Luận án Tiến sĩ Hóa học: Phân tích cVMS mạch vòng môi trường Hà Nội - Nguyễn Nữ Mỹ Hà

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Nguyễn Nữ Mỹ Hà NGHIÊN CỨU PHAN TÍCH, DANH GIÁ SỰ HIỆN DIỆN TRONG MOT SO DOI TƯỢNG MOI TRƯỜNG TẠI HÀ NỘI LUẬN ÁN TIEN SĨ HÓA HỌC Hà Nội — 2022 ĐẠI HOC QUOC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Nguyễn Nữ Mỹ Hà Chuyên ngành: Hóa môi trường Mã số: 9440112.05 LUẬN AN TIEN SĨ HOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DAN KHOA HỌC: 1. TRAN MANH TRÍ 2. DO QUANG TRUNG Hà Nội — 2022 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu được thực hiện bởi chính nghiên cứu sinh trong khoảng thời gian học tập. Các số liệu và kết quả nghiên cứu trong luận án là trung thực, khoa học và chưa được công bé trong bat kỳ công trình khoa học nào bởi một tác giả khác không thuộc nhóm nghiên cứu.

Việc sử dụng sỐ liệu trong luận án đều được sự đồng ý của các đồng tác giả của các công trình đã công bồ và có nguôồn gốc rõ ràng. Luận án được sự tài trợ bởi Quỹ Phát triển Khoa học va Công nghệ Quốc gia (NAFOSTED) đề tài mã số 104.314 và sự tài trợ bởi Dai học Quốc gia Hà Nội đề tài mã số QG 19. Trần Mạnh Trí làm chủ nhiệm. Nghiên cứu sinh Nguyễn Nữ Mỹ Hà LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, em xin gửi lời cám ơn chân thành và sự biết ơn sâu sắc nhất tới PGS.

Trần Mạnh Trí, PGS. Đỗ Quang Trung cùng PGS. Bùi Duy Cam. Trong thời gian qua bằng sự tâm huyết, Thầy đã không chỉ giúp đỡ, tận tình hướng dẫn mà còn động viên, chia sẻ, kích lệ tinh thần dé em có thé vượt qua những khó khăn trong quá trình nghiên cứu cũng như hoàn thành luận án.

Em xin chân thành cảm ơn các Thay giáo, Cô giáo trong Khoa Hóa học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội; đặc biệt là các Thầy giáo, Cô giáo bộ môn Hóa môi trường đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt thời gian học tập, nghiên cứu và hoàn thành luận án. Em cũng xin gửi lời cảm ơn đến các anh chị em cộng sự và các đồng nghiệp đến từ các Trung tâm, các Viện nghiên cứu đã nhiệt tình giúp đỡ để em hoàn thành công trình nghiên cứu này. Em xin gửi đến đến các tất cả các bạn học viên lớp cao học K26, cùng các bạn sinh viên ở Bộ môn Hóa hữu cơ, Hóa môi trường của Trường Đại học Khoa học Tự nhiên lời cám ơn chân thành. Xin cám ơn các bạn vì cùng nhau trải qua những niềm vui và sự sẻ chia, giúp đỡ trong những ngày tháng học tập ở Trường.

Em cũng xin gửi lời cám ơn sâu sắc đến các Thầy Cô giáo, anh chị em, bạn bè, đồng nghiệp ở Trường Đại học Hà Tĩnh, nơi tác giả công tác, đã tạo điều kiện thuận lợi trong công tác để em có thê thuận lợi học tập. nghiên cứu và hoàn thành luận án. Và em xin gửi lời cảm ơn đến bố mẹ, chồng, các con, anh chị em, những người thân trong gia đình luôn ủng hộ, động viên và tạo mọi điều kiện để em hoàn thành luận án. Cuối cùng, em xin trân trọng cám ơn một lần nữa bởi kết quả này không thể có được nếu không có sự giúp đỡ của mọi người.

Nghiên cứu sinh Nguyễn Nữ Mỹ Hà il 909006;97 08:43. TONG QUAN CÁC HỢP CHAT SILOXANE. Giới thiệu các hợp chất sỉloxane. Một số tính chất hóa lý của €VÌMS.

Độc tinh của các hợp chất cVMS đối với môi trường, động thực vật và CON TØƯƯỜI. SỰ XUẤT HIEN, NGUON GOC PHAT TAN VA SỰ PHƠI NHIEM CÁC HỢP CHAT cVMS TRONG MOI TRUONG THEO CÁC NGHIÊN CUU TREN 1. Sự xuất hiện và nguồn gốc phát tan các hợp chất cVMS trong môi trường không ÌkÍ. Sự xuất hiện, nguồn gốc phát tán các hợp chất cVMS trong môi trường 1.

Sự xuất hiện và nguồn gốc phát tán các hợp chất cVMS trong môi trường trầm tích.--s- <2 s8 ©s£©s£ESsEEs£Ese E34 E33EE5EEsE39E33E2575813903502575959 52 15 1. Con đường phơi nhiễm, mức độ phơi nhiễm các hợp chất cVMS. TONG QUAN PHƯƠNG PHAP LAY MAU, PHAN TÍCH HOP CHAT cVMS TRONG MOI TRUONG. Phương pháp lấy mẫu va xử ly mẫu phân tích các hợp chat cVMS trong môi trường không ÌkhÍ.

Phương pháp lấy mẫu và xử lý mẫu phân tích các hợp chất cVMS trong môi fFưÒnØ TƯỚC. Phương pháp lay mẫu và xử lý mẫu trong phân tích các hợp chất cVMS ở môi trường trầm tích/bùn thải. Phương pháp phân tích các hợp chất cVMS trên h thống sắc kí khí ghép MOL 108) 1.---- 2© 2£ ©+£+EE2EE+EEE£EEEEEEEEECEEEerkerrkrrrrree 36 2. DOI TƯỢNG VA PHAM VI NGHIÊN CỨU.

Đối tượng nghiên cứu.---° 2s ssssss+sseEss+ssexserseEssrsserserssrssrssre 36 2. Phạm Vi nghi€M CỨU. HÓA CHAT, THIET BI, DUNG CỤ VÀ CHAT CHUAN. Các chất chuẩn va cách chuẩn bị dung dịch chuẩn.

PHƯƠNG PHÁP LAY MẪU VA BAO QUAN MẪU. Phương pháp lay mẫu và bao quản mẫu không khí. Phương pháp lấy mẫu bụi sa lắng. Phương pháp lấy mẫu nước .-- se «se sess£+see+seexseeseetseexsees 43 2.

Phương pháp lay mẫu bùn thải. DIEU KIEN PHAN TÍCH SAC KÝ. Thông số, giá trị cài đặt máy GC-MS. Tính toán kết quả phân tích:.

Đánh giá độ On định của tín hiệu. Xác định giới han phát hiện và giới hạn định lượng của thiết bị. CHUAN BI MAU oiceececcssessesssessessesssessessssecsssssessessessussseesessessussisssessessssseeseeseees 52 2. Chuẩn bị mẫu trang.

Chuẩn bị mẫu thực.----- se se +ssssevseEseEserssrrserssrsserssrrssrssrssrre 54 2. XÁC ĐỊNH ĐỘ CHÍNH XÁC CUA PHƯƠNG PHÁP. Tính đặc hiệu. Độ chính xác phương pháp (độ đúng và độ lặp lại) .3 Xác định giới hạn phát hiện, giới hạn định lượng của phương pháp phân 10005.

ĐÁNH GIÁ SỰ PHAN BO cVMS TRONG CAC MOI TRƯỜNG KHAC NHAU oo cccccccccccceeeccccceceeeeeeeeeeeceuueeeseeesessseeesseserasaeeesetesaaneeeeeeeeaess 60 2. UOC TINH RỦI RO PHƠI NHIEM DOI VOI CON NGƯỜI VA RỦI RO VỚI MOI TRƯỜNG. Ước tính rủi ro phơi nhiễm CVMS đối với con người. Đánh giá rủi ro môi trUVONG.

XỬ LÝ THONG KẼ.-- 2-2: 5£ ©S29SE‡EEEEE2E2E122121211211271 7121121121, 64 CHƯƠNG 3. KET QUA VÀ THẢO LUẬN.---2- 25s 52+Et+E£Ec£Eerkerxerxeree 65 3. XÁC NHẬN GIA TRI SỬ DUNG CUA PHƯƠNG PHÁP PHAN TÍCH. Xác nhận giá tri sử dụng của thiết bị GC-IMS.

Xác nhận giá trị sử dụng của phương pháp phân tích trên mẫu thực. SỰ XUẤT HIỆN, PHAN BO VÀ NGUON GÓC PHÁT SINH CÁC HỢP CHAT cVMS TRONG MAU KHONG KHÍ. Sự xuất hiện các hợp chất cVMS trong các mẫu khí. Tỉ lệ hàm lượng các hợp chất cVMS trong nhà/ngoài trời trong không 3.

Sự phân bố các hợp chất cVMS trong môi trường không khí trong nhà Và NGOAL ẨFÒÏ. Đánh giá nguồn gốc phát sinh các hợp chất cVMS trong môi trường không kÍ. SU XUAT HIEN, PHAN BO VA NGUON GOC PHAT SINH CAC HGP CHAT cVMS TRONG BUI SA LANG. Sự xuất hiện các hợp chất cVMS trong bụi sa lắng.

Sự phân bố các CVMS trong bụi sa lắng. Đánh giá nguồn gốc phat sinh các hợp chất cVMS trong môi trường bụi 3. SỰ XUẤT HIỆN, PHAN BO VA NGUON GÓC PHÁT SINH CÁC HỢP CHAT cVMS TRONG MOI TRƯỜNG NƯỚC. Sự xuất hiện cVMS trong môi trường nước (nước hồ, nước thải).

Sự xuất hiện cVMS trong nước thải chưa xử lý và sau xử lý ở nhà máy xử lý nước thải YEN SỞ. Sự xuất hiện cVMS trong nước hồ tại Hà Nội. Sự phân bố cVMS trong môi trường nước .----s-s-s se ss©ssesse 105 3. Đánh giá nguồn gốc phát sinh các hợp chất cVMS trong môi trường 0) 0107077.

SỰ XUẤT HIỆN, PHAN BO VÀ NGUỎN GOC PHÁT SINH CÁC HỢP CHAT cVMS TRONG BUN THẢI.- 2-2-2 5522S£+SE£EE£EE£EEE2EEEEEerEerrerrerrxee 106 3. Sự xuất hiện CVMS trong bùn thải .--5--s << se se csessessessesees 106 3. Sự phân bố eVMS trong bùn (hải. Đánh giá nguồn gốc phát sinh các hợp chất cVMS trong bùn thải.

RỦI RO PHƠI NHIEM DOI VỚI CON NGƯỜI VÀ RỦI RO MOI USA ©) C00122 0111111225511 1 111112251111 k kh 2T n2 nen cày 111 3. Rủi ro phơi nhiễm đối với con người. Đánh giá rủi ro đối với cVMS trong môi trường nước và bùn thải. 116 NHUNG DONG GÓP MỚI CUA LUẬN AN .-------©¿+c++cx+rxzrzrsersee 122 DANH MỤC CONG TRÌNH KHOA HỌC CUA TAC GIẢ.-------- 123 LIÊN QUAN DEN LUẬN ÁN.

EErei 123 TÀI LIEU THAM KHẢO. -- 2-52 5S 2S2EE‡EE‡EEEE2EEEEEEEEEEEEEEEEEEerkrrkrrrrervee 124 PHU LUC. ce ccccsscssesssessessessessusssesscsessussussusssessessessessussssesecsessussusesessessessessesssesseeseeees 142 vi DANH MỤC BANG Bảng 1. Danh pháp, công thức phân tử, công thức cấu tạo cVMS.

Một số tính chat lý hóa quan trọng của cVMS. Thời gian bán phân hủy các cVMS trong môi trường nước ở nhiệt h000. Phương pháp xử lý mẫu khí trong phân tích các hợp chất cVMS. Phương pháp xử lý mẫu bụi sa lắng trong phân tích các hợp chat À2S077.

Phương pháp xử lý mẫu nước trong phân tích các hợp chất cVMS. Phương pháp xử lý mẫu trầm tích/bùn thải trong phân tích. Điều kiện tách các hợp chất cVMS băng sắc kí khí. Chế độ ion và mảnh m/z quan sát của các hợp chất cVMS bang sắc 0i.

Thành phan, địa điểm, số lượng mẫu trong nghiên cứu. Thông tin về điều kiện GC-MS đối với các cVMS. Manh pho định lượng va quan sát của €VMS. Giá trị tỉ số thời gian, tốc độ hít thở, cân nặng trung bình.

Giá trị AF được sử dụng dé đánh giá PNECnước [22|. Giá trị AF được sử dụng dé đánh giá PNECtrầm tích [22]. Manh phô định lượng và thời gian lưu của cVMS. Độ lệch chuẩn tương đối của tin hiệu cVMS.

Giới hạn phát hiện và giới hạn định lượng của thiết bị đối với À2S007. Diện tích peak tương ứng với hàm lượng của mỗi cVMS. Phương trình đường chuẩn của các cVMS.------5cc52¿ 68 Vil Bang 3. Bảng giới hạn phát hiện, giới hạn định lượng của cVMS.

Độ thu hồi của các hợp chất cVMS và chất đồng hành M4Q. Kết quả độ thu hồi, độ lặp lại cVMS và M4Q trên quy trình bụi sa 5 71 Bang 3. Độ thu hồi (giá trị trung bình), độ lặp lại của M4Q và cVMS. Độ thu hồi của chất đồng hành M4Q.

Độ không đảm bảo đo đối với mẫu không khí, bụi, nước và trầm 00:0. Hàm lượng các cVMS trong mẫu trắng ¬. Hàm lượng cVMS ở pha khí (ng/M?). Hàm lượng cVMS ở hạt bụi lo lửng (hg/g).

Hàm lượng cVMS ở mẫu không khí (ng/m?). Hàm lượng cVMS trong các mẫu bụi sa lang thu được ở Hà Nội 65207 --:A. Hàm lượng cVMS trong các mẫu nước thu được ở Hà Nội (ng/g) ¬—. Hàm lượng cVMS trong mẫu nước thải và nước hồ tại Hà Nội.

Hàm lượng cVMS trong mẫu nước hồ tại Hà Nội. Hàm lượng cVMS trong mau bùn thải ở sông Tô Lịch. Liều lượng phơi nhiễm cVMS qua các con đường khác nhau từ những nghiên cứu trên thế giới. Đánh giá rủi ro cVMS trong môi trường nước đối với loài thủy Vili DANH MỤC HÌNH Hình 1.

Khung liên kết các hợp chất siloxane và methylsiloxane.