Luận án tiến sĩ: Phương pháp phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời và ứng dụng phân tích boron trong mẫu chuẩn

1 MỤC LỤC 1 LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ LỜI MỞ ĐẦU 4 CHƯƠNG I: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC 6 NGHIỆM 1. TỔNG QUAN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT PGNAA 7 1.2 Phương trình cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt 9 neutron - gamma tức thời (PGNAA) 1.3 Đặc điểm của PGNAA 11 1.1 Đặc điểm cơ bản về phương pháp PGNAA 12 1.2 Phổ Gamma tức thời 13 1.3 Nguyên tắc cơ bản của phân tích kích hoạt Gamma tức 13 thời 1.4 Tính gần đúng của mẫu mỏng 14 1.4 Các thành phần chính của một thiết bị PGNAA 14 1.1 Chùm tia neutron 14 1.2 Vật liệu che chắn và hấp thụ neutron sử dụng cho thiết 15 bị PGNAA 1.3 Các dụng cụ giá đỡ mẫu, đóng mở và che chắn chùm tia 16 1.4 Detector đo tia gamma 17 1.5 Hàm đáp ứng năng lượng của Detector HP Ge 18 1.6 Hiệu suất của detector đo Gamma 18 1.7 Hệ phổ kế giảm phông Compton 20 1.5 Phương pháp tương đối cho phân tích kích hoạt neutron - gamma 21 tức thời 1.6 Phương pháp k0-phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời 22 1.7 Chuẩn năng lượng 23 1.8 Xác định đường cong hiệu suất thực nghiệm 24 1.9 Chuẩn độ phân giải (FWHM) 27 1.10 Độ nhạy của phương pháp PGNAA 27 luan an 2 1.11 Xác định hàm lượng bằng phương pháp tương đối 28 1.12 Sai số hàm lượng 29 1. TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH BORON TRONG MẪU 30 1.1 Các đặc tính của Boron trong môi trường khác nhau 30 1.2 Tình hình nghiên cứu hàm lượng Boron trong nước và trên thế 30 giới. HỆ PGNAA Ở MỘT SỐ NƯỚC 30 1.1 Trên thế giới 32 1.2 Trong nước 32 CHƯƠNG II: THỰC NGHIỆM 34 2.

HỆ THIẾT BỊ PGNAA TẠI KS2 LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT 34 2.1 Chùm tia neutron nhiệt tại KS2 34 2.2 Hệ che chắn an toàn bức xạ và chuẩn trực 36 2.1 Che chắn chuẩn trực bên trong KS2 36 2.2 Hệ phổ kế gamma 37 2. BỐ TRÍ THÍ NGHIỆM 38 2.1 Chuẩn bị mẫu và chiếu mẫu 38 2.2 Bố trí thí nghiệm 43 2. ĐỘ NHẠY, GIỚI HẠN VÀ HÀM LƯỢNG PHÂN TÍCH CỦA BORON 45 2.2 Giới hạn phát hiện 45 2.3 Xác định hàm lượng 46 2. XÁC ĐỊNH PHÔNG GAMMA TỨC THỜI CỦA HỆ ĐO 47 2.

KHỚP ĐỈNH BORON 478 KEV VÀ TÁCH ĐỈNH CHẬP 47 2. CHUẨN HIỆU SUẤT GHI CỦA HỆ PHỔ KẾ GAMMA 48 CHƯƠNG III. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 51 3. KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM 51 3.

KẾT QUẢ PHÂN TÍCH ĐỈNH PHỔ GAMMA TỨC THỜI 478 KEV 56 3. HÀM CHUẨN TUYẾN TÍNH PHÂN TÍCH BORON 57 3. ÁP DỤNG PHÂN TÍCH BORON TRONG MỘT SỐ MẪU CHUẨN 58 QUỐC TẾ 3. HIỆU SUẤT TUYỆT ĐỐI CỦA HỆ PGNAA 59 3.

THẢO LUẬN KẾT QUẢ 62 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 64 1.1 Về mặt lý thuyết 77 luan an 3 1.2 Về thực nghiệm 77 2. KIẾN NGHỊ 65 Bài báo khoa học 65 TÀI LIỆU THAM KHẢO 66 Phụ Lục: toàn văn bài báo khoa học 68 luan an 4 MỞ ĐẦU Neutron tương tác với bia mẫu, tùy thuộc vào năng lượng hạt neutron tới và tính chất của hạt nhân bia mà các phản ứng khác nhau có khả năng xảy ra. Đối với phản ứng bắt bức xạ (n, ), một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích được tạo ra. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần bằng tổng của năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân hợp phần và động năng của hạt neutron tham gia phản ứng.

Trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần tồn tại trong khoảng thời gian sống rất ngắn và gần như tức thời phân rã về trạng thái cơ bản hoặc trạng thái giả bền kèm theo phát ra các tia gamma tức thời đặc trưng. Với thời gian sống ngắn như vậy, các phép đo cần phải được tiến hành đồng thời với phép chiếu mẫu. Kĩ thuật đo thực nghiệm này được gọi là phương pháp kích hoạt neutron đo gamma tức thời (PGNAA). Phương pháp phân tích định lượng PGNAA là một phương pháp hiện đại bằng kỹ thuật hạt nhân, do vậy đề tài này đặt vấn đề nghiên cứu phương pháp và đánh giá khả năng áp dụng thực tiễn trên cơ sở thiết bị đã có tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt.

Việc thực hiện thành công đề tài này có ý nghĩa khoa học và thực tiễn trong việc nâng cao kiến thức cơ bản và thực nghiệm về phản ứng hạt nhân (n, ) và ứng dụng vào thực tế yêu cầu phân tích định lượng nguyên tố trong các đối tượng mẫu khác nhau. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu trong đề tài là xác định hàm lượng nguyên tố Boron trong phạm vi phương pháp PGNAA và mẫu chuẩn dạng dung dịch hoặc rắn. Sự phát triển của các phương pháp phân tích hạt nhân gắn liền với những thành tựu của vật lý và kỹ thuật hạt nhân hiện đại. Phương pháp PGNAA có những ưu điểm đối với nhóm các nguyên tố có Z nhỏ và nhóm các nguyên tố có tiết diện phản ứng cao, do đó có độ nhạy và độ chính xác cao, tốc độ phân tích nhanh đối với các nhóm nguyên tố này; mẫu phân tích không bị phá hủy và có thể tiến hành phân tích đồng thời nhiều nguyên tố.

Do đó, thiết bị phân tích PGNAA luôn được quan tâm thiết lập tại các lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu. luan an 5 Tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt có thông lượng neutron nhiệt là 1.6x106n/cm2/s, tỉ số Cadmi là 420. Do vậy, đề tài này đặt vấn đề nghiên cứu về phương pháp và ứng dụng trên cơ sở hệ thiết bị hệ phổ kế phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời (PGNAA) nhằm nâng cao kiến thức và đánh giá khả năng phân tích định lượng nguyên tố Boron trong mẫu thông qua thực nghiệm với một số mẫu chuẩn có hàm lượng boron. luan an 6 CHƯƠNG I: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 1.

GIỚI THIỆU Trong khi khảo sát phản ứng bắt giữ neutron trong vật liệu hydro, sự phát xạ của một bức xạ gamma xuyên thấu cao đã được quan sát thấy vào năm 1934 (Lea 1934) [1]. Đây là bức xạ gamma tức thời đầu tiên từng được phát hiện. Hiện nay nó được gọi là tia gamma tức thời năng lượng 2223 keV từ phản ứng 1H(n, 𝛾)2H. Trong vùng năng lượng thấp, khi một hạt nhân hấp thụ một neutron, năng lượng liên kết của nó thường được giải phóng dưới dạng bức xạ gamma tức thời.

Nếu hạt nhân sản phẩm sau phản ứng là hạt nhân bền quá trình phản ứng sẽ kết thúc ở đây. Nếu là hạt nhân không bền, thì đa số hạt nhân này sẽ phân rã beta, kèm theo thoát ra các tia gamma trễ. Cả hai loại bức xạ gamma là đặc trưng của hạt nhân bia, do đó phù hợp để đo phân tích định lượng nguyên tố. Phân tích kích hoạt neutron dựa trên kỹ thuật đo phổ tia gamma trễ sau kích hoạt, trong khi phép phân tích kích hoạt neutron gamma tức thời (PGAA) sử dụng kỹ thuật đo phổ các tia gamma tức thời.

Cả hai kỹ thuật phân tích kích hoạt đều yêu cầu nguồn neutron mạnh. Phép đo PGNAA sử dụng nguồn neutron từ lò phản ứng đầu tiên được thực hiện bởi Isenhour và Morrison vào năm 1966 (1966a, b) [1] bằng cách sử dụng một chùm neutron từ lò phản ứng và đo phổ các tia gamma tức thời bằng detector NaI(Tl). Vào cuối những năm 1960, một bước đột phá lớn là sự ra đời của các detector bán dẫn, có độ phân giải năng lượng cao. Hiệu suất ghi đo của kỹ thuật PNGAA đã có nhiều cải tiến, nhờ áp dụng các kỹ thuật giảm phông Compton dùng hệ detector Ge (Li)-NaI(Tl).

Tại các lò phản ứng nghiên cứu khác cũng được giới thiệu phương pháp phân tích này: đầu tiên tại lò phản ứng Saclay ở 1969, và sau đó tại lò phản ứng thông lượng cao ở Grenoble. Việc áp dụng phương pháp PGNAA đã tăng lên nhờ chùm neutron nhiệt và thông lượng cao trong những năm 1990 tại Viện Tiêu chuẩn và Công nghệ Quốc gia (NIST), Hoa Kỳ (Lindstrom et al. 1993), tại Trung tâm Nghiên luan an 7 cứu Ju ̈lich, Đức (Rossbach 1991) [1], tại Viện nghiên cứu năng lượng nguyên tử Nhật Bản (JAERI), Nhật Bản (Yonezawa et al. 1993) [1] và tại Trung tâm neutron Budapest, Hungary (Molna r et al.

Một số hệ thống khác đã được đưa vào hoạt động kể từ đó. TỔNG QUAN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON - GAMMA TỨC THỜI 1. Cơ sở vật lý Các nguyên tố trong tự nhiên thường tồn tại dưới dạng đồng vị bền có các thông số hạt nhân đặc trưng sau: khối lượng nguyên tử, độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt neutron v. Cơ sở của phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời thông qua phản ứng bắt neutron của các hạt nhân bền trong bia mẫu tạo thành hạt nhân ở trạng thái hợp phần, hạt nhân hợp phần giải kích thích về trạng thái cơ bản kèm theo phát các tia gamma tức thời, hạt nhân này thường có tính phóng xạ và tiếp tục phân rã Beta và kèm theo bức xạ gamma trễ (Hình 1.

Phổ năng lượng gamma tức thời phát ra từ phản ứng được ghi đo chính xác khi sử dụng hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe, năng lượng ứng với các tia gamma trong phổ ghi nhận được có thể định tính và định lượng thành phần các nguyên tố trong mẫu. Để xem xét sự tương tác của neutron với vật chất, người ta chia các neutron theo năng lượng của chúng, thành các nhóm neutron nhiệt (năng lượng neutron En từ 0 đến 0.5 eV), neutron trên nhiệt (En từ 0.5 eV đến 10 keV), neutron nhanh (En từ 10 keV đến 10MeV) và nhóm neutron rất nhanh (En lớn hơn 10 MeV). Tương tác của neutron với hạt nhân bia phụ thuộc rất mạnh vào năng lượng của nó. Tùy thuộc vào năng lượng hạt tới và tính chất của hạt nhân bia mà các phản ứng có khả năng xảy ra là: phản ứng bắt bức xạ (n,), tán xạ đàn hồi (n,n), tán xạ không đàn hồi (n,n’) và phản ứng phân hạch (n,f).

Đối với phản ứng bắt bức xạ, một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích được hình thành. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần bằng tổng của năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân đó và động năng của hạt neutron tham gia phản ứng. Trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần tồn tại trong khoảng thời gian sống rất ngắn 10-14 giây và phân rã về luan an 8 trạng thái cơ bản hoặc trạng thái giả bền kèm theo phát ra các tia gamma tức thời đặc trưng.