Hiệu ứng giao thoa điện tử và thông tin cấu trúc phân tử trong phổ sóng điều hòa

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ THỊ CẨM TÚ HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VÀ THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ TRONG PHỔ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Thành phố Hồ Chí Minh - Năm 2019 ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ THỊ CẨM TÚ HIỆU ỨNG GIAO THOA ĐIỆN TỬ VÀ THÔNG TIN CẤU TRÚC PHÂN TỬ TRONG PHỔ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO Ngành: Vật lý lý thuyết và Vật lý toán Mã số ngành: 62 44 01 03 Phản biện 1: PGS. Nguyễn Quang Hưng Phản biện 2: TS. Huỳnh Thanh Đức Phản biện 3: TS. Trần Thị Thu Hạnh Phản biện độc lập 1: PGS.

Nguyễn Quang Hưng Phản biện độc lập 2: TS. Đỗ Ngọc Sơn NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC GS. LÊ VĂN HOÀNG Thành phố Hồ Chí Minh - Năm 2019 Lời cảm ơn Luận án này được hoàn thành là kết quả của quá trình làm việc giữa thầy và trò, sự hỗ trợ, giúp đỡ của quý thầy, cô, các thành viên trong nhóm nghiên cứu mà tôi tham gia, cùng sự động viên to lớn của gia đình và bè bạn. Trước hết, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến thầy hướng dẫn của tôi, GS.

Thầy không những chỉ dẫn, động viên, tạo mọi điều kiện tốt nhất cho tôi tham gia vào nhóm nghiên cứu mà còn là người cho tôi những lời khuyên quý báu trong những lúc tôi gặp khó khăn. Sau đó, tôi xin cảm ơn quý thầy, cô, và các thành viên trong nhóm nghiên cứu phòng Vật lý tính toán trường Đại học Sư phạm Tp. Hồ Chí Minh đã tạo điều kiện thuận lợi cho tôi tham gia nhóm nghiên cứu và dành cho tôi những lời động viên chân tình. Đặc biệt, tôi xin cảm ơn TS.

Hoàng Văn Hưng vì những ý kiến đóng góp trong các buổi thảo luận chuyên môn giúp cho luận án được hoàn thiện hơn. Tiếp đến, tôi xin gửi lòng biết ơn đến quý thầy, cô khoa Vật lý - Vật lý kỹ thuật, đặc biệt là quý thầy, cô bộ môn Vật lý lý thuyết trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp. HCM đã truyền dạy cho tôi những kiến thức nền tảng không những giúp ích cho việc thực hiện luận án mà còn trên con đường hoạt động nghề nghiệp sau này. Để hoàn tất luận án này không thể không kể đến sự hướng dẫn, hỗ trợ về mặt thủ tục của quý thầy cô Phòng Đào tạo Sau đại học.

Nhân đây, tôi xin được gửi lời cảm ơn của mình đến quý thầy, cô. Sau cùng, nhưng rất quan trọng, tôi xin dành lời cảm ơn đặc biệt cho gia đình đã luôn động viên, hỗ trợ và là chỗ dựa tinh thần cho tôi vượt qua những giai đoạn khó khăn để hoàn thành luận án này. Lời cam đoan Tôi cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu và kết quả được trình bày trong luận án là trung thực và chưa từng được công bố trong bất kỳ công trình nào mà không có sự tham gia của tôi.

Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 05 năm 2019 Lê Thị Cẩm Tú Mục lục Lời cảm ơn Lời cam đoan Mục lục i Danh mục các chữ viết tắt iv Danh mục các hình vẽ, đồ thị viii Danh mục các bảng số liệu ix Mở đầu 1 1 Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao 12 1.2 Phương trình Schrödinger .3 Các lý thuyết gần đúng .1 Lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian .2 Lý thuyết Hartree-Fock phụ thuộc thời gian .3 Mô hình Lewenstein. 19 2 Sóng điều hòa bậc cao từ nghiệm giải số của phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian 24 2.1 Mô hình thế năng một electron hoạt động cho phân tử thẳng .2 Xây dựng thế năng một electron hoạt động của một số phân tử thẳng .2 Phương pháp giải phương trình Schrödinger trong gần đúng một electron hoạt động .1 Phương trình Schrödinger cho hệ một electron .2 Phương pháp giải .3 Sóng điều hòa bậc cao từ nghiệm giải số của phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian trong gần đúng một electron hoạt động .2 Phổ sóng điều hòa bậc cao của nguyên tử, phân tử thẳng 39 3 Trích xuất thông tin cấu trúc phân tử CO2 từ hiệu ứng giao thoa trong phổ sóng điều hòa bậc cao 43 3.1 Hiệu ứng giao thoa trong phổ sóng điều hòa bậc cao của phân tử 44 3.2 Thông tin cấu trúc phân tử trong phổ sóng điều hòa bậc cao .1 Xây dựng lại hình ảnh vân đạo phân tử .2 Công thức giao thoa hai tâm .3 Dấu hiệu giao thoa trong moment lưỡng cực dịch chuyển lý thuyết phân tử CO2 .1 Trong dạng tọa độ .2 Trong dạng gia tốc .4 Trích xuất khoảng cách liên hạt nhân phân tử CO2 từ hiệu ứng giao thoa trong phổ sóng điều hòa bậc cao .1 Sóng điều hòa bậc cao từ mô hình Lewenstein .2 Sóng điều hòa bậc cao từ nghiệm của phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian. 62 4 Ảnh hưởng của phân cực động lõi-electron lên sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao của phân tử thẳng 68 ii 4.1 Ảnh hưởng của phân cực động lõi-electron lên HHG của phân tử phân cực CO .1 Phổ HHG của phân tử CO và hiệu ứng giao thoa .2 Ảnh hưởng của phân cực động lõi-electron lên HHG của phân tử CO .3 Giải thích .2 Ảnh hưởng của phân cực động lõi-electron lên HHG của phân tử không phân cực CO2 .1 Dự đoán ảnh hưởng của phân cực động lõi-electron lên HHG của phân tử CO2 .2 Phổ HHG của phân tử CO2 và ảnh hưởng của phân cực động lõi-electron. 88 Kết luận và hướng phát triển 95 Danh mục các công trình liên quan đến luận án 97 Tài liệu tham khảo 98 iii Danh mục các chữ viết tắt ATI Ion hóa vượt ngưỡng Above Threshold Ionization a.

Đơn vị nguyên tử atomic unit BOA Gần đúng Born-Oppenheimer Born-Oppenheimer Approximation CEP Pha của laser Carrier-Envelop Phase DCeP Phân cực động lõi-electron Dynamic Core-electron Polarization fs femto giây f emtosecond HeDM Phân tử lưỡng nguyên tử dị hạch Heteronuclear Diatomic Molecule HoDM Phân tử lưỡng nguyên tử đồng hạch Homonuclear Diatomic Molecule HHG Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao High-order Harmonics Generation HOMO Orbital phân tử ngoài cùng bị chiếm đóng Highest Occupied Molecular Orbital LCAO Tổ hợp tuyến tính các vân đạo nguyên tử Linear Combination of Atomic Orbitals LG Định chuẩn dài Length Gauge LIED Phổ tán xạ electron-cảm ứng bởi laser Laser-Induced Electron Diffraction iv MCTDHF Hartree-Fock đa cấu hình phụ thuộc thời gian Multi-Configuration Time-Dependent Hartree-Fock MT Chụp ảnh cắt lớp phân tử Molecular Tomography NSI Ion hóa không liên tiếp Non-Sequential Ionization OCE Khai triển đơn cực One Center Expansion QED Điện động lực học lượng tử Quantum Electrodynamics SAE Một electron hoạt động Single Active Electron SFA Gần đúng trường mạnh Strong Field Approximation TDCI Tương tác cấu hình phụ thuộc thời gian Time-Dependent Configuration Interaction TDDFT Lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian Time-Dependent Density Functional Theory TDHF Hartree-Fock phụ thuộc thời gian Time-Dependent Hartree-Fock TDSE Phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian Time-Dependent Schrödinger Equation TISE Phương trình Schrödinger không phụ thuộc thời gian Time-Independent Schrödinger Equation VG Định chuẩn vận tốc Velocity Gauge v Danh mục các hình vẽ, đồ thị 2.1 Thế năng của phân tử CO2 dọc theo trục phân tử ϑ = 0◦ và vuông góc với trục phân tử ϑ = 90◦ .2 Thế năng của phân tử CO dọc theo trục phân tử hướng từ nguyên tử O đến C, ϑ = 0◦ , hướng từ C đến O, ϑ = 180◦ và vuông góc với trục phân tử, ϑ = 90◦ .3 Phổ HHG của nguyên tử Ar tương tác với laser λ0 = 800 nm, I0 = 2.5 × 1014 W/cm2 , độ dài xung τ ≈ 8 fs. Điện trường laser được cho bởi công thức E (t) = Emax sin2 πt π
τ sin(ω0 t + 2 ).4 Phổ HHG của trạng thái ban đầu 1σu của ion phân tử H+ 2 khi tương tác với laser λ0 = 800 nm, I0 = 2 × 1014 W/cm2 , độ dài xung τ ≈ 48 fs.1 Moment lưỡng cực dịch chuyển song song (a) và vuông góc (b) với trục phân tử, dz (k, θ) và dy (k, θ), sử dụng hàm sóng từ TISE và từ GAUSSIAN sử dụng phương pháp Hartree-Fock với hệ hàm cơ sở 6-31+G(d,p).2 Moment lưỡng cực dịch chuyển vuông góc, dy (k, θ), minh họa cho các góc định phương 35◦ và 45◦ với hàm sóng từ TISE và từ các hệ hàm cơ sở khác nhau của GAUSSIAN: (a) 3-21G, (b) 6-311+G(3df,3dp), (c) aug-cc-pVTZ và (d) aug-cc-pVQZ.3 Nghiệm của moment lưỡng cực dịch chuyển phân tử sử dụng hàm sóng từ TISE và so sánh với các công thức cực tiểu giao thoa.4 Nghiệm của các moment lưỡng cực dịch chuyển trong hai trường hợp bỏ qua và tính đến đóng góp của các orbital nguyên tử car- bon.5 Moment lưỡng cực dịch chuyển song song và vuông góc với trục phân tử và các nghiệm của chúng trong dạng gia tốc.6 HHG của phân tử CO2 khi tương tác với laser có bước sóng λ0 = 1300 nm, cường độ I0 = 2 × 1014 W/cm2 và độ dài xung τ ≈ 30 fs, được tính theo hai phương: (a) song song, (b) vuông góc với phân cực của laser với hai góc định phương θ = 10◦ và θ = 30◦ .7 Sự phụ thuộc vào góc định phương của bước sóng electron tái kết hợp thu được tại các vị trí cực tiểu giao thoa, thể hiện bằng các chấm hình vuông. Đường thẳng là đường công thức R cos θ = 3λ/2 cho HHG song song (a) và R cos θ = λ cho HHG vuông góc (b).8 Tương tự với Hình 3.7, các đường thẳng là các đường của công thức giao thoa, các chấm tròn là bước sóng electron tái kết hợp được tính từ các nghiệm của moment lưỡng cực dịch chuyển theo hai phương song song và vuông góc với trục phân tử.9 (a) HHG song song của phân tử CO2 khi tương tác với laser có λ0 = 800 nm, cường độ I0 = 2 × 1014 W/cm2 , độ dài xung τ ≈ 13 fs với các góc định phương khác nhau; (b) Sự phụ thuộc của cường độ HHG bậc 19 và bậc 23 vào góc định phương.10 Sự phụ thuộc của cường độ (a) và pha (b) của các bậc HHG từ 23 đến 33 vào góc định phương.1 Mô hình tính toán cho phân tử CO.2 Phổ HHG của phân tử CO khi phân tử tương tác với laser có bước sóng λ0 = 800 nm, Emax = 0., độ dài xung τ = 3T cho các góc định hướng θ = 0◦ , 90◦ , 180◦ : (a)-(c) đối với φCEP = π và (d)-(f) với φCEP = −π/2.3 Phổ HHG của CO khi θ = 0◦ và động năng cực đại mà electron đạt được tại những thời điểm ion hóa khác nhau.