Luận án tiến sĩ nghiên cứu mô phỏng khả năng chuyển hoá vận chuyển và tích luỹ a

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ------------------------------ Lê Thu Thủy NGHIÊN CỨU MÔ PHỎNG KHẢ NĂNG CHUYỂN HÓA, VẬN CHUYỂN VÀ TÍCH LŨY ASEN TỪ QUẶNG THẢI PYRIT VÀ ASENOPYRIT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC HÀ NỘI, 2019 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ------------------------------ Lê Thu Thủy NGHIÊN CỨU MÔ PHỎNG KHẢ NĂNG CHUYỂN HÓA, VẬN CHUYỂN VÀ TÍCH LŨY ASEN TỪ QUẶNG THẢI PYRIT VÀ ASENOPYRIT Chuyên ngành: Hóa Môi trƣờng Mã số: 62440120 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC 1. Trần Hồng Côn 2. Nguyễn Thị Cẩm Hà HÀ NỘI, 2019 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu trong luận án là trung thực và chưa từng được ai công bố trong bất kỳ công trình nào khác Tác giả Lê Thu Thủy TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên tác giả xin trân trọng gửi lời cảm ơn đến Ban giám hiệu, các thầy cô giáo trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Khoa Hóa học đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tác giả hoàn thành thời gian học tập, nghiên cứu và hoàn thành luận án.

Với lòng biết ơn chân thành, em xin cảm ơn PGS. Trần Hồng Côn và PGS. Nguyễn Thị Cẩm Hà đã tận tình hướng dẫn và giúp đỡ em trong suốt quá trình làm luận án. Xin chân thành cảm ơn thầy, cô của phòng thí nghiệm Hóa Môi trường, khoa Hóa học, trường Đại học Khoa học tự nhiên và thầy cô của khoa Môi trường, trường Đại học Tài nguyên và Môi trường Hà Nội, đã tạo mọi điều kiện thuận lợi để tác giả hoàn thành bản luận án này.

Tác giả cũng xin bày tỏ lòng biết ơn tới các thành viên trong gia đình, bạn bè, đồng nghiệp đã động viên, giúp đỡ tác giả trong suốt quá trình thực hiện luận án. Tác giả Lê Thu Thủy TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN MỤC LỤC. 1 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VIẾT TẮT. 4 DANH MỤC BẢNG.

5 DANH MỤC HÌNH. TỔNG QUAN VỀ ASEN VÀ SỰ CHUYỂN HÓA ASEN TRONG MÔI TRƢỜNG. Tổng quan về asen và độc tính của asen. Tổng quan về asen.

Độc tính của asen. Quá trình phong hóa của các khoáng vật sunfua chứa asen trong tự nhiên. Một số loại khoáng sunfua chứa asen trong tự nhiên. Quá trình phong hóa quặng sunfua.

Đặc điểm của bãi thải quặng sunfua và ảnh hưởng của bãi thải mỏ đến môi trường. Đặc điểm của bãi thải quặng sunfua. Ô nhiễm asen tại một số bãi thải khai thác mỏ sunfua ở Việt Nam. Tình hình ô nhiễm asen tại một số mỏ khai thác trên thế giới.

Một số đặc điểm địa hóa của asen và các yếu tố ảnh hưởng đến hành vi địa hóa của asen trong môi trường. Một số đặc điểm địa hóa của asen. Một số yếu tố ảnh hưởng đến sự chuyển hóa asen trong môi trường. Một số nghiên cứu về hành vi của asen trong môi trường.

Nghiên cứu trên thế giới. Nghiên cứu tại Việt Nam. 45 1 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com Chƣơng 2. NỘI DUNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU.

Đối tượng nghiên cứu. Phương pháp luận. Dụng cụ, hóa chất, thiết bị và chuẩn bị mẫu nghiên cứu. Dụng cụ, hóa chất.

Chuẩn bị mẫu quặng và mẫu nước mưa nhân tạo. Thiết kế thí nghiệm nghiên cứu. Nghiên cứu quá trình phong hóa quặng thải asenopyrit và pyrit. Thiết kế thí nghiệm nghiên cứu sự chuyển hóa As(III) và As(V) sau phong hóa.

Nghiên cứu ảnh hưởng của vi khuẩn khử lưu huỳnh tới sự chuyển hóa asen. Các phương pháp phân tích mẫu. Phương pháp phân tích asen. Kỹ thuật tách As(III) và As(V).

Phương pháp phân tích các kim loại. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN. Ảnh hưởng của một số yếu tố đến khả năng tách As(III) và As(V). Khả năng tách As(III) và As(V) bằng nhựa Lewatite M500 trên cùng một mẫu.

Ảnh hưởng của một số ion kim loại đến khả năng tách As(III) và As(V). Kết quả khảo sát độ lặp lại của phương pháp, giới hạn phát hiện (LOD) và giới hạn định lượng của phương pháp (LOQ). Sự giải phóng asen và các KLN từ quặng thải pyrit và asenopyrit. Sự giải phóng asen và các KLN từ quặng thải pyrit và asenopyrit trong điều kiện thấm (xung) nước.

Sự giải phóng và chuyển hóa asen trong điều kiện ngập nước. So sánh kết quả nghiên cứu trong điều kiện ngập nước và xung nước. 88 2 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail. Sự chuyển hóa trong pha nước của asen và một số ion kim loại thường có mặt sau phong hóa.

Sự chuyển hóa trong điều kiện DO < 2mg/l. Sự chuyển hóa trong điều kiện DO > 6 mg/l. Ảnh hưởng của pH tới chuyển hóa, vận chuyển asen. Ảnh hưởng của vi sinh vật khử lưu huỳnh tới chuyển hóa asen.

Đánh giá khả năng vận chuyển và tích luỹ của asen trên mô hình bãi thải quặng đuôi pyrit và asenopyrit. Khả năng vận chuyển và tích luỹ của asen trong quá trình phong hóa quặng đuôi pyrit và asenopyrit. Khả năng vận chuyển và tích luỹ của asen sau phong hóa quặng đuôi pyrit và asenopyrit. 116 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN.

117 TÀI LIỆU THAM KHẢO. 130 3 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VIẾT TẮT Ký hiệu Tiếng Anh Tiếng Việt AAS Atomic Absorption Phương pháp quang phổ Spectrophotometric hấp thụ nguyên tử ADA Acid demetyl arsenic Axit demetyl arsenic AMA Acid monometyl asonic Axit monometyl asenic ATP Adenosine triphotphate Hợp chất adenozin triphotphat AsT Asen tổng F-AAS Flame-Atomic Absorption Phương pháp quang phổ Spectrophotometric hấp thụ nguyên tử sử dụng ngọn lửa BTNMT Bộ tài nguyên và môi trường DMA Dimethylarsonic Axit đimetylasonic (CH3)2AsO(OH) DO Dissolved Oxygen Ô xy hòa tan HFO Hydrated Ferri Oxide Oxit sắt(III) ngậm nước FeT Sắt tổng HVG - AAS Hydride Vapor Generator Phương pháp quang phổ Atomic Absorption hấp thụ nguyên tử sử dụng Spectrophotometry kỹ thuật hiđrua hóa LOD Limit Of Detection Giới hạn phát hiện LOQ Limit Of Quantity Giới hạn định lượng KLN Kim loại nặng PE Polyethylene Poli etylen TCVN Tiêu chuẩn Việt Nam RSD Relative Standard Deviation Độ lệch chuẩn tương đối 4 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com DANH MỤC BẢNG Bảng 1. Một số loại khoáng vật chứa asen trong tự nhiên. Hàm lượng asen trong một số khoáng vật.

Hàm lượng asen trong một số mỏ quặng ở Việt Nam. Các trạng thái của asen trong môi trường. Thành phần mẫu quặng pyrit và asenopyrit (mg/kg). Kết quả phân tích thành phần trong hỗn hợp quặng/cát tỷ lệ 1:20 (mg/kg).

Thành phần nước thấm qua (tương tự nước mưa tự nhiên). Nồng độ các chất được chọn trong nghiên cứu sau phong hóa. Khả năng giữ As(V) trên cột nhựa Lewatite M500. Khả năng tách (giữ) As (V) bên cạnh As(III) trên cột Lewatite M500 tại các giá trị pH khác nhau.

Giới hạn phát hiện (LOD) và giới hạn định lượng (LOQ) của phương pháp. Giải phóng KLN và asen từ quặng thải pyrit. Giải phóng KLN từ quặng thải asenopyrit. So sánh sự biến thiên hàm lượng kim loại và asen được giải phóng từ cột quặng thải trong điều kiện thấm (xung) nước.

Sự thay đổi pH và Eh theo thời gian trong điều kiện xung nước. Chuyển hóa asen trong điều kiện xung nước, mô phỏng trên bãi thải quặng pyrit. Chuyển hóa asen trong điều kiện xung nước, mô phỏng trên bãi thải quặng asenopyrit. Khả năng chuyển hóa và giải phóng asen trong cột quặng thải pyrit ở điều kiện ngập nước.

Khả năng chuyển hóa và giải phóng asen trong cột quặng thải asenopyrit ở điều kiện ngập nước. Sự chuyển hóa của các ion kim loại và asen trong pha nước sau phong hóa quặng thải pyrit trong điều kiện DO < 2mg/l tại các giá trị pH. 90 5 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail. Chuyển hóa của các ion kim loại và asen trong pha nước sau phong hóa quặng thải asenopyrit trong điều kiện DO < 2 mg/l tại các giá trị pH.

Chuyển hóa của các ion kim loại và asen trong pha nước sau phong hóa quặng thải pyrit trong điều kiện DO > 6 mg/l tại các giá trị pH. Sự chuyển hóa của các ion kim loại và asen trong pha nước sau phong hóa quặng thải asenopyrit trong điều kiện DO > 6 mg/l tại các giá trị pH. Ảnh hưởng của vi khuẩn khử lưu huỳnh đến sự chuyển hóa asen tại các giá trị pH khác nhau. Sự biến đổi dạng tồn tại của asen trong mô hình bãi thải lộ thiên quặng pyrit.

Sự biến đổi dạng tồn tại của asen trong mô hình bãi thải lộ thiên quặng asenopyrit. Sự biến đổi dạng tồn tại của asen trong mô hình bãi thải hồ chứa quặng pyrit. Sự biến đổi dạng tồn tại của asen trong mô hình bãi thải hồ chứa quặng asenopyrit. 109 6 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com DANH MỤC HÌNH Hình 1.

Vòng tuần hoàn của asen trong môi trường. Quá trình chuyển hóa dạng As vô cơ sang dạng As hữu cơ trong môi trường nước tư nhiên. Ảnh hưởng của pH tới dạng tồn tại của asen. Giản đồ phân bố các dạng asen theo Eh –pH.

Đồ thị Eh -pH của hệ As-Fe-H2O. Hình ảnh các mẫu quặng. Mô hình thiết bị thí nghiệm mô phỏng quá trình giải phóng asen và kim loại trong bãi thải quặng. Thiết bị khuấy DO > 6 mg/l Jartest.

Sơ đồ khối quá trình tách và phân tích As(III) bên cạnh As(V). Mô hình thiết bị thực nghiệm tách As(III) và As(V). Sơ đồ quy trình phân tích Fe2+. Đồ thị đường chuẩn xác định Fe2+.

Ảnh hưởng của một số ion kim loại đến khả năng tách As(III) và As(V) tại pH =7. Biến thiên nồng độ asen và kim loại nặng theo thời gian từ cột quặng thải trong điều kiện thấm nước. Sự thay đổi pH và Eh trong cột quặng thải. Sự chuyển hóa của asen trong quá trình phong hóa quặng thải trong điều kiện thấm (xung) nước.

Ảnh hưởng của pH thấp trong điều kiện xung nước. Biến thiên pH, Eh, nồng độ asen và một số ion kim loại từ cột quặng thải pyrit trong điều kiện ngập nước. Biến thiên pH, Eh, nồng độ asen và một số ion kim loại từ cột quặng thải asenopyrit trong điều kiện ngập nước. So sánh sự giải phóng của asen và một số kim loại nặng trong cột quặng thải trong điều kiện ngập nước.

86 7 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.