Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một số oxit kim loại chu
Tài liệu: Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một số oxit kim loại chuyển tiếp mang trên sepiolite luận án ts kỹ thuật hoá học95203. Tải miễ
Hóa dầu
Luan An
Luận án tiến sĩ
Năm xuất bản
Số trang
164
Thời gian đọc
25 phút
Lượt xem
0
Lượt tải
0
Phí lưu trữ
50 Point
Mục lục chi tiết
Tóm tắt nội dung
I.Giới thiệu oxi hóa chọn lọc ancol benzylic
Phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic là một lĩnh vực quan trọng trong tổng hợp hữu cơ. Tạo ra benzaldehyde, một aldehyde thơm có giá trị cao, là mục tiêu chính. Tuy nhiên, việc kiểm soát chọn lọc sản phẩm là một thách thức lớn. Nghiên cứu này tập trung vào phát triển các hệ xúc tác hiệu quả. Mục tiêu là nâng cao hiệu suất và chọn lọc, đồng thời hướng tới quy trình oxi hóa xanh bền vững. Các oxit kim loại chuyển tiếp trên vật liệu mang tự nhiên được khám phá.
1.1. Tầm quan trọng của oxi hóa chọn lọc hữu cơ
Phản ứng oxi hóa chọn lọc đóng vai trò thiết yếu trong tổng hợp hóa học. Giúp tạo ra các hợp chất giá trị cao từ nguyên liệu ban đầu. Đặc biệt quan trọng trong ngành công nghiệp dược phẩm và hóa chất tinh khiết. Mục tiêu là kiểm soát chặt chẽ sản phẩm tạo thành, tránh các phản ứng phụ không mong muốn. Điều này đảm bảo hiệu quả kinh tế và môi trường.
1.2. Thách thức oxi hóa ancol benzylic thành benzaldehyde
Ancol benzylic là chất nền phổ biến, dễ bị oxi hóa. Sản phẩm mong muốn là benzaldehyde. Tuy nhiên, benzaldehyde có thể tiếp tục bị oxi hóa thành axit benzoic. Yêu cầu một hệ xúc tác có độ chọn lọc cao. Hệ xúc tác cần phân biệt giữa nhóm hydroxyl bậc một và nhóm aldehyde. Đây là một thách thức kỹ thuật quan trọng trong hóa học tổng hợp.
1.3. Xu hướng nghiên cứu xúc tác cho phản ứng này
Nghiên cứu hiện đại tập trung vào phát triển xúc tác dị thể. Các oxit kim loại chuyển tiếp thể hiện tiềm năng lớn. Các hệ như TEMPO xúc tác cũng được khám phá rộng rãi. Mục tiêu là phát triển quy trình oxi hóa xanh. Giảm thiểu chất thải nguy hại, tăng cường hiệu suất sử dụng nguyên liệu. Điều này góp phần vào hóa học bền vững.
II.Tổng hợp xúc tác oxit kim loại chuyển tiếp trên sepiolite
Việc tổng hợp xúc tác là bước nền tảng để nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc. Luận án này tập trung vào việc điều chế các chất xúc tác kim loại chuyển tiếp mang trên sepiolite. Sepiolite là một khoáng vật sét tự nhiên, cung cấp một nền tảng ổn định và có khả năng phân tán cao. Các phương pháp tổng hợp được lựa chọn nhằm tối ưu hóa sự phân tán của các tâm kim loại hoạt động. Điều này ảnh hưởng trực tiếp đến hoạt tính và độ chọn lọc của xúc tác.
2.1. Lựa chọn sepiolite làm vật liệu mang xúc tác
Sepiolite là một khoáng vật sét có cấu trúc lỗ xốp độc đáo. Nó sở hữu diện tích bề mặt lớn và độ bền cơ học cao. Sepiolite cung cấp một nền tảng vững chắc cho việc phân tán các oxit kim loại. Đồng thời, nó giúp ổn định các tâm hoạt động của xúc tác. Tính chất này làm cho sepiolite trở thành chất mang lý tưởng cho các ứng dụng xúc tác.
2.2. Các phương pháp tổng hợp xúc tác dị thể hiệu quả
Nghiên cứu sử dụng phương pháp kết tủa để tổng hợp xúc tác. Kim loại chuyển tiếp được đưa lên bề mặt sepiolite một cách kiểm soát. Quá trình này bao gồm kiểm soát chặt chẽ các yếu tố như nhiệt độ và pH. Mục đích là đảm bảo sự phân tán đồng đều của các oxit kim loại. Điều này tối ưu hóa số lượng và khả năng tiếp cận của các tâm hoạt động.
2.3. Điều chế hệ xúc tác CrOx sepiolite và MeOx sepiolite
Luận án tập trung vào việc tổng hợp các hệ xúc tác crom oxit (CrOx) trên sepiolite. Đồng thời, các oxit kim loại chuyển tiếp khác (MeOx) cũng được nghiên cứu. Các yếu tố như nồng độ kim loại và nhiệt độ nung được điều chỉnh. Mục tiêu là đạt được hoạt tính xúc tác và độ chọn lọc tối ưu. Các mẫu được chuẩn bị để so sánh hiệu quả.
III.Đặc trưng cấu trúc hoạt tính của xúc tác oxi hóa
Việc hiểu rõ cấu trúc và tính chất của xúc tác là cần thiết. Các phương pháp phân tích tiên tiến được sử dụng để đặc trưng hóa xúc tác. Các thử nghiệm hoạt tính được thực hiện để đánh giá hiệu quả của chúng trong phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic. Những kết quả này giúp liên hệ giữa cấu trúc và hiệu suất xúc tác. Từ đó, định hướng cho việc cải tiến và tối ưu hóa hệ xúc tác.
3.1. Phân tích cấu trúc và hình thái xúc tác CrOx sepiolite
Xác định pha tinh thể bằng nhiễu xạ Rơnghen (XRD). Kính hiển vi điện tử quét (SEM) và truyền qua (TEM) khảo sát hình thái và kích thước hạt. Phân tích phổ EDS xác nhận thành phần nguyên tố trên bề mặt. Các phương pháp này tiết lộ mức độ phân tán của crom oxit trên sepiolite. Chúng cung cấp thông tin quan trọng về cấu trúc xúc tác.
3.2. Đánh giá hoạt tính xúc tác oxi hóa ancol benzylic
Thực hiện phản ứng oxi hóa ancol benzylic trong các điều kiện thí nghiệm cụ thể. Đo lường độ chuyển hóa của ancol benzylic. Xác định độ chọn lọc đối với sản phẩm benzaldehyde. Các xúc tác CrOx/sepiolite cho thấy hoạt tính đáng kể. So sánh hiệu suất của các hệ xúc tác khác nhau. Mục tiêu là tìm ra xúc tác tối ưu cho phản ứng này.
3.3. Ảnh hưởng của tác nhân oxi hóa và điều kiện phản ứng
Nghiên cứu ảnh hưởng của các tác nhân oxi hóa khác nhau. T-butyl hydro peroxide (t-BuOOH) và hydrogen peroxide (H2O2) được sử dụng. T-BuOOH thường mang lại hiệu suất cao hơn. Điều kiện như nhiệt độ, thời gian phản ứng, và tỉ lệ mol tác nhân oxi hóa đều được khảo sát. Mục đích là tối ưu hóa các thông số phản ứng để đạt hiệu quả cao nhất.
IV.Tối ưu hóa phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic
Tối ưu hóa các điều kiện phản ứng là yếu tố then chốt để đạt được hiệu suất cao nhất. Nghiên cứu này khảo sát ảnh hưởng của nhiều yếu tố như hàm lượng kim loại trong xúc tác, nhiệt độ nung, thời gian phản ứng, nhiệt độ phản ứng, và dung môi. Mục tiêu là xác định bộ điều kiện tối ưu để tối đa hóa độ chuyển hóa và độ chọn lọc của benzaldehyde. Khả năng tái sử dụng của xúc tác cũng được đánh giá nghiêm ngặt, hướng tới ứng dụng bền vững.
4.1. Tối ưu hàm lượng crom và nhiệt độ nung xúc tác
Hàm lượng crom trong xúc tác ảnh hưởng lớn đến hoạt tính xúc tác. Một hàm lượng tối ưu giúp đạt được độ chuyển hóa và chọn lọc cao nhất. Nhiệt độ nung cũng là yếu tố quan trọng. Nhiệt độ nung phù hợp giúp hình thành các tâm hoạt động tối ưu. Nó cũng ảnh hưởng đến kích thước và sự phân tán của các hạt kim loại.
4.2. Khảo sát ảnh hưởng của thời gian nhiệt độ và dung môi
Tối ưu hóa thời gian phản ứng là cần thiết để đạt hiệu suất cao nhất. Nhiệt độ phản ứng ảnh hưởng đến tốc độ và độ chọn lọc của quá trình. Lựa chọn dung môi phù hợp giúp hòa tan tốt các chất phản ứng. Dung môi cũng ảnh hưởng đến tốc độ khuếch tán và hiệu quả xúc tác. Các yếu tố này được nghiên cứu kỹ lưỡng.
4.3. Khả năng tái sử dụng xúc tác CrOx sepiolite bền vững
Khả năng tái sử dụng là một tiêu chí quan trọng cho xúc tác dị thể. Xúc tác CrOx/sepiolite được thử nghiệm nhiều lần trong các chu kỳ phản ứng lặp lại. Xúc tác này giữ được hoạt tính và độ chọn lọc đáng kể sau nhiều lần sử dụng. Điều này khẳng định tính bền vững và tiềm năng ứng dụng công nghiệp của xúc tác.
V.Cơ chế và ứng dụng sản phẩm benzaldehyde quan trọng
Việc hiểu rõ cơ chế phản ứng giúp thiết kế các xúc tác hiệu quả hơn. Luận án này đề xuất một cơ chế phản ứng cho quá trình oxi hóa chọn lọc ancol benzylic thành benzaldehyde. Sản phẩm benzaldehyde có vai trò quan trọng trong nhiều ngành công nghiệp. Nghiên cứu hướng tới việc phát triển quy trình oxi hóa xanh, bền vững. Các đóng góp mới của luận án mở ra triển vọng cho các nghiên cứu tiếp theo và ứng dụng thực tiễn.
5.1. Thảo luận cơ chế phản ứng oxi hóa ancol benzylic
Đề xuất một cơ chế phản ứng chi tiết cho quá trình oxi hóa. Cơ chế này liên quan đến vai trò của các tâm kim loại chuyển tiếp trên bề mặt xúc tác. Tác nhân oxi hóa t-BuOOH được cho là tham gia vào chu trình xúc tác. Cơ chế giải thích sự hình thành benzaldehyde với độ chọn lọc cao. Nó làm sáng tỏ tương tác giữa chất phản ứng và xúc tác.
5.2. Tiềm năng ứng dụng của benzaldehyde và quy trình xanh
Benzaldehyde là một aldehyde thơm quan trọng. Nó được sử dụng rộng rãi trong ngành hương liệu, dược phẩm và tổng hợp hóa chất. Phát triển quy trình oxi hóa xanh cho benzaldehyde là mục tiêu then chốt. Quy trình này giảm thiểu tác động môi trường. Đồng thời, nó hướng tới sản xuất hóa chất một cách bền vững và hiệu quả hơn.
5.3. Các đóng góp mới và triển vọng phát triển nghiên cứu
Luận án đóng góp các kết quả mới quan trọng về xúc tác sepiolite. Nó mở ra hướng nghiên cứu mới cho các chất mang tự nhiên trong xúc tác. Nghiên cứu cung cấp tiềm năng phát triển hệ xúc tác oxi hóa chọn lọc hơn nữa. Hướng tới các ứng dụng công nghiệp trong tương lai. Đây là bước tiến quan trọng trong lĩnh vực hóa học xúc tác.
Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Tải đầy đủ (164 trang)Trích đoạn nội dung luận án
Tải xuống để đọc toàn bộĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN _______________________ NGUYỄN THỊ NHƢ NGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG OXI HÓA CHỌN LỌC ANCOL BENZYLIC VỚI MỘT SỐ OXIT KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP MANG TRÊN SEPIOLITE LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC Hà Nội – 2018 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN _______________________ NGUYỄN THỊ NHƢ NGHIÊN CỨU PHẢN ỨNG OXI HÓA CHỌN LỌC ANCOL BENZYLIC VỚI MỘT SỐ OXIT KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP MANG TRÊN SEPIOLITE Chuyên ngành: Hóa dầu Mã số: 62.15 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. Nguyễn Tiến Thảo 2. Ngô Thị Thuận Hà Nội – 2018 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi. Các số liệu, kết quả trong luận án này là trung thực và chƣa từng đƣợc ai công bố trong bất kỳ công trình nào khác.
TÁC GIẢ Nguyễn Thị Nhƣ LỜI CẢM ƠN Đầu tiên tôi xin bày tỏ lòng biết ơn chân thành và sâu sắc tới tập thể hƣớng dẫn khoa học PGS. TS Nguyễn Tiến Thảo và GS. Ngô Thị Thuận, những ngƣời đã gợi mở các ý tƣởng khoa học và hƣớng dẫn tôi trong suốt thời gian nghiên cứu luận án bằng tất cả tâm huyết và sự quan tâm hết mực của ngƣời thầy đến nghiên cứu sinh. Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn chân thành tới các thầy, cô trong bộ môn Hóa học Dầu mỏ, Trƣờng Đại học Khoa học Tự nhiên Hà Nội đã giúp đỡ tôi rất nhiều về cơ sở vật chất, trang thiết bị thí nghiệm,… để tôi hoàn thành tốt đề tài nghiên cứu của mình.
Tôi xin chân thành cảm ơn các anh, chị và các bạn đồng nghiệp thuộc Bộ môn Kĩ thuật Hóa dầu – Viện Môi trƣờng – Trƣờng Đại học Hàng hải đã tạo điều kiện và giúp đỡ để tôi hoàn thành công trình nghiên cứu này. Tôi cũng xin cảm ơn các anh/chị nghiên cứu sinh, các em học viên cao học, các em sinh viên trong nhóm nghiên cứu NT2 đã giúp đỡ tôi rất nhiều trong nghiên cứu và làm thực nghiệm luận án. Cuối cùng, tôi xin chân thành cảm ơn những ngƣời thân trong gia đình đã luôn động viên về tinh thần, thời gian và vật chất để tôi có động lực hoàn thành công việc và hoàn thành nghiên cứu khoa học cho luận án. TÁC GIẢ Nguyễn Thị Nhƣ MỤC LỤC MỤC LỤC.1 DANH MỤC VIẾT TẮT.
4 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ. 5 DANH MỤC CÁC BẢNG. TỔNG QUAN TÀI LIỆU.1 PHẢN ỨNG OXI HÓA ANCOL BENZYLIC.1 Tình hình nghiên cứu phản ứng oxi hóa ancol benzylic trên thế giới. Tình hình nghiên cứu phản ứng oxi hóa ancol benzylic trong nƣớc.
Oxi hóa pha lỏng ancol benzylic. Ứng dụng benzanđehit. GIỚI THIỆU VỀ SEPIOLITE. Thành phần và cấu trúc của sepiolite.
Công thức và thành phần hóa học của sepiolite. Đặc điểm cấu tạo. Tính chất của sepiolite. PHƢƠNG PHÁP TỔNG HỢP XÚC TÁC OXIT KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP MANG TRÊN CHẤT MANG.
Phƣơng pháp ngâm. Phƣơng pháp đồng kết tủa. MỘT SỐ HỆ XÚC TÁC OXIT KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP/CHẤT MANG. THỰC NGHIỆM VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU.
Quy trình tổng hợp xúc tác CrOx/sepiolite theo phƣơng pháp kết tủa. Quy trình tổng hợp xúc tác MeOx/sepiolite theo phƣơng pháp kết tủa 44 2. Tổng hợp mẫu xúc tác CrOx-7/sepiolite ở các nhiệt độ nung khác nhau 45 2. Tổng hợp mẫu xúc tác so sánh.
Phƣơng pháp nhiễu xạ Rơnghen (X Ray Diffraction - XRD). Phƣơng pháp hiển vi điện tử quét (SEM) và phƣơng pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM). Phƣơng pháp phổ của các tia X có năng lƣợng phân tán (Energy- dispersive X-ray spectroscopy - EDS). Phƣơng pháp phổ hồng ngoại.
Phƣơng pháp đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ. Phƣơng pháp phổ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Vis-DR).7 Phƣơng pháp khử hóa theo chƣơng trình nhiệt độ dƣới dòng khí hiđro (TPR-H2). Phƣơng pháp quang phổ photoelectron tia X (XPS). Phƣơng pháp phân tích nhiệt.
THỰC HIỆN PHẢN ỨNG OXI HÓA ANCOL BENZYLIC. PHÂN TÍCH SẢN PHẨM BẰNG PHƢƠNG PHÁP SẮC KÍ KHÍ – KHỐI PHỔ. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN. HỆ XÚC TÁC CROM OXIT/SEPIOLITE.1 Đặc trƣng xúc tác.
Hoạt tính xúc tác cho phản ứng oxi hóa ancol benzylic. Ảnh hƣởng của hàm lƣợng crom đến phản ứng oxi hóa ancol benzylic.2 Ảnh hƣởng của thời gian phản ứng.3 Ảnh hƣởng của nhiệt độ phản ứng. Ảnh hƣởng của tỉ lệ mol chất oxi hóa. Ảnh hƣởng của bản chất tác nhân oxi hóa.
Ảnh hƣởng của dung môi. Tái sử dụng xúc tác CrOx/sepiolite.8 Ảnh hƣởng của nhiệt độ nung xúc tác. Đặc trƣng cấu trúc, hình thái của hệ xúc tác MeOx-10/sepiolite. Diện tích riêng bề mặt của xúc tác MeOx-10/sepiolite.
Hình ảnh SEM. Nhiễu xạ tia X. Phổ của các tia X có năng lƣợng phân tán. Khử hóa theo chƣơng trình nhiệt độ dƣới dòng khí hiđro.
Hoạt tính xúc tác của các hệ MeOx-10/sepiolite cho phản ứng oxi hóa ancol benzylic. Ảnh hƣởng của thời gian đến hoạt tính xúc tác MeOx-10/sepiolite. Ảnh hƣởng của nhiệt độ đến hoạt tính xúc tác MeOx-10/sepiolite. THẢO LUẬN CƠ CHẾ PHẢN ỨNG OXI HÓA ANCOL BENZYLIC VỚI TÁC NHÂN OXI HÓA t-BuOOH.
102 CÁC ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN. 104 DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN. 119 3 DANH MỤC VIẾT TẮT Kí hiệu, viết tắt Tên viết đầy đủ BzOH Ancol benzylic BzH Benzanđehit t-BuOOH Tert-butyl hiđro peroxit (70% trong nƣớc) H2O2 Hiđro peoxit (30% trong nƣớc) % khối lƣợng Phần trăm khối lƣợng XRD X-ray diffraction TEM Transmission electron microscopy EDS/EDX Energy Dispersive X-ray spectroscopy SEM Scanning electron Microscopy BET Brunauer – Emmett – Teller S Diện tích bề mặt riêng BET TPR – H2 Khử hóa bằng H2 theo chƣơng trình nhiệt độ XPS X-ray photoelectron spectroscopy IR Infrared UV – Vis – DR UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy TGA Thermogravimetric analyzer mEq hay meq miliequivalent 4 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1. Các loại oxit chủ yếu trong sepiolite Trang 24 Hình 1.
Hình minh họa quá trình tổng hợp xúc tác Trang 43 MeOx/sepiolite Hình 2. Tia tới và tia phản xạ trên mặt tinh thể Trang 47 Hình 2. Thiết bị phản ứng pha lỏng Trang 55 Hình 2. Sơ đồ hệ sắc ký khí khối phổ liên hợp GC – MS Trang 57 Hình 3.
Giản đồ nhiễu xạ tia X của mẫu sepiolite nung ở Trang 59 410oC và các mẫu xúc tác crom oxit/sepiolite Hình 3. Hình ảnh SEM của sepiolite và các mẫu xúc tác crom Trang 61 oxit /sepiolite Hình 3. Hình ảnh TEM của sepiolite và các mẫu xúc tác crom Trang 62 oxit/sepiolite Hình 3. Đƣờng cong hấp phụ/giải hấp nitơ của sepiolite-410 Trang 64 và các mẫu crom oxit/sepiolite Hình 3.
Phổ các tia X có năng lƣợng phân tán (EDS) của các Trang 65 mẫu crom oxit/sepiolite 5 Hình 3. Phổ hồng ngoại của sepiolite và các mẫu crom Trang 65 oxit/sepiolite Hình 3. Phổ UV-vis của các mẫu crom oxit/sepiolite Trang 66 Hình 3. Phổ XPS (a) và năng lƣợng liên kết của Cr2p (b) của Trang 67 mẫu xúc tác CrOx-7/sepiolite Hình 3.
Giản đồ tín hiệu TPR-H2 của các mẫu crom Trang 69 oxit/sepiolite Hình 3. Ảnh hƣởng của hàm lƣợng Crom đến hoạt tính xúc Trang 72 tác trong phản ứng oxi hóa ancol benzylic (0,2g xúc tác, BzOH: t-BuOOH = 1:1,5(mol), nhiệt độ phản ứng: 60oC, 4h, * mẫu trộn giữa CrOx và Al2O3, ** mẫu tẩm ướt sepiolite với dung dịch Cr(NO3)3 sau đó nung ở 410oC) Hình 3. Ảnh hƣởng của thời gian phản ứng đến độ chuyển Trang 73 hóa BzOH (a); đến độ chọn lọc sản phẩm (b) trong phản ứng oxi hóa ancol benzylic trên hệ xúc tác crom oxit/sepiolite (phi dung môi, 0,2g xúc tác, 60oC, BzOH/ t-BuOOH = 1:1,5 mol) Hình 3. Ảnh hƣởng của nhiệt độ phản ứng đến độ chuyển Trang 75 hóa BzOH (a); đến độ chọn lọc sản phẩm (b) trong phản ứng oxi hóa ancol benzylic trên hệ xúc tác crom oxit/sepiolite (phi dung môi, 0,2g xúc tác, 4h, BzOH/ t-BuOOH = 1:1,5 mol) 6 Hình 3.
Ảnh hƣởng của tỉ lệ mol t-BuOOH/BzOH trên hệ Trang 76 xúc tác CrOx-7/sepiolite, phi dung môi, 4h, 60oC, 0,2g xúc tác Hình 3. Ảnh hƣởng của bản chất dung môi trong phản ứng Trang 79 oxi hóa ancol benzylic với t-BuOOH trên hệ xúc tác CrOx - 7/sepiolite, 4h, 60oC, 0,2g xúc tác, BzOH/ t- BuOOH = 1:1,5 mol. Tái sử dụng mẫu xúc tác CrOx - 7/sepiolite nung ở Trang 81 410oC (a) và ở 500oC (b) trong phản ứng oxi hóa ancol benzylic (60oC, 4h, 0,2g xúc tác, BzOH/ t- BuOOH = 1:1,5) Hình 3. Giản đồ phân tích nhiệt TGA và DrTGA của mẫu Trang 82 CrOx - 7/sepiolite và CrOx - 5/sepiolite Hình 3.
Giản đồ XRD của mẫu CrOx - 7/sepiolite nung ở Trang 83 nhiệt độ khác nhau Hình 3. Ảnh hƣởng của nhiệt độ nung xúc tác lên hoạt tính Trang 84 của mẫu Cr2O3 - 7/sepiolite trong phản ứng oxi hóa ancol benzylic (60oC, 4h, 0,2g xúc tác, BzOH/ t- BuOOH = 1:1,5) Hình 3. Hình ảnh SEM của mẫu xúc tác CrOx-10/sepiolite Trang 88 (A), CoOx-10/sepiolite (B), CuO-10/sepiolite (C) và MnOx-10/sepiolite (D) Hình 3. Giản đồ nhiễu xạ tia X của các mẫu MeOx- Trang 89 10/sepiolite 7 Hình 3.
Phổ EDS của các mẫu MeOx-10/sepiolite Trang 90 Hình 3. Giản đồ tín hiệu TPR-H2 của các mẫu MeOx- Trang 91 10/sepiolite Hình 3. Hoạt tính xúc tác của các hệ MeOx-10/sepiolite với Trang 93 O2 không khí, 5ml DMF, 120oC, 10h Hình 3. So sánh hoạt tính xúc tác MeOx-10/sepiolite (A) và Trang 94 ảnh hƣởng của thời gian phản ứng đến phản ứng oxi hóa ancol benzylic (B) ở 60oC, BzOH/t-BuOOH = 1/1,5 mol, 0,2 gam xúc tác, phi dung môi Hình 3.
So sánh ảnh hƣởng của nhiệt độ phản ứng đến độ Trang 96 chuyển hóa ancol benzylic và độ chọn lọc sản phẩm trên hệ xúc tác MeOx-10/sepiolite (B) trong 4h, BzOH/ t-BuOOH = 1/1,5, 0,2 gam xúc tác, phi dung môi 8 DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1. Một số tính chất cơ bản của sepiolite Trang 28 Bảng 2. Kí hiệu và % khối lƣợng Cr3+/sepiolite của mẫu xúc Trang 44 tác crom oxit/sepiolite Bảng 2. Kí hiệu và % khối lƣợng Men+/sepiolite của mẫu xúc Trang 45 tác MeOx/sepiolite Bảng 3.
Diện tích bề mặt riêng và hàm lƣợng Cr3+ của các Trang 63 mẫu xúc tác Bảng 3. Ảnh hƣởng hàm lƣợng crom của hệ xúc tác crom Trang 71 oxit/sepiolite đến độ chuyển hóa và độ chọn lọc của phản ứng oxi hóa ancol benzylic Bảng 3. Ảnh hƣởng của bản chất tác nhân oxi hóa lên phản Trang 78 ứng oxi hóa ancol benzylic trong 4h, dung môi DMF (5 ml), tác nhân oxi hóa/BzOH= 1,5/1 mol, xúc tác là CrOx-7/sepiolite Bảng 3. Diện tích riêng bề mặt và phần trăm ion kim loại Trang 87 chuyển tiếp của các mẫu MeOx-10/sepiolite 9 DANH MỤC CÁC SƠ ĐỒ Sơ đồ 1.
Sơ đồ phản ứng oxi hóa ancol benzylic tạo ra Trang 17 benzanđehit và axit benzoic Sơ đồ 1. Sơ đồ phản ứng tạo thành este benzyl benzoat Trang 18 Sơ đồ 1. Sơ đồ phản ứng oxi hóa ancol benzylic tạo thành Trang 18 benzanđehit đibenzyl axetal Sơ đồ 1. Phản ứng đime hóa ancol benzylic Trang 19 Sơ đồ 1.
Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ
Câu hỏi thường gặp
Luận án "Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một" nghiên cứu về vấn đề gì?
Tài liệu: Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một số oxit kim loại chuyển tiếp mang trên sepiolite luận án ts kỹ thuật hoá học95203. Tải miễ
Luận án "Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một" được bảo vệ tại trường nào?
Luận án này được bảo vệ tại Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội. Năm bảo vệ: 2018.
Luận án "Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một" thuộc chuyên ngành gì?
Luận án "Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một" thuộc chuyên ngành Hóa dầu. Danh mục: Hóa Học.
Luận án "Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một" có bao nhiêu trang?
Luận án "Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một" có 164 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.
Cách tải luận án "Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một" về máy như thế nào?
Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.