Luận án tiến sĩ Kỹ thuật Môi trường: Nghiên cứu biến tính than hoạt tính xử lý amoni, asen trong nước ngầm - Phạm Thị Hải Thịnh
Luận án tiến sĩ kỹ thuật môi trường nghiên cứu biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước.
Luan An
Luận án tiến sĩ
Số trang
150
Thời gian đọc
23 phút
Lượt xem
1
Lượt tải
0
Phí lưu trữ
40 Point
Tổng quan nhanh
- Chủ đề:
- 1. Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước
- Số trang:
- 150 trang
- Trường:
- Học viện Khoa học và Công nghệ
- Chuyên ngành:
- Công nghệ Môi trường
- Tác giả:
- Phạm Thị Hải Thịnh
Tóm tắt nội dung luận án
I. Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước
Ô nhiễm nguồn nước ngầm đang diễn ra nghiêm trọng tại nhiều khu vực. Các chất ô nhiễm chính gồm amoni, asen và kim loại nặng. Phương pháp lọc truyền thống bằng than hoạt tính nguyên bản bộc lộ nhiều hạn chế. Than thô chủ yếu có tính kỵ nước. Bề mặt than nguyên bản thiếu các nhóm chức phân cực chứa oxy. Do đó, khả năng giữ ion vô cơ hòa tan rất thấp. Giải pháp biến tính bề mặt than hoạt tính giúp tạo ra vật liệu hấp phụ kim loại nặng hiệu năng cao. Quá trình xử lý hóa học làm thay đổi cấu trúc lỗ xốp. Bề mặt hình thành mạng lưới nhóm chức axit hoặc bazơ phong phú. Vật liệu sau biến tính tăng cường lực liên kết hóa học với các ion kim loại. Công nghệ này mở ra hướng tiếp cận bền vững cho xử lý nước cấp và nước ngầm.
1.1. Thực trạng ô nhiễm nguồn nước ngầm và thách thức xử lý
Nước ngầm là nguồn cấp nước sinh hoạt trọng yếu. Hiện nay, nồng độ amoni và asen trong tầng ngậm nước tăng cao. Ô nhiễm bắt nguồn từ phân bón nông nghiệp, nước thải công nghiệp và khoáng hóa tự nhiên. Amoni tồn tại ở dạng cation hòa tan khó tách loại bằng keo tụ. Asen tồn tại dưới dạng asenat hoặc asenit mang độc tính cao. Kim loại nặng như chì, cadmi, crom gây tổn hại nghiêm trọng đến gan và thận. Các công nghệ xử lý oxy hóa kết hợp lắng lọc thường chiếm diện tích lớn. Chi phí vận hành của hệ thống lọc màng cũng rất đắt đỏ. Phương pháp hấp phụ ion là giải pháp kinh tế và dễ triển khai nhất. Yêu cầu cấp thiết hiện nay là phát triển vật liệu hấp phụ chọn lọc, giá thành thấp và thân thiện môi trường.
1.2. Vai trò của vật liệu hấp phụ kim loại nặng thế hệ mới
Than hoạt tính là chất hấp phụ phổ biến trong công nghiệp môi trường. Cấu trúc mao quản phát triển mang lại diện tích tiếp xúc lớn. Tuy nhiên, than thô chỉ hấp phụ tốt các hợp chất hữu cơ không phân cực. Để giữ các ion mang điện tích, bề mặt than cần được tái cấu trúc hóa học. Vật liệu hấp phụ kim loại nặng biến tính cung cấp các tâm hấp phụ chọn lọc. Quá trình biến tính bề mặt than hoạt tính bổ sung các nhóm carboxyl, hydroxyl và phenolic. Các nhóm chức này hoạt động như cầu nối trao đổi cation mạnh mẽ. Than biến tính giúp nâng cao dung lượng xử lý ion độc hại lên gấp nhiều lần so với than nguyên bản. Đây là bước đột phá trong kỹ thuật xử lý nước ô nhiễm vô cơ.
II. Phương pháp biến tính than hoạt tính bằng axit và kiềm
Kỹ thuật chế tạo than hoạt tính biến tính tập trung vào biến đổi hóa học bề mặt. Các tác nhân hóa học thông dụng gồm axit vô cơ, bazơ kiềm và chất oxy hóa mạnh. Mục tiêu chính là gia tăng mật độ nhóm chức bề mặt. Đồng thời, cấu trúc mao quản của than vẫn được bảo toàn. Tác nhân oxy hóa giúp tạo các vị trí liên kết mang tính axit. Tác nhân kiềm giúp trung hòa và chuyển nhóm chức sang dạng muối trao đổi linh động. Quá trình biến đổi diễn ra dưới điều kiện kiểm soát chặt chẽ về nhiệt độ, nồng độ và thời gian tiếp xúc. Kết quả tạo ra dòng vật liệu tùy biến cao, thích hợp cho nhiều loại ion độc hại khác nhau.
2.1. Quy trình biến tính hóa học bằng axit nitric đặc hiệu
Phương pháp biến tính hóa học bằng axit nitric là kỹ thuật tạo nhóm chức axit hiệu quả nhất. Than hoạt tính được ngâm trong dung dịch HNO3 ở nồng độ và nhiệt độ xác định. Phản ứng oxy hóa phá vỡ các liên kết carbon không no trên bề mặt. Các nhóm chứa oxy như carboxyl (-COOH), lacton và phenol được hình thành với mật độ dày đặc. Lực phân tán electron trên bề mặt than thay đổi rõ rệt. Tính ưa nước của vật liệu tăng cao sau khi xử lý bằng axit. Tuy nhiên, quá trình oxy hóa mạnh có thể làm giảm nhẹ diện tích bề mặt riêng. Do đó, nồng độ axit và thời gian xử lý cần được tối ưu hóa để đảm bảo độ bền cơ học của hạt than.
2.2. Kỹ thuật biến tính than hoạt tính bằng kiềm để trung hòa
Sau khi xử lý bằng axit, bề mặt than chứa nhiều proton H+. Kỹ thuật biến tính than hoạt tính bằng kiềm sử dụng dung dịch NaOH để trung hòa bề mặt. Quá trình này chuyển hóa nhóm -COOH thành dạng carboxylat natri (-COONa). Nhóm -COONa có khả năng phân ly ion natri dễ dàng trong dung dịch nước. Khi tiếp xúc với nước nhiễm bẩn, ion Na+ sẽ nhanh chóng trao đổi với các cation kim loại nặng hoặc ion amoni. Phản ứng trao đổi ion diễn ra với tốc độ nhanh và dung lượng trao đổi cao hơn nhiều lần dạng proton. Xử lý kiềm còn giúp ổn định độ pH của nước sau xử lý, tránh hiện tượng axit hóa nguồn nước đầu ra.
2.3. Oxi hóa than hoạt tính bằng dung dịch KMnO4 và K2Cr2O7
Bên cạnh axit nitric, các muối oxy hóa mạnh như KMnO4 và K2Cr2O7 cũng được ứng dụng rộng rãi. Phản ứng giữa than hoạt tính và KMnO4 tạo ra oxit mangan phân tán trên bề mặt mao quản. Lớp phủ mangan oxit này tăng cường khả năng hấp phụ và oxy hóa đồng thời đối với asenit và sắt. Khi sử dụng K2Cr2O7 trong môi trường axit, mật độ nhóm carbonyl và quinon tăng lên đáng kể. Dung lượng khử của than đối với các chất oxy hóa được định lượng chính xác qua thực nghiệm. Các chất oxy hóa này giúp hình thành cấu trúc bề mặt đa chức năng. Vật liệu thu được có khả năng xử lý đồng thời cả cation kim loại lẫn các hợp chất hữu cơ còn sót lại trong nước.
III. Đặc trưng cấu trúc và bề mặt của than hoạt tính biến tính
Việc xác định đặc trưng hóa lý là cơ sở để đánh giá chất lượng than hoạt tính biến tính. Các phương pháp phân tích hiện đại giúp làm sáng tỏ sự biến đổi về hình thái, diện tích và nhóm chức. Phổ hồng ngoại FTIR xác nhận sự xuất hiện của các liên kết hóa học mới. Phương pháp hấp phụ đẳng nhiệt nitơ (BET) đo lường diện tích bề mặt và phân bố kích thước lỗ xốp. Phương pháp chuẩn độ Boehm định lượng chính xác số lượng nhóm chức axit và bazơ. Giá trị điểm đẳng điện pHpzc phản ánh điện tích bề mặt của vật liệu trong môi trường nước. Các thông số này quyết định trực tiếp hiệu năng xử lý ion kim loại nặng trong nước.
3.1. Phân tích phổ hồng ngoại FTIR và biến đổi nhóm chức bề mặt
Phổ FTIR ghi nhận sự biến đổi rõ nét giữa than nguyên bản và than sau biến tính. Mẫu than chưa xử lý có dải hấp thụ nghèo nàn, thể hiện bề mặt trơ về mặt hóa học. Sau khi oxy hóa bằng axit, phổ FTIR xuất hiện các đỉnh dao động mạnh ở vùng 1700-1725 cm⁻¹. Đỉnh này đặc trưng cho dao động co giãn của liên kết C=O trong nhóm carboxyl. Dải phổ rộng ở vùng 3400 cm⁻¹ tương ứng với dao động kéo dãn của nhóm hydroxyl (-OH). Sự gia tăng cường độ của các pic này chứng minh quá trình gắn nhóm chức phân cực thành công. Bề mặt than chuyển từ trạng thái không phân cực sang trạng thái giàu tâm phản ứng hóa học.
3.2. Đánh giá diện tích bề mặt riêng BET và cấu trúc mao quản
Diện tích bề mặt riêng là yếu tố then chốt quyết định dung lượng hấp phụ vật lý. Kết quả đo BET cho thấy than hoạt tính nguyên bản sở hữu diện tích bề mặt lớn, thường vượt trên 800 m²/g. Sau khi oxy hóa hóa học, diện tích bề mặt riêng có xu hướng giảm nhẹ. Hiện tượng này do sự hình thành của các nhóm chức cồng kềnh tại miệng mao quản. Ngoài ra, một số vách mao quản siêu nhỏ có thể bị ăn mòn trong môi trường oxy hóa mạnh. Mặc dù diện tích BET giảm, tỷ lệ mao quản trung bình (mesopore) lại tăng lên. Cấu trúc mao quản mở rộng tạo điều kiện cho các ion hydrate hóa có kích thước lớn thâm nhập sâu vào lõi than.
3.3. Xác định điện tích bề mặt qua chuẩn độ Boehm và pHpzc
Phương pháp chuẩn độ Boehm phân tách và định lượng từng loại nhóm chức chứa oxy. Kết quả cho thấy nhóm carboxyl chiếm ưu thế trên than biến tính bằng axit nitric. Tổng dung lượng nhóm axit tăng gấp nhiều lần so với than thô. Giá trị pH điểm điện tích không (pHpzc) của than nguyên bản thường nằm ở vùng trung tính hoặc kiềm nhẹ (7.0 - 8.5). Sau khi oxy hóa, pHpzc giảm mạnh xuống vùng axit (2.5 - 4.0). Khi môi trường dung dịch có pH lớn hơn pHpzc, bề mặt than tích điện âm do sự phân ly của proton. Điện tích âm này tạo lực hút tĩnh điện mạnh mẽ với các cation kim loại hòa tan.
IV. Cơ chế hấp phụ và xử lý ion kim loại nặng trong nước
Hiệu quả xử lý ion kim loại nặng trong nước phụ thuộc chặt chẽ vào bản chất tương tác giữa ion và bề mặt than. Than biến tính hoạt động theo cơ chế đa tầng kết hợp. Quá trình bao gồm hấp phụ tĩnh điện, trao đổi ion và tạo phức bề mặt. Đối với cation như amoni, chì hay cadmi, liên kết trao đổi cation đóng vai trò chủ đạo. Đối với anion độc hại như asenat hay asenit, bề mặt than cần được chức năng hóa thêm bằng các hạt oxit kim loại chuyển tiếp. Nghiên cứu thực nghiệm chứng minh than biến tính có khả năng loại bỏ triệt để các ion ô nhiễm ở nồng độ vết. Vật liệu đáp ứng tốt các tiêu chuẩn nước uống khắt khe.
4.1. Cơ chế hấp phụ ion độc hại và trao đổi cation bề mặt
Cơ chế hấp phụ ion độc hại trên than biến tính diễn ra chủ yếu qua phản ứng trao đổi ion. Các vị trí trao đổi là proton H+ hoặc ion Na+ liên kết với nhóm carboxylat (-COO⁻). Khi ion NH4+ hoặc cation kim loại nặng tiếp cận bề mặt, chúng đẩy ion Na+ vào dung dịch và chiếm giữ vị trí hoạt động. Lực tương tác tĩnh điện giữa cation mang điện tích dương và tâm oxy mang điện tích âm gia cố độ bền của liên kết. Bên cạnh đó, các electron tự do trên nguyên tử oxy còn tạo liên kết phối trí với orbital trống của kim loại nặng. Nhờ cơ chế phối hợp này, ái lực hấp phụ của than biến tính đối với kim loại đa hóa trị đạt mức rất cao.
4.2. Hiệu quả xử lý ion kim loại nặng trong nước ở điều kiện tĩnh
Thực nghiệm hấp phụ tĩnh khảo sát ảnh hưởng của pH dung dịch, thời gian tiếp xúc và nồng độ ban đầu. Độ pH dung dịch là thông số ảnh hưởng mạnh nhất đến dung lượng hấp phụ. Tại pH thấp (dưới 3), nồng độ ion H3O+ cao cạnh tranh trực tiếp vị trí trao đổi với kim loại nặng. Khi pH tăng lên mức 5-7, các nhóm chức axit phân ly hoàn toàn, dung lượng hấp phụ kim loại đạt giá trị cực đại. Cân bằng hấp phụ thường đạt được sau 60 đến 120 phút khuấy trộn. Dung lượng hấp phụ cực đại của than biến tính đối với cation hóa trị hai và hóa trị ba vượt trội hoàn toàn so với than hoạt tính thương mại chưa biến tính.
4.3. Khả năng hấp phụ asen sau khi gắn kim loại Mn và Fe
Asen trong nước tồn tại chủ yếu ở dạng oxyanion như H2AsO4⁻ hoặc H3AsO3. Bề mặt than biến tính bằng axit tích điện âm nên đẩy các anion này. Để giải quyết vấn đề, phương pháp gắn các ion kim loại Mn2+ và Fe3+ lên bề mặt than biến tính đã được triển khai. Các cation sắt và mangan liên kết chặt với nhóm carboxylat, tạo thành các tâm kim loại hydroxit dương hóa. Phức chất bề mặt này có ái lực đặc biệt cao với asen thông qua phản ứng tạo phức phối tử nội cầu (inner-sphere complexation). Kết quả thực nghiệm cho thấy vật liệu than gắn Fe-Mn xử lý asen về dưới ngưỡng tiêu chuẩn 10 µg/L trong thời gian ngắn.
V. Động học hấp phụ và khả năng tái sinh than hoạt tính
Đánh giá động học và nhiệt động lực học cung cấp cái nhìn toàn diện về tốc độ và bản chất quá trình hấp phụ. Các mô hình toán học giúp dự đoán chính xác hành vi của vật liệu trong điều kiện vận hành thực tế. Nghiên cứu trên mô hình cột động dòng chảy liên tục chứng minh tính khả thi của vật liệu trong quy mô công nghiệp. Bên cạnh hiệu suất hấp phụ cao, khả năng tái sinh và tái sử dụng là tiêu chí quyết định tính kinh tế. Vật liệu sau khi hấp phụ bão hòa có thể được hoàn nguyên dễ dàng bằng dung dịch rửa thích hợp. Than duy trì hiệu suất ổn định qua nhiều chu kỳ làm việc liên tiếp.
5.1. Mô hình động học hấp phụ pseudo first second order và đẳng nhiệt
Số liệu thực nghiệm được xử lý qua mô hình động học hấp phụ pseudo first second order. Kết quả chỉ ra rằng mô hình bậc hai biểu kiến (pseudo-second-order) mô tả dữ liệu với hệ số tương quan R² rất cao (trên 0.99). Điều này chứng minh quá trình hấp phụ ion độc hại bị khống chế bởi cơ chế hấp phụ hóa học. Quá trình trao đổi electron hoặc chia sẻ liên kết giữa chất bị hấp phụ và nhóm chức bề mặt là bước quyết định tốc độ. Dữ liệu cân bằng hấp phụ được phân tích qua đường đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir Freundlich. Mô hình Langmuir giải thích tốt quá trình hấp phụ đơn lớp trên các tâm hoạt tính đồng nhất, cho phép xác định chính xác dung lượng hấp phụ cực đại bão hòa.
5.2. Đánh giá nhiệt động học hấp phụ và mô hình cột dòng chảy động
Các thông số nhiệt động học hấp phụ gồm biến thiên năng lượng tự do Gibbs (ΔG°), biến thiên enthalpy (ΔH°) và biến thiên entropy (ΔS°) được xác định qua phương trình Van't Hoff. Giá trị ΔG° âm khẳng định quá trình hấp phụ diễn ra tự phát và thuận lợi về mặt nhiệt động lực học. Giá trị ΔH° dương phản ánh bản chất thu nhiệt của quá trình hấp phụ hóa học. Thử nghiệm trên mô hình cột dòng chảy liên tục khảo sát ảnh hưởng của lưu lượng dòng vào, chiều cao lớp đệm và nồng độ ion đầu vào. Đường cong xuyên thủng (breakthrough curve) có dạng chữ S dốc đứng, chứng minh vùng truyền khối hẹp và than biến tính khai thác tối đa dung lượng mao quản.
5.3. Khả năng tái sinh và độ bền của than hoạt tính biến tính
Khả năng tái sinh của vật liệu được kiểm tra trên cả mô hình tĩnh và mô hình cột động. Than bão hòa ion amoni hoặc kim loại nặng được giải hấp bằng dung dịch axit loãng (HCl hoặc HNO3) hoặc dung dịch muối NaCl. Quá trình rửa giải phá vỡ liên kết giữa ion độc hại và nhóm chức, giải phóng ion vào pha lỏng. Sau bước giải hấp, than được xử lý lại bằng dung dịch NaOH loãng để tái tạo dạng muối -COONa hoạt tính. Sau 5 đến 10 chu kỳ hấp phụ và giải hấp liên tiếp, dung lượng trao đổi ion của than vẫn giữ được trên 85% so với ban đầu. Độ bền cơ học và hóa học cao khẳng định tiềm năng ứng dụng thực tiễn của vật liệu.
Mục lục chi tiết luận án
Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Tải đầy đủ (150 trang)Trích đoạn nội dung luận án
Tải xuống để đọc toàn bộLỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi và không trùng lặp với bất kỳ công trình khoa học nào khác. Các số liệu, kết quả nêu trong luận án là trung thực và chưa sử dụng để bảo vệ một học vị nào, chưa được ai công bố trong bất kỳ một công trình nghiên cứu nào. Tác giả luận án Phạm Thị Hải Thịnh LỜI CẢM ƠN Tôi xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành, sâu sắc, sự kính trọng tới PGS. Trần Hồng Côn - người Thầy đã tận tâm hướng dẫn khoa học, định hướng nghiên cứu, động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án.
Tôi cũng xin chân thành cảm ơn TS. Phương Thảo đã tận tình chỉ dẫn, giúp đỡ tôi về khoa học và định hướng nghiên cứu trong suốt quá trình tôi thực hiện luận án. Tôi xin chân thành cảm ơn Lãnh đạo Viện Công nghệ môi trường, Lãnh đạo phòng Công nghệ xử lí nước cùng các đồng nghiệp phòng Công nghệ xử lí nước – Viện Công nghệ môi trường đã tạo điều kiện về mọi mặt, động viên và đóng góp các ý kiến quý báu về chuyên môn trong suốt quá trình tôi thực hiện và bảo vệ Luận án. Tôi xin trân trọng cảm ơn tập thể cán bộ của Phòng thí nghiệm Hóa môi trường – Khoa Hóa học – Trường Đại học Khoa học tự nhiên đã quan tâm giúp đỡ và đã tạo mọi điều kiện thuận lợi về cơ sở vật chất cho tôi trong suốt quá trình nghiên cứu.
Tôi xin trân trọng cảm ơn Lãnh đạo và cán bộ Khoa Công nghệ môi trường, Học viện Khoa học và Công nghệ đã giúp đỡ tôi mọi thủ tục cần thiết trong quá trình hoàn thành Luận án. Cuối cùng tôi xin bày tỏ lời cảm ơn sâu sắc nhất đến gia đình, người thân đã luôn chia sẻ, động viên và giúp đỡ tôi vượt qua mọi khó khăn trong suốt quá trình thực hiện Luận án. MỤC LỤC MỤC LỤC .v DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT. viii DANH MỤC BẢNG.
ix DANH MỤC HÌNH. xi MỞ ĐẦU. Hiện trạng ô nhiễm amoni, asen, kim loại nặng trongnước ngầm và các nghiên cứu, ứng dụng trong nước về xử lí amoni, asen. Hiện trạng ô nhiễm amoni, asen và kim loại nặng trong nước ngầm.
Các nghiên cứu, ứng dụng trong nước về xử lí amoni, asen trong nước ngầm. Các nghiên cứu, ứng dụng xử lí amoni trong nước ngầm. Các nghiên cứu, ứng dụng xử lí asen trong nước ngầm. Tổng quan về than hoạt tính.
Khái niệm chung về than hoạt tính và tiềm năng ứng dụng trong môi trường. Đặc tính của than hoạt tính. Cấu trúc xốp của bề mặt than hoạt tính. Cấu trúc hóa học của bề mặt than hoạt tính.
Biến đổi bề mặt than hoạt tính. Các nghiên cứu trong và ngoài nước về biến tính than hoạt tính bằng các tác nhân oxi hóa. Tổng quan về hấp phụ và trao đổi ion. Tổng quan về hấp phụ.
Phân loại đường đẳng nhiệt hấp phụ. Kĩ thuật hấp phụ động. Tổng quan về trao đổi ion. Cơ sở lí thuyết của quá trình trao đổi ion.
Nguyên tắc cơ bản của phản ứng trao đổi ion. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU. Đối tượng nghiên cứu. Hóa chất, dụng cụ và thiết bị thí nghiệm.
Phương pháp thực nghiệm. Phương pháp oxi hóa than hoạt tính. Oxi hóa than hoạt tính bằng HNO3 và trung hòa bề mặt bằng NaOH. Oxi hóa than bằng KMnO4.
Oxi hóa than bằng K2Cr2O7. Nghiên cứu khả năng hấp phụ của than biến tính trong điều kiện tĩnh. Nghiên cứu khả năng trao đổi ion /hấp phụ của than oxi hóa trên mô hình động. Nghiên cứu khả năng tái sinh của than sau hấp phụ.
Phương pháp gắn Mn2+ và Fe3+ trên than biến tính. Các phương pháp xác định đặc trưng bề mặt của vật liệu. Phương pháp phân tích. Phương pháp tính toán.
KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN. Kết quả oxi hóa than hoạt tính bằng các tác nhân oxi hóa khác nhau. Các vật liệu thu được sau oxi hóa và xử lí bề mặt. Đặc trưng bề mặt vật liệu trước và sau oxi hóa.
Kết quả hình thái học và thành phần các nguyên tố của than hoạt tính và than oxi hóa. Kết quả xác định phổ hồng ngoại (FTIR). Kết quả xác định diện tích bề mặt riêng. Kết quả chuẩn độ Boehm và xác định giá trị pHpzc.
Định lượng dung lượng khử của than khi oxi hóa bằng KMnO4 và K2Cr2O7. Khả năng trao đổi ion của than oxi hóa bằng HNO3, KMnO4, K2Cr2O7 với NH4+. Khả năng trao đổi của than oxi hóa bằng HNO3 với NH4+. Ảnh hưởng của điều kiện biến tính than đến khả năng trao đổi với NH4+.
Khả năng trao đổi ion của than OAC14 và OAC10-4Navới NH4+. Khả năng trao đổi ion của than oxi hóa bằng KMnO4 với NH4+. Khả năng trao đổi ion của than oxi hóa bằng K2Cr2O7 với NH4+. Khả năng trao đổi ion của than oxi hóa bằng HNO3và xử lí bề mặt bằng NaOH đối với các cation hóa trị 2 và 3 trên mô hình tĩnh.
Ảnh hưởng của thời gian tiếp xúc. Ảnh hưởng của pH đến quá trình hấp phụ/trao đổi. Ảnh hưởng của nồng độ ion đầu vào đến khả năng hấp phụ/trao đổi. Khả năng trao đổi của than biến tính với NH4+ trên mô hình động.
Ảnh hưởng của nồng độ amoni đầu vào. Ảnh hưởng của lưu lượng dòng vào. Ảnh hưởng của chiều cao cột than. Động học trao đổi theo các mô hình hấp phụ động.
Khả năng tái sinh của than hoạt tính sau khi trao đổi với NH4+. Tái sinh trên mô hình tĩnh. Tái sinh trên mô hình động. Gắn kim loại lên than oxi hóa và ứng dụng xử lí As trong nước.
Đặc trưng của than oxi hóa sau khi gắn Mn và Fe. Kết quả hấp phụ As của vật liệu than oxi hóa gắn Mn và Fe. Ảnh hưởng của pH đến khả năng hấp phụ As(III) và As(V). Ảnh hưởng của nồng độ As đầu vào và hàm lượng Mn, Fe mang lên than oxi hóa đến khả năng hấp phụ As(III).
Ảnh hưởng của nồng độ As đầu vào và hàm lượng Fe, Mn gắn trên than đến khả năng hấp phụ As(V). Ứng dụng trong xử lí nước chứa Cr(VI), amoni. Khả năng xử lí Cr(VI) của than hoạt tính trên mô hình động. Ứng dụng xử lí amoni trong nước cấp .123 NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN .124 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ .125 TÀI LIỆU THAM KHẢO .126 DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tên tiếng Việt Tên tiếng Anh AC Than hoạt tính Activated carbon SEM Hiển vi điện tử quét Scanning Electron Microscopy IR Quang phổ hồng ngoại Ingrared Spectroscopy BET Phương pháp đo diện tích bề mặt Brunauer – Emmett – riêng BET Teller ASTM Tiêu chuẩn thử nghiệm vật liệu của American Society for Hiệp hội Mỹ Testing And Materials EDX Phổ năng lượng tán xạ tia X Energy-dispersive X-ray spectroscopy pHpzc Giá trị pH tại điểm trung hòa điện Point of zero charge tích TLTK Tài liệu tham khảo QCVN Quy chuẩn Việt Nam BYT Bộ y tế DANH MỤC BẢNG Bảng 1.
Đặc tính than hoạt tính được sản xuất từ các nguồn gốc khác nhau [24]. Thuận lợi và bất lợi của các phương pháp biến tính than hoạt tính. Mối tương quan của RL và dạng mô hình [94]. Bảng tổng kết các mẫu than thu được sau oxi hóa bằng HNO3 và xử lí bề mặt bằng NaOH.
Thành phần các nguyên tố của than hoạt tính và than oxi hóa. Kết quả phân tích phổ hồng ngoại của than hoạt tính và than biến tính61 Bảng 7 3. Bề mặt riêng và đặc trưng mao quản của than trước và sau oxi hóa. Bề mặt riêng và đặc trưng mao quản của than trước và sau oxi hóa bằng các tác nhân khác nhau.
Kết quả chuẩn độ Boehm của than oxi hóa bằng HNO3. Kết quả chuẩn độ Boehm và pHpzc của than oxi hóa. Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ NH4+ của mẫu than oxi hóa bằng HNO3 với thời gian khác nhau theo Langmuir. Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ NH4+ của mẫu than OAC10-4 và OAC10-4Na theo Langmuir.
Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ NH4+ của mẫu than ACKMnO4 và OACKMnO4-Na theo Langmuir. Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ NH4+ của mẫu than ACK2Cr2O7 và than OACK2Cr2O7-Na theo Langmuir. Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ NH4+ theo Langmuir và Freundlich. Một số nghiên cứu khả năng hấp phụ NH4+ của than hoạt tính.
Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ Ca2+ theo Langmuir và Freundlich. Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ Cr3+ theo Langmuir và Freundlich. Bảng tính toán các thông số của cột trao đổi với NH4+. Tổng kết các thông số thí nghiệm khi trao đổi với NH4+.
Tổng kết các tham số hấp phụ NH4+theo phương trình động học hấp phụ Bohart – Adam và Thomas. Thành phần nguyên tố của than biến tính sau khi gắn Mn 7%, Fe 5%. Hàm lượng Fe, Mn của than hoạt tính, than biến tính, than gắn Fe, Mn. Các thông số đẳng nhiệt Langmuir hấp phụ As(III), As(V).
Tổng kết các thông số hấp phụ Cr(VI). Tổng kết các tham số khử/hấp phụ Cr(VI) theo các mô hình Bohart – Adam, Yoon Nelson và Thomas .120 DANH MỤC HÌNH Hình 1. Mô hình bề mặt oxi hóa của than hoạt tính [23]. Phân loại các phương pháp biến tính than hoạt tính.
Sơ đồ đơn giản của một vài nhóm chức axit bề mặt của than hoạt tính. Cơ chế trao đổi ion với các nhóm axit bề mặt. Đường cong thoát của cột hấp phụ [96]. Qui trình chế tạo than biến tính bằng HNO3 và NaOH.
Dụng cụ oxi hóa than hoạt tính bằng HNO3 trong phòng thí nghiệm. Mô hình cột hấp phụ quy mô phòng thí nghiệm. Ảnh SEM của các mẫu than hoạt tính và than oxi hóa. Kết quả phân tích EDX của than hoạt tính và than oxi hóa bằng HNO3.
Hình ảnh phổ FTIR của mẫu than hoạt tính oxi hóa bằng HNO3. Hình ảnh phổ FTIR của than oxi hóa và xử lí bề mặt bằng HNO3/NaOH. Hình ảnh phổ FTIR của than hoạt tính với tác nhân oxi hóa khác nhau. Đường đẳng nhiệt Langmuir biểu diễn ảnh hưởng của thời gian oxi hóa đến hiệu quả trao đổi với NH4+.
Ảnh hưởng của nồng độ HNO3 đến hiệu quả trao đổi ion với NH4+. Đường đẳng nhiệt hấp phụ của NH4+ trên than OCA10-4 và OAC10-4Na 77 Hình 17 3. Đường đẳng nhiệt hấp phụ NH4+ của than oxi hóa bằng KMnO4 .
Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ
Trích dẫn luận án này
Phạm Thị Hải Thịnh (n.d.). Luận án tiến sĩ: Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước [Luận án tiến sĩ, Học viện Khoa học và Công nghệ]. LuanAn.net. https://luanan.net/cong-nghe-thong-tin/he-thong-thong-tin/luan-an-tien-si-ky-thuat-moi-truong-nghien-cuu-bien-tinh-than-hoat-tinh-lam-vat-lieu-xu-ly-mot-so-chat-doc-ton-tai-duoi-dang-ion-trong-nuoc
Câu hỏi thường gặp
Luận án "Luận án tiến sĩ: Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước" nghiên cứu về vấn đề gì?
Luận án tiến sĩ kỹ thuật môi trường nghiên cứu biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước.
Luận án "Luận án tiến sĩ: Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước" được bảo vệ tại trường nào?
Luận án này được bảo vệ tại Học viện Khoa học và Công nghệ.
Luận án "Luận án tiến sĩ: Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước" thuộc chuyên ngành gì?
Luận án "Luận án tiến sĩ: Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước" thuộc chuyên ngành Công nghệ môi trường. Danh mục: Hệ Thống Thông Tin.
Luận án "Luận án tiến sĩ: Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước" có bao nhiêu trang?
Luận án "Luận án tiến sĩ: Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước" có 150 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.
Cách tải luận án "Luận án tiến sĩ: Biến tính than hoạt tính xử lý ion độc hại trong nước" về máy như thế nào?
Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.