứng Dụng Xúc Tác Ti Silicat Trong Chuyển Hóa Tecpen
Nghiên cứu này đã cung cấp cái nhìn sâu sắc về đặc trưng và hiệu suất của các xúc tác titanosilicat. Ti-MCM-22, Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15 đều thể hiện tiềm năng trong oxi hóa chọn lọc α-pinene và các hợp chất tương tự. Việc phát triển các xúc tác hiệu quả là rất quan trọng cho ngành hóa học xanh và công nghiệp hóa chất. Kết quả cho thấy mối liên hệ chặt chẽ giữa cấu trúc vật liệu, trạng thái của titan và hoạt tính xúc tác. Những phát hiện này mở ra hướng đi mới cho việc thiết kế và tối ưu hóa xúc tác trong tương lai.
5.1. Đánh giá tính chất xúc tác của Ti MCM SBA
Các vật liệu Ti-MCM-22, Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15 đều có hoạt tính trong phản ứng oxi hóa α-pinene. Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15, với kích thước mao quản trung bình, thường cho hiệu suất tốt hơn với các phân tử cồng kềnh. Điều này là do khả năng khuếch tán tốt hơn. Ti-MCM-22, mặc dù có kích thước mao quản nhỏ, vẫn thể hiện hoạt tính nhờ cấu trúc kênh độc đáo. Độ chọn lọc sản phẩm là một yếu tố quan trọng. Các xúc tác này đã chứng minh khả năng tạo ra α-pinene oxit với độ chọn lọc hợp lý.
5.2. Tiềm năng ứng dụng và sản phẩm
Quá trình oxi hóa α-pinene có tiềm năng lớn trong sản xuất các hóa chất có giá trị. α-pinene oxit là một trung gian quan trọng trong tổng hợp hữu cơ. Nó được sử dụng để sản xuất hương liệu, dược phẩm và các hóa chất đặc biệt khác. Việc sử dụng xúc tác titanosilicat giúp cải thiện hiệu quả và tính bền vững của các quy trình này. Ứng dụng trong epoxi hóa dầu thực vật (như etyl oleat) cũng mở rộng phạm vi ứng dụng của các xúc tác này. Đây là bước tiến quan trọng trong việc chuyển hóa sinh khối thành các sản phẩm công nghiệp.
5.3. Kết luận và triển vọng nghiên cứu
Nghiên cứu đã thành công trong việc tổng hợp và đặc trưng các vật liệu Ti-MCM-22, Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15. Các vật liệu này được chứng minh là xúc tác hiệu quả cho phản ứng oxi hóa α-pinene. Sự kiểm soát cấu trúc và hàm lượng titan là chìa khóa để tối ưu hóa hiệu suất. Các nghiên cứu tiếp theo có thể tập trung vào việc cải thiện độ bền xúc tác và khả năng tái sử dụng. Phát triển các phương pháp tổng hợp thân thiện môi trường hơn cũng là một hướng đi quan trọng. Nghiên cứu này góp phần vào việc phát triển xúc tác xanh cho các phản ứng chuyển hóa hữu cơ.
Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Tải đầy đủ (195 trang)Trích đoạn nội dung luận án
Tải xuống để đọc toàn bộMỤC LỤC Trang phụ bìa Trang Lời cam đoan Mục lục Danh mục các ký hiệu và chữ viết tắt Danh mục các bảng Danh mục các hình vẽ, đồ thị MỞ ĐẦU. 1 Chương 1: TỔNG QUAN. Vật liệu tinh thể vi mao quản Ti-MCM-22. Tính chất và cấu trúc.
Tổng hợp Ti-MCM-22. Vật liệu mao quản trung bình trật tự Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15… .4 Khái quát một số tính chất của titano silicat. Tính axit Lewiss của kim loại chuyển tiếp mang trên chất rắn. Axit kim loại chuyển tiếp trên tường của vật liệu mao quản trung bình.
i h a ột số h ch t chứa li n t i. xi h a o e in-các quá trình h a u. hu ển h a o e in nh sản ph m và ng ụng. úc tác epoxi h a chọn lọc iên kết đôi.
Sự epoxi h a với H2O2 trong sự c mặt của H2O: TS-1 và các vật liệu tương tự titanosilicat. ột số quá trình chu ển h a tecpen cơ bản. úc tác oxi h a chọn ọc các tecpen. hu ển h a xúc tác các axit b o ch a iên kết đôi trong u thực vật41 1.
Quá trình epoxi h a u thực vật và ng dụng. Sự mở vòng epoxit của axit b o tính chất và ng dụng. 46 Chương : CÁC PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM. Tổng h p vật liệu vi mao quản tinh thể MCM-22.
H a chất và ụng cụ. Qui trình tổng hợp Ti-MCM-22. Tổng h p vật liệu MQTB Ti-MCM-41. H a chất và ụng cụ.
Qui trình tổng hợp Ti-MCM-41. Tổng h p vật liệu MQTB Ti-SBA-15. Các hương há ặc trưng úc tác. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen ( -ray Difraction-XRD).
Phương pháp phổ hồng ngoại. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ (Adsorption and Desorption). Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua phân giải cao ( Transmission Electron Microscopy – TEM. Phương pháp đo phổ Tử ngoại khả kiến rắn (DR-UV-VIS).
Phương pháp tán sắc n ng ượng tia (EDAX - Energy-Dispersive Analysis of X-rays) trong TEM. Phương pháp phổ tán xạ Raman. Phản ứng o i hoá - inen và etyl oleat tr n hệ úc tác Ti-MCM-22; Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15. 65 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN.
Nghi n cứ tổng h và ặc trưng vật liệ eolit Ti- C - ng hương há ảo v tr c a o. ghiên c u ảnh hưởng của sự c mặt của chất định hướng cấu trúc HMi. ghiên c u ảnh hưởng của t ệ Ti/Si trong gel trong quá trình tổng hợp Ti- -22 b ng phương pháp đảo vị trí của o. ghiên c u ảnh hưởng của thời gian kết tinh và thời gian già h a ge trong quá trình tổng hợp Ti-MCM-22.
ghiên c u cấu trúc b ng phương pháp RD. ghiên c u đặc trưng cấu trúc b ng phổ ao động (IR). ác định trạng thái của Titan nhờ phổ DR-UV-VIS. Đặc trưng xúc tác b ng các phương pháp SE.
Tổng h và ặc trưng vật liệu mao quản tr ng ình trật tự Ti- MCM-41 với nhiều tỷ lệ Ti/Si hác nha ) .Tổng hợp Ti-MCM-41 với các tỷ lệ Ti/Si= 0,005; 0,01; 0,03. Đặc trưng cấu trúc Ti-MCM-41 b ng phương pháp RD .Phổ tử ngoại khả kiến rắn của mẫu Ti-MCM-41 với các hàm ượng khác nhau. Đặc trưng hấp phụ đẳng nhiệt N2 của Ti-MCM-41. Đặc trưng TE và phổ EDAX của MCM-41 và Ti-MCM-41.
Phổ Raman của MCM-41 và Ti-MCM-41. Tổng h gián ti (“ ostsynthesis”) và ặc trưng vật liệu Ti-SBA-15 với hà lư ng Ti hác nha. Tổng hợp gián tiếp (“posts nthesis”) Ti-SBA-15 với tỷ ệ Ti/Si=0,01; 0,03. Đặc trưng của vật iệu Ti-SBA-15.
Phản ứng o i h a - inen tr n úc tác Ti-MCM-22, Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15. Tính toán kích thước động học của phân tử -pinen trong mối tương quan với kích thước mao quản của zeolit MCM-22, MCM-41và SBA-15. Đánh giá tính chất xúc tác của vật liệu Ti-MCM-22 và Ti-MCM-41 trong phản ng oxi h a -pinen. nh hưởng của thời gian phản ng oxi h a -pinen.
nh hưởng của nhiệt độ trên phản ng oxi h a -pinen. nh hưởng của hàm ượng Ti của Ti- -41 trên phản ng oxi h a -pinen. Phản ứng oxi h a etyl oleat tr n úc tác Ti- C -41 và Ti-SBA-15. Thảo l ận ch ng.
127 Các c ng trình li n q an n luận án.129 Tài liệu tham khảo. 142 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT TRONG LUẬN ÁN CPA : Campholen andehit D6R : Double-6-Ring Vòng đôi sáu cạnh FT-IR : Fourier Transfer-Infrared Spectroscopy Phổ hồng ngoại chuyển h a Furier GC-MS : Gas Cromatography – Mass Spectroscopy Sắc kí khí gh p nối khối phổ HĐ : Hoạt động bề mặt HOMO : Highest Occupied Molecular Orbital bitan phân tử c n ng ượng cao nhất bị chiếm HMi : Hexametylenimin Một loại h a chất IZA : International Zeolite Association Hiệp hội zeolit quốc tế LUMO : Lowest Unoccupied Molecular Orbital bitan phân tử c n ng ượng thấp nhất còn trống MCM-22 : Mobil Crystal Material –twenty two Vật liệu tổ hợp số 22 của Mobil MCM-41 : Mobil Composition of Matter No. 41 MWW : MCM-tWenty-tWo MQTB ao quản trung bình MR : Member Ring Vòng thành viên POX : -pinen oxit Một loại hoá chất SBA-15 : Santa Barbara Amorphous SBU : Secondary Buildings Unit Đơn vị cấu trúc th cấp SDA : Structure Directing Agent hất định hướng cấu trúc SEM : Scanning Electron Microscopy Hiển vi điện tử qu t TBOT : Tertrabutyloxit titan TEOS : Tetraethylorthosilicate Một loại h a chất TBOT : Tetrabuthylorthosilicate Một loại hoá chất TPAOH : Tetrapropylamonihidroxit Một loại hoá chất TPD : Temperature Programmed Desorption Giải hấp theo chương trình nhiệt độ UV-VIS : Ultraviolet – Visible light Spectroscopy Phổ tử ngoại -khả kiến XRD : X - Ray Diffraction Nhiễu xạ tia X DANH MỤC BẢNG Bảng 1. Một số dữ liệu các ion tha thế đồng hình Si ic Bảng 1.
Cấu trúc của một số loại zeolit Bảng 2. ác b ng phổ ao động đặc trưng (cm-1) của zeolit Bảng. Điều kiện tổng hợp zeolit Ti-MCM-22 Bảng 3. nh hưởng của thời gian già hoá ge Bảng 3.3: ác mẫu vật liệu được tổng hợp Bảng.
ác thông số bề mặt và mao quản của MCM-41 và Ti-MCM-41 với các tỷ lệ Ti/Si khác nhau Bảng. ác đặc trưng ao động của các iên kết trên phổ Raman Bảng. ác thông số bề mặt và mao quản của SBA-15 và Ti-SBA-15 với các tỷ lệ Ti/Si khác nhau Bảng .7 Thành ph n sản ph m ng phản ng oxi h a -pinen trên xúc tác Ti- MCM-22 (0,01) Bảng. Thành ph n sản ph m phản ng oxi h a -pinen trên hai hệ xúc tác Ti-MCM-22(0,01), Ti-MCM-41 (0,01) và Ti-SBA-15 (0,01) Bảng 3.9: nh hưởng của nhiệt độ đến thành ph n sản ph m phản ng oxi h a -pinen Bảng 3.
nh hưởng của hàm ượng Ti trong xúc tác Ti-MCM-41 Bảng 3. nh hưởng của túc tác đến thành ph n sản ph m phản ng oxi h a etyl oleat trên xúc tác Ti- -41 và Ti-SBA-15 DANH MỤC HÌNH Hình 1. ấu trúc của zeolit ZSM-5 Hình 1. ấu trúc của zeolit MWW Hình 1.
Sự lấp đ y cấu trúc mao quản của zeolit bởi các SDA Hình 1. Trạng thái của Ti trong bộ khung zeolit (spt-4) và trong pha anatat (spt-6) 1. Hệ thống các Supercage và Sur ace pocket trên -22 Hình 1. ác vòng 10 R giao nhau tại “Super cage” Hình 1.
ấu trúc của Supercage-12MR Hình 1. Cấu trúc hexagona của vật liệu -41 và sự hình thành -41 Hình 1. Biểu diễn sự hình thành pha tinh thể l ng khác nhau theo nhiệt độ và nồng độ chất HĐ ( TA ). Cấu trúc hexagona của vật liệu SBA-15 Hình 1.
Theo con đường clohydrin Hình 1. on đường sử dụng peaxit Hình 1. Quá trình AR và HAL Hình 1. ác sản ph m c giá trị từ chu ển h a -pinen Hình 1.
ột số sản ph m của quá trình chu ển h a th cấp -pinenoxit Hình 1.Quá trình epoxi h a trio eat Hình 1. Sự chuyển h a c thể của sản ph m dẫn xuất epoxi của trioleat. Sơ đồ qu trình tổng hợp Ti-MCM-22 Hình 2. Qui trình tổng hợp Ti-MCM-41 Hình 2.
Qui trình tổng hợp Ti- SBA-15 Hình 2. Sơ đồ tia tới và tia phản xạ trên tinh thể. Dao động hoá trị đối x ng (S m) và bất đối x ng (Antisym) của iên kết Ti-O-Si trong tinh thể zeolit Hình 2. Sự chuyển m c n ng ượng Hình 2.
gu ên ý của ph p phân tích EDA Hình 2. Sơ đồ ngu ên ý của hệ ghi nhận tín hiệu phổ EDAX trong TEM. Giản đồ XRD của các mẫu tổng hợp không sử ụng chất SDA ( ree ) (a) và c sử ụng SDA-HMi (b) Hình .2 Giản đồ nhiễu xạ tia với các hàm ượng Ti/Si khác nhau (Ti/Si =0,001; 0,02; 0,03) Hình. Giản đồ XRD của các mẫu HN1 vô định hình Hình.
Giản đồ nhiễu xạ tia X của mẫu HN4 Hình. Giản đồ nhiễu xạ tia X của mẫu H 5(a) và giản đồ nhiễu xạ tia X của mẫu HN6(b) Hình. Giản đồ nhiễu xạ tia X của mẫu HN7 Hình. RD của mẫu Ti-MCM-22 chưa xử ý axit trước (a) và sau khi nung (b) Hình.
RD của mẫu Ti-MCM-22 trước (a) và sau (b) khi xử ý b ng dung dịch axit HNO3 2M Hình. ô hình so sánh phương pháp điều chế trực tiếp và phương pháp sử dụng bo và xử ý axit. G c và độ ài iên kết trong t diện TiO4 Hình. Phổ ao động của mẫu Al-MCM-22 Hình.
Phổ IR của HN4 ( m m Ti-MCM-22) Hình. Phổ IR của HN5 (Ti-MCM-22) Hình. Phổ IR của HN6 Hình. Phổ IR của HN7 Hình.
Phổ DR-UV-VIS của mẫu HN5 (Ti-MCM-22) Hình. Phổ DR-UV-VIS của mẫu H 6 (a) và H 7 (b) Hình. nh SEM của mẫu Ti-MCM-22 (H 5) (a) và ảnh SEM của mẫu Al- MCM-22 (b) Hình. nh SEM của mẫu HN7 Hình.
ẫu XRD của MCM-41; Ti-MCM-41 với các t lệ Ti/Si khác nhau Hình. Phổ DR-UV-Vis của Ti-MCM-41 với các t lệ Ti/Si khác nhau Hình. Hấp phụ đẳng nhiệt N2 của Ti-MCM-41 với các t lệ Ti/Si khác nhau Hình. Phân bố mao quản của các mẫu Ti-MCM-41 với các tỷ lệ Ti/Si khác nhau theo phương pháp JH Hình.
nh TEM của MCM-41 ở 900. nh TEM của Ti-MCM-41 với các tỷ lệ khác nhau Ti/Si = 0,005 (a); 0,01 (b); 0,03(c) Hình. Phổ XRD của mẫu SBA-15 và Ti-SBA-15 với t lệ Ti/Si khác nhau (Ti/Si=0,01;0,03) Hình. Giản đồ hấp phụ đẳng nhiệt N2 của Ti-SBA-15 Hình.
Đường phân bố kích thước mao quản Hình. nh chụp TEM của mẫu SBA-15(a) và Ti-SBA-15(0,01) và Ti-SBA- 15(0,03) (b và c) Hình. Phổ DR-UV-Vis của Ti-SBA-15(0,01) và Ti-SBA-15(0,03) Hình .
Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ
Câu hỏi thường gặp
Luận án "Đặc trưng Ti-MCM-22/41/SBA-15 trong oxi hóa α-pinene" nghiên cứu về vấn đề gì?
Nghiên cứu so sánh đặc trưng tính chất của hệ vật liệu zeolite Ti-MCM-22, Ti-MCM-41 và Ti-SBA-15 trong phản ứng oxi hóa α-pinen và etyl oleat.
Luận án "Đặc trưng Ti-MCM-22/41/SBA-15 trong oxi hóa α-pinene" thuộc chuyên ngành gì?
Luận án "Đặc trưng Ti-MCM-22/41/SBA-15 trong oxi hóa α-pinene" thuộc chuyên ngành Hóa học. Danh mục: Hóa Hữu Cơ.
Luận án "Đặc trưng Ti-MCM-22/41/SBA-15 trong oxi hóa α-pinene" có bao nhiêu trang?
Luận án "Đặc trưng Ti-MCM-22/41/SBA-15 trong oxi hóa α-pinene" có 195 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.
Cách tải luận án "Đặc trưng Ti-MCM-22/41/SBA-15 trong oxi hóa α-pinene" về máy như thế nào?
Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.