Luận án tiến sĩ nghiên cứu xác định hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố nặng tro

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ CÔNG HẢO NGHIÊN CỨU XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG PHÓNG XẠ MỘT SỐ NGUYÊN TỐ NẶNG TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ ALPHA Chuyên ngành: Vật Lý Nguyên tử và Hạt nhân Mã số chuyên ngành: 62 44 05 01 Phản biện 1: PGS. Nguyễn Trung Tín Phản biện 2: PGS. Nguyễn Văn Hùng Phản biện 3: TS. Trương Thị Hồng Loan Phản biện độc lập 1: PGS.

Lê Hồng Khiêm Phản biện độc lập 2: TS. Nguyễn Đông Sơn NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC 1. Nguyễn Văn Đông Tp. Hồ Chí Minh - 2013 i Cộng Hoà Xã Hội Chủ Nghĩa Việt Nam Độc lập - Tự Do - Hạnh Phúc ----------oo0oo---------- LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi hoặc cùng với các Thầy hướng dẫn khoa học.

Các kết quả nêu trong luận án là trung thực, không sao chép từ bất cứ công trình nào và chưa từng được ai công bố trong bất kỳ công trình nào khác. Tác giả luận án ii LỜI CẢM ƠN Bên cạnh sự tự nỗ lực từ bản thân để có được các kết quả tốt trong nghiên cứu và hoàn thành luận án, tác giả luận án còn nhận được sự quan tâm và giúp đỡ tận tình của rất nhiều người. Tác giả xin bày tỏ lòng trân trọng và cảm ơn đến: Bậc sinh thành cùng với gia đình, những người đã luôn sát cánh, động viên và ủng hộ tôi về mặt tinh thần. Mai Văn Nhơn, cựu trưởng bộ môn Vật lý Hạt nhân, người đã đưa ra những quyết định mang tính chất bước ngoặt trong sự nghiệp khoa học của tôi hiện nay thông qua việc hướng dẫn thành công luận án thạc sĩ của tôi vào năm 2008.

Tôi xin được cảm ơn Thầy hướng dẫn chính cho luận án tiến sĩ của tôi, một người gương mẫu trong tinh thần thái độ làm việc đầy trách nhiệm cũng như sự nghiêm túc và trung thực trong nghiên cứu khoa học. Khi bắt đầu thực hiện luận án này, ngoài hệ phổ kế alpha, mọi thứ như máy móc và phương tiện phục vụ cho thí nghiệm mà tôi có trong tay gần như là con số không. Chính trong bối cảnh thiếu thốn như vậy, Thầy và thầy hướng dẫn phụ cho luận án tiến sĩ của tôi luôn là những người động viên và giúp đỡ tôi trong vấn đề trang bị các máy móc và phương tiện phục vụ cho thí nghiệm. Ngoài ra, Thầy còn là người đầu tiên gợi ý cho tôi trong vấn đề vươn tới tầm quốc tế thông qua việc công bố các nghiên cứu của mình trên các tạp chí khoa học quốc tế có uy tín cũng như trong các hội nghị khoa học.

Kết quả sau nhiều năm nỗ lực, tôi và Thầy đã có chung với nhau ba bài báo công bố quốc tế và nhiều bài báo trong nước cũng như trong các hội nghị khoa học. Quý Thầy Cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh đã luôn tạo điều kiện tốt để tôi có thể thực hiện việc nghiên cứu khoa học phục vụ cho luận án này.TS Nguyễn Nhật Khanh, PGS. Đặng Văn Liệt với cương vị cựu Trưởng Khoa, TS. Lê Vũ Tuấn Hùng & TS.

Huỳnh Trúc Phương, Phó trưởng Khoa Vật lý & Vật lý Kỹ thuật, Thầy ThS. Trần Phong Dũng Trưởng Phòng Tổ Chức và iii Cô TS. Trương Thị Hồng Loan, Phó trưởng bộ môn Vật lý Hạt nhân đã luôn động viên nhắc nhở, tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình làm luận án. Ban Giám hiệu trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Tp.Hồ Chí Minh đã tạo điều kiện thuận lợi cho chúng tôi – các nghiên cứu sinh trong trường trong việc thực hiện các dự án khoa học, cung cấp nguồn kinh phí để thực hiện các đề tài khoa học phục vụ cho luận án.

Trần Văn Hùng, Trung tâm Nghiên cứu và Triển khai Công nghệ Bức xạ, PGS. Nguyễn Nhị Điền, TS. Nguyễn Văn Hùng và PGS. Nguyễn Trung Tính đã có những đóng góp ý kiến quý báu trong quá trình làm luận án của tác giả.

Cử nhân (CN) Ninh Đức Tuyên, CN Nguyễn Văn Mai, ThS. Thái Mỹ Phê, CN Đào Văn Hoàng, Phòng An toàn Bức xạ và Môi Trường, Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM, đã nhiệt tình giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi để cho tôi mượn các nguồn chuẩn, mẫu chuẩn và đầu dò alpha PIPS phục vụ cho việc thí nghiệm. Và cuối cùng tôi cũng xin được cảm ơn TS. Surbeck đã gởi các mẫu đĩa MnO2 dùng cho việc phân tích thử nghiệm đồng vị 226Ra, GS.

Itahashi về những thảo luận cũng như những góp ý quí báo trong các vấn đề thực nghiệm, Bộ Giáo dục, Văn hoá, Thể thao, Khoa học và Kỹ thuật Nhật Bản (MEXT) và trường Đại học Hokkaido Nhật Bản đã tạo điều kiện cho tôi được tham gia nghiên cứu nâng cao chuyên môn trong khoảng thời gian từ 10/2011 đến 3/2012.Hồ Chí Minh ngày tháng 02 năm 2013 iv MỤC LỤC Lời cam đoan. ii Mục lục. iv Bảng các chữ viết tắt. vii Danh mục các bảng.

ix Danh mục hình vẽ. xi Mở đầu. 14 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN. Tình hình nghiên cứu trên thế giới và trong nước liên quan đến việc xác định hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha.

Tình hình nghiên cứu trên thế giới. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam. Những vấn đề còn tồn tại và liên quan đến luận án. Tổng quan lý thuyết về alpha.

Các họ phóng xạ tự nhiên Uranium và Thorium trong môi trường. Chuỗi phân rã Uranium. Chuỗi phân rã Thorium. Đặc điểm của hạt alpha.

Sự mất năng lượng của hạt nặng mang điện nói chung và hạt alpha nói riêng trong môi trường vật chất. Quãng chạy của hạt mang điện. Quãng chạy và năng suất hãm tương đối của hạt alpha trong vật chất. Sự mất mát năng lượng do quá trình ion hoá và công thức Bethe.

Kết luận chương 1. 32 v CHƯƠNG 2: CÁC PHƯƠNG PHÁP THƯỜNG ĐƯỢC SỬ DỤNG CHO VIỆC PHÂN TÍCH CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA. Thu thập và chuẩn bị mẫu đo. Sự ràng buộc thời gian.

Sấy khô mẫu. Xử lý mẫu nước. Tro hoá và hoà tan mẫu. Các chất đánh dấu được sử dụng trong phân tích mẫu bằng hệ phổ kế alpha.

Đồng vị uranium. Đồng vị thorium. Đồng vị radium. Đồng vị polonium.

Các quy trình tách hoá phổ biến. Đồng vị uranium. Đồng vị thorium. Đồng vị radium.

Các phương pháp tạo mẫu đo phù hợp cho phép phân tích sử dụng hệ phổ kế alpha. Phương pháp lắng đọng tự phát polonium. Phương pháp mạ điện phân với dung dịch đệm sulfate, hữu cơ alcohol và ammonium acetate/ acid nitric. Phương pháp đồng kết tủa.

Kết luận chương 2. 57 vi CHƯƠNG 3: XÁC ĐỊNH NHANH CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN URANIUM, THORIUM, RADIUM VÀ POLONIUM TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA. Dụng cụ, thiết bị và hoá chất phục vụ cho thí nghiệm. Dụng cụ và thiết bị hỗ trợ.

Thiết bị phân tích hoạt độ phóng xạ alpha. Buồng chân không. Đầu dò Alpha PIPS. Các thông tin về nguồn chuẩn.

Xây dựng quy trình tách chiết thorium và tạo nhanh nguồn alpha thorium và uranium. Thiết kế bộ dụng cụ điện phân. Quy trình tách chiết thorium. Quy trình tạo nhanh nguồn alpha thorium và uranium bằng phương pháp mạ điện phân kết tủa.

Chuẩn bị dung dịch uranium và thorium cho việc tạo nguồn alpha. Quy trình điện phân tạo nhanh nguồn alpha thorium và uranium. Các kết quả và thảo luận quy trình tạo nhanh nguồn alpha thorium và uranium bằng phương pháp mạ điện phân kết tủa. Phát triển quy trình xác định nhanh đồng vị phóng xạ radium trong mẫu môi trường bằng đĩa hấp thu MnO2.

Quy trình tạo đĩa MnO2 dùng để hấp thụ 226Ra. Bố trí thí nghiệm hấp thu 226Ra bằng đĩa MnO2. Phát triển quy trình xác định nhanh đồng vị phóng xạ polonium trong mẫu môi trường bằng đĩa đồng. Quy trình lắng đọng 210Po trên đĩa đồng.

Xây dựng quy trình xác định nhanh và đồng thời các đồng vị phóng xạ tự nhiên uranium, thorium và radium trong mẫu dung dịch và mẫu rắn bằng hệ phổ kế alpha. Quy trình phân tích polonium, uranium, thorium và radium. Xử lý hoá mẫu (hoà tan mẫu). Tách hoá đồng vị polonium.

Tách hoá đồng vị uranium. Tách hoá đồng vị thorium. Tách hoá đồng vị radium. Kết quả và thảo luận.

Kết quả phân tích thử nghiệm mẫu nước và mẫu thuốc lá. Kết quả phân tích thử nghiệm mẫu nước uống đóng chai. Kết quả phân tích thử nghiệm mẫu thuốc lá. Kết luận chương 3.

99 Kết luận chung. 100 Tài liệu tham khảo. 122 viii BẢNG CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tiếng Việt Tiếng Anh ADC Bộ biến đổi tương tự số Analog to Digital Converter CPU Bộ xử lý trung tâm Central Processing Unit CyDTA trans-1,2- Diaminocyclohexane- N,N,N',N'-tetraacetic acid DAAP Diamylamyl-phosphate DDTC Diethylammonium diethyldithiocarbamate DEHPA Di-ethylhexyl phosphoric acid DGA N,N,N’,N’-tetraoctyl- diglycolamide DTPA Diethylenetriaminepenta- acetic acid EDTA Ethylenediaminetetraacetic acid FWHM Độ rộng tại nửa chiều cao cực đại Full Width at Half (Độ phân giải năng lượng) Maximum HPGe High Purity Germanium IAEA Cơ quan Năng lượng Nguyên tử International Atomic Energy Quốc tế Agency PIPS Đầu dò Silic nuôi cấy ion thụ động Passivated Implanted Planar Silicon SRIM The Stopping and Range of Ions in Matter ix TBP Tri-butyl phosphate TOPO Trioctylphosphine oxide VAEI Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Vietnam Atomic Energy Nam Institute x DANH MỤC CÁC BẢNG STT Bảng Diễn giải Trang Một vài số liệu về mối quan hệ giữa chu kỳ bán rã và quãng 1 1.1 30 chạy hạt alpha trong không khí Các tracer cần thêm vào và năng lượng phát alpha khi phân 2 2.1 40 tích Các kết quả khảo sát sự lắng đọng của 210Pb - 210Bi - 210Po 3 2.2 54 lên các vật liệu khác nhau Ảnh hưởng của thời gian điện phân đến hiệu suất và độ phân 4 3.3 56 giải năng lượng theo phương pháp của Hallstadius 5 3.1 Thông số của các mẫu chuẩn phân tích IAEA 61 6 3.2 Các thông số của bộ nguồn chuẩn 65 Các thông số điện phân không đổi cho việc xác định dòng 7 3.3 72 điện tối ưu Các thông số tối ưu cho việc tạo nhanh nguồn alpha 8 3.5 Các thông số tối ưu cho việc tạo nhanh nguồn alpha thorium 76 10 3.6 Hiệu suất tách uranium từ mẫu dung dịch hỗn hợp 90 11 3.7 Hiệu suất tách thorium từ mẫu dung dịch hỗn hợp 91 12 3.