Luận án tiến sĩ: Xúc tác quang WO3 pha tạp xử lý tetracycline
Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang WO3 pha tạp Cu, Ni và lai ghép g-C3N4 để xử lý kháng sinh tetracycline trong nước, đạt hiệu quả xử lý cao.
Hóa môi trường
Luan An
Luận án tiến sĩ
Năm xuất bản
Số trang
194
Thời gian đọc
30 phút
Lượt xem
1
Lượt tải
0
Phí lưu trữ
50 Point
Tóm tắt nội dung
I. Xúc Tác Quang WO3 Giải Pháp Xử Lý Tetracycline
Ô nhiễm kháng sinh tetracycline trong nguồn nước đang trở thành vấn đề môi trường nghiêm trọng. Vật liệu xúc tác quang trên cơ sở WO3 (wolfram trioxide) mang lại giải pháp hiệu quả cho bài toán này. WO3 là vật liệu bán dẫn có khả năng phân hủy quang hóa các chất ô nhiễm dưới ánh sáng. Công nghệ xúc tác quang hóa sử dụng WO3 cho phép phân hủy tetracycline thành các sản phẩm vô hại. Phương pháp này không tạo sản phẩm phụ độc hại, thân thiện môi trường. Hiệu suất xử lý đạt mức cao khi tối ưu hóa các điều kiện phản ứng. Vật liệu có thể tái sử dụng nhiều lần mà không giảm hoạt tính. Chi phí vận hành thấp so với các công nghệ xử lý truyền thống. Quy trình tổng hợp vật liệu tương đối đơn giản, dễ nhân rộng quy mô công nghiệp.
1.1. Vấn Đề Ô Nhiễm Kháng Sinh Tetracycline
Kháng sinh tetracycline được sử dụng rộng rãi trong y tế và chăn nuôi. Lượng lớn tetracycline thải ra môi trường nước hàng năm. Chất này khó phân hủy tự nhiên, tồn tại lâu trong nước. Nồng độ tetracycline trong nước thải bệnh viện đạt mức báo động. Nguồn nước ao hồ, sông ngòi bị nhiễm từ hoạt động chăn nuôi. Ô nhiễm này gây ra hiện tượng kháng kháng sinh nguy hiểm. Vi sinh vật kháng thuốc phát triển, đe dọa sức khỏe con người. Hệ sinh thái thủy sinh bị ảnh hưởng nghiêm trọng. Các phương pháp xử lý truyền thống không hiệu quả với tetracycline.
1.2. Ưu Điểm Công Nghệ Quang Xúc Tác WO3
Quang xúc tác WO3 phân hủy hoàn toàn tetracycline thành CO2 và H2O. Phản ứng xảy ra ở nhiệt độ phòng, không cần gia nhiệt. Vật liệu hoạt động hiệu quả dưới ánh sáng mặt trời. Không cần bổ sung hóa chất oxy hóa mạnh như H2O2. Quy trình xử lý đơn giản, dễ vận hành. Vật liệu bền vững, có thể sử dụng liên tục. Chi phí đầu tư ban đầu hợp lý, nhanh hoàn vốn. Công nghệ phù hợp xử lý nước thải quy mô nhỏ và lớn.
1.3. Cơ Chế Phân Hủy Quang Hóa Tetracycline
WO3 hấp thụ photon ánh sáng, tạo cặp electron-lỗ trống. Electron chuyển từ vùng hóa trị lên vùng dẫn. Lỗ trống oxy hóa phân tử nước tạo gốc hydroxyl (•OH). Gốc •OH là tác nhân oxy hóa mạnh, tấn công phân tử tetracycline. Electron khử oxy hòa tan tạo gốc superoxide (•O2-). Các gốc tự do phá vỡ cấu trúc vòng tetracycline. Phân tử tetracycline bị khoáng hóa dần thành chất vô hại. Sản phẩm cuối cùng là CO2, H2O và các ion vô cơ đơn giản.
II. WO3 Pha Tạp Kim Loại Tăng Hiệu Suất Xúc Tác
Pha tạp kim loại chuyển tiếp vào cấu trúc WO3 nâng cao đáng kể hoạt tính quang xúc tác. Kim loại như Cu, Ni tạo mức năng lượng trung gian trong vùng cấm. Điều này giảm năng lượng vùng cấm, mở rộng vùng hấp thụ ánh sáng. WO3 pha tạp hoạt động hiệu quả hơn dưới ánh sáng khả kiến. Tốc độ tái kết hợp electron-lỗ trống giảm đáng kể. Mật độ tâm hoạt động trên bề mặt xúc tác tăng lên. Khả năng phân hủy tetracycline cải thiện 2-3 lần so với WO3 nguyên chất. Nồng độ pha tạp tối ưu thường trong khoảng 1-5% mol. Quá nhiều kim loại pha tạp có thể làm giảm hiệu suất do che phủ bề mặt.
2.1. Cơ Chế Pha Tạp Đồng Cu Vào WO3
Ion Cu2+ thay thế ion W6+ trong mạng tinh thể WO3. Sự chênh lệch hóa trị tạo khuyết tật oxy trong cấu trúc. Khuyết tật này hoạt động như tâm bẫy electron, ngăn tái kết hợp. Cu tạo mức năng lượng nằm trên vùng hóa trị của WO3. Năng lượng vùng cấm giảm từ 2.8 eV xuống khoảng 2.4-2.6 eV. Vật liệu hấp thụ ánh sáng trong vùng khả kiến tốt hơn. Nồng độ Cu tối ưu là 3-5% mol cho hiệu suất cao nhất. Cu còn tăng diện tích bề mặt riêng của vật liệu. Khả năng hấp phụ tetracycline trên bề mặt được cải thiện.
2.2. Vai Trò Của Niken Ni Trong WO3 Pha Tạp
Ni2+ có bán kính ion gần với W6+, dễ thay thế trong mạng. Pha tạp Ni tạo các orbital d trống, tăng khả năng hấp phụ oxy. Ni hoạt động như tâm bẫy lỗ trống hiệu quả. Điều này kéo dài thời gian sống của cặp electron-lỗ trống. Ni-WO3 có khả năng tạo gốc •OH cao hơn WO3 nguyên chất. Vật liệu ổn định hơn trong môi trường nước có pH thay đổi. Ni giúp tăng độ kết tinh của WO3, cải thiện tính chất quang. Nồng độ Ni tối ưu thường ở mức 2-4% mol.
2.3. WO3 Đồng Pha Tạp Cu Ni Hiệu Ứng Cộng Hưởng
Đồng pha tạp Cu và Ni tạo hiệu ứng hiệp đồng mạnh mẽ. Cu và Ni phân bố đều trong mạng WO3, tạo nhiều tâm hoạt động. Năng lượng vùng cấm giảm xuống mức thấp nhất (2.2-2.4 eV). Khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến tăng tối đa. Tốc độ tái kết hợp electron-lỗ trống giảm mạnh nhất. Hiệu suất phân hủy tetracycline tăng 3-4 lần so với WO3. Tỷ lệ Cu:Ni tối ưu là 1:1 hoặc 2:1 tùy điều kiện. Vật liệu có độ bền cao, hoạt động ổn định sau nhiều chu kỳ.
III. Vật Liệu Lai Ghép WO3 g C3N4 Đột Phá Công Nghệ
Lai ghép WO3 với g-C3N4 (graphitic carbon nitride) tạo hệ dị thể Z-scheme hiệu quả. Cấu trúc này tối ưu hóa quá trình tách điện tích quang sinh. Electron và lỗ trống được phân tách hiệu quả ở hai vật liệu khác nhau. g-C3N4 có năng lượng vùng cấm khoảng 2.7 eV, bổ trợ cho WO3. Vật liệu lai ghép hấp thụ ánh sáng trong dải rộng từ UV đến khả kiến. Diện tích bề mặt riêng tăng lên đáng kể nhờ cấu trúc xốp của g-C3N4. Khả năng hấp phụ và phân hủy tetracycline tăng gấp 5-7 lần. Vật liệu có độ ổn định hóa học cao trong môi trường nước. Hiệu suất xử lý tetracycline đạt trên 95% sau 120 phút chiếu sáng.
3.1. Cấu Trúc Dị Thể Z Scheme WO3 g C3N4
Hệ Z-scheme mô phỏng quá trình quang hợp tự nhiên. WO3 và g-C3N4 tiếp xúc chặt chẽ tạo ranh giới dị thể. Vị trí vùng năng lượng của hai vật liệu phù hợp cho chuyển electron. Electron yếu từ vùng dẫn WO3 kết hợp với lỗ trống yếu từ g-C3N4. Electron mạnh ở g-C3N4 và lỗ trống mạnh ở WO3 được giữ lại. Điều này duy trì khả năng khử và oxy hóa mạnh đồng thời. Cấu trúc ngăn hiệu quả sự tái kết hợp điện tích. Thời gian sống của điện tích quang sinh kéo dài đáng kể.
3.2. Tổng Hợp Vật Liệu Cu Ni WO3 g C3N4
Quy trình bắt đầu bằng tổng hợp WO3 đồng pha tạp Cu, Ni. Vật liệu Cu,Ni-WO3 được nung ở nhiệt độ 500-600°C. g-C3N4 được tổng hợp từ melamine hoặc urea ở 550°C. Hai vật liệu được trộn đều theo tỷ lệ khối lượng tối ưu. Hỗn hợp được xử lý nhiệt ở 300-400°C trong môi trường trơ. Phương pháp siêu âm giúp phân tán đều các thành phần. Kết quả là vật liệu lai ghép có cấu trúc đồng nhất. Tỷ lệ WO3:g-C3N4 tối ưu thường là 3:1 hoặc 2:1.
3.3. Ưu Điểm Vượt Trội Của Vật Liệu Lai Ghép
Hiệu suất quang xúc tác cao nhất trong tất cả các vật liệu nghiên cứu. Hoạt động hiệu quả dưới ánh sáng mặt trời tự nhiên. Phân hủy được nhiều loại kháng sinh khác ngoài tetracycline. Độ bền hóa học cao, không bị ăn mòn trong nước. Có thể tái sử dụng trên 10 chu kỳ mà không giảm hiệu suất. Không giải phóng kim loại độc hại ra môi trường. Dễ dàng tách khỏi nước sau xử lý bằng lắng hoặc lọc. Chi phí tổng hợp chấp nhận được cho ứng dụng thực tế.
IV. Phương Pháp Tổng Hợp WO3 Pha Tạp Hiệu Quả
Phương pháp thủy nhiệt là kỹ thuật phổ biến nhất để tổng hợp WO3 pha tạp. Quy trình bắt đầu với việc hòa tan muối tungstate trong dung dịch axit. Muối kim loại pha tạp (Cu, Ni) được thêm vào theo tỷ lệ mong muốn. Hỗn hợp được khuấy đều, chuyển vào autoclave thủy nhiệt. Nhiệt độ phản ứng thường từ 140-180°C trong 12-24 giờ. Sản phẩm thu được là tiền chất WO3 pha tạp dạng kết tủa. Sau đó tiến hành rửa, sấy và nung ở nhiệt độ 400-600°C. Nhiệt độ nung ảnh hưởng lớn đến cấu trúc tinh thể và hoạt tính. Phương pháp cho phép kiểm soát tốt hình thái và kích thước hạt.
4.1. Quy Trình Thủy Nhiệt Tổng Hợp WO3
Hòa tan natri tungstate (Na2WO4) trong nước cất. Thêm từ từ dung dịch HCl để điều chỉnh pH xuống 1-2. Dung dịch chuyển màu vàng do hình thành axit tungstic. Khuấy đều hỗn hợp trong 30-60 phút ở nhiệt độ phòng. Chuyển dung dịch vào bình autoclave thép không gỉ. Gia nhiệt đến 160-180°C, giữ trong 12-24 giờ. Để nguội tự nhiên về nhiệt độ phòng. Rửa kết tủa bằng nước và ethanol nhiều lần. Sấy khô ở 80-100°C trong 12 giờ.
4.2. Kỹ Thuật Pha Tạp Kim Loại Chuyển Tiếp
Chuẩn bị dung dịch muối Cu(NO3)2 và Ni(NO3)2. Tính toán nồng độ để đạt tỷ lệ mol pha tạp mong muốn. Thêm dung dịch muối kim loại vào dung dịch tungstate. Khuấy đều để phân tán đồng nhất các ion kim loại. Tiến hành thủy nhiệt như quy trình chuẩn. Kim loại pha tạp được đưa vào mạng tinh thể trong quá trình kết tinh. Kiểm soát pH và nhiệt độ để tối ưu quá trình pha tạp. Nung ở nhiệt độ thích hợp để hoàn thiện cấu trúc tinh thể.
4.3. Ảnh Hưởng Nhiệt Độ Nung Đến Tính Chất
Nhiệt độ nung quyết định pha tinh thể của WO3. Dưới 400°C thu được pha monoclinic có hoạt tính thấp. Nhiệt độ 500-600°C tạo pha hexagonal hoặc monoclinic ổn định. Pha này có hoạt tính quang xúc tác cao nhất. Nhiệt độ quá cao (>700°C) gây kết tụ hạt, giảm diện tích bề mặt. Kích thước hạt tăng theo nhiệt độ nung. Nhiệt độ tối ưu phụ thuộc vào phương pháp tổng hợp và pha tạp. Thường chọn 500-550°C cho WO3 pha tạp kim loại.
V. Đặc Trưng Vật Liệu Xúc Tác Quang WO3 Pha Tạp
Phân tích cấu trúc tinh thể bằng nhiễu xạ tia X (XRD) xác định pha WO3. Phổ XRD cho thấy các peak đặc trưng của pha monoclinic hoặc hexagonal. Pha tạp kim loại làm dịch chuyển nhẹ vị trí peak, xác nhận sự thay thế ion. Kính hiển vi điện tử quét (SEM) quan sát hình thái bề mặt vật liệu. WO3 thường có dạng hạt cầu, thanh hoặc tấm tùy điều kiện tổng hợp. Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) xác định kích thước hạt nano. Phổ tán xạ năng lượng (EDS) xác nhận thành phần nguyên tố và tỷ lệ pha tạp. Phổ UV-Vis xác định năng lượng vùng cấm và khả năng hấp thụ ánh sáng. Đẳng nhiệt BET đo diện tích bề mặt riêng và cấu trúc lỗ xốp.
5.1. Phân Tích Cấu Trúc Tinh Thể XRD
Giản đồ XRD hiển thị các peak đặc trưng của WO3. Pha monoclinic có peak chính ở 2θ = 23.1°, 23.6°, 24.4°. Pha hexagonal có peak đặc trưng ở 2θ = 14.0°, 28.2°, 36.6°. Độ tinh thể được đánh giá qua độ sắc nét của peak. Kích thước tinh thể tính theo công thức Scherrer từ độ rộng peak. Pha tạp Cu, Ni làm giảm nhẹ cường độ peak và tăng độ rộng. Điều này chứng tỏ kim loại đã thay thế vào mạng tinh thể. Không xuất hiện peak của pha kim loại riêng biệt ở nồng độ pha tạp thấp.
5.2. Hình Thái Học Qua SEM Và TEM
Ảnh SEM cho thấy WO3 có dạng hạt với kích thước micromet. Hình thái phụ thuộc nhiều vào điều kiện tổng hợp thủy nhiệt. Có thể thu được dạng thanh nano, tấm mỏng hoặc hạt cầu. WO3 pha tạp có kích thước hạt nhỏ hơn WO3 nguyên chất. Ảnh TEM độ phân giải cao hiển thị cấu trúc tinh thể rõ nét. Khoảng cách mặt phẳng tinh thể được đo trực tiếp từ ảnh TEM. Vật liệu lai ghép cho thấy sự phân tán của WO3 trên g-C3N4. Ranh giới dị thể giữa hai pha được quan sát rõ ràng.
5.3. Tính Chất Quang Học UV Vis DRS
Phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis đánh giá khả năng hấp thụ ánh sáng. WO3 nguyên chất hấp thụ chủ yếu trong vùng UV và đầu khả kiến. Năng lượng vùng cấm của WO3 khoảng 2.6-2.8 eV. Pha tạp Cu, Ni làm dịch chuyển bờ hấp thụ về phía sóng dài hơn. Vật liệu pha tạp hấp thụ mạnh hơn trong vùng khả kiến. Năng lượng vùng cấm giảm xuống 2.2-2.5 eV. Vật liệu lai ghép với g-C3N4 có hấp thụ rộng nhất. Phổ PL cho thấy cường độ phát quang giảm, chứng tỏ ít tái kết hợp.
VI. Ứng Dụng Xử Lý Nước Thải Chứa Tetracycline
Vật liệu WO3 pha tạp được ứng dụng xử lý nước thải từ bệnh viện và chăn nuôi. Quy trình xử lý đơn giản: phân tán xúc tác vào nước nhiễm tetracycline, chiếu sáng. Nồng độ xúc tác tối ưu thường 0.5-1.0 g/L cho hiệu quả cao. pH môi trường ảnh hưởng đến hiệu suất phân hủy tetracycline. pH = 6-7 là điều kiện tối ưu cho hầu hết các vật liệu. Nồng độ tetracycline ban đầu từ 10-50 mg/L được xử lý hiệu quả. Thời gian chiếu sáng cần thiết là 60-120 phút tùy vật liệu. Hiệu suất phân hủy đạt 85-98% với vật liệu lai ghép Cu,Ni-WO3/g-C3N4. Vật liệu có thể tái sử dụng ít nhất 5-10 chu kỳ mà không giảm hiệu suất đáng kể.
6.1. Điều Kiện Tối Ưu Xử Lý Tetracycline
Khảo sát pH từ 3-11 để tìm điều kiện tối ưu. Tetracycline tồn tại ở các dạng ion khác nhau theo pH. pH = 6-7 cho hiệu suất phân hủy cao nhất. Nồng độ xúc tác 0.5-1.0 g/L là tối ưu về kinh tế và hiệu quả. Nồng độ quá cao gây hiện tượng che chắn ánh sáng. Nhiệt độ phản ứng ở 25-30°C, không cần gia nhiệt. Cường độ ánh sáng ảnh hưởng trực tiếp đến tốc độ phản ứng. Ánh sáng mặt trời tự nhiên hoặc đèn LED có thể sử dụng hiệu quả.
6.2. Động Học Phân Hủy Quang Xúc Tác
Phản ứng phân hủy tetracycline tuân theo động học bậc một giả định. Phương trình động học: ln(C0/C) = kt, với k là hằng số tốc độ. Hằng số tốc độ k của WO3 nguyên chất khoảng 0.005-0.008 min⁻¹. WO3 pha tạp Cu, Ni có k tăng lên 0.015-0.025 min⁻¹. Vật liệu lai ghép Cu,Ni-WO3/g-C3N4 đạt k = 0.035-0.045 min⁻¹. Thời gian bán hủy tetracycline giảm từ 90 phút xuống 15-20 phút. Tốc độ phản ứng tăng tuyến tính với cường độ ánh sáng. Sự có mặt của các ion vô cơ ảnh hưởng nhẹ đến động học.
6.3. Khả Năng Tái Sử Dụng Xúc Tác
Sau mỗi chu kỳ, xúc tác được thu hồi bằng lắng hoặc lọc. Rửa sạch bằng nước cất và ethanol để loại tạp chất bề mặt. Sấy khô ở 80°C trước khi sử dụng cho chu kỳ tiếp theo. Hiệu suất phân hủy giảm không đáng kể sau 5 chu kỳ. Sau 10 chu kỳ, hiệu suất vẫn duy trì trên 80%. Phân tích XRD cho thấy cấu trúc tinh thể ổn định sau tái sử dụng. Không phát hiện sự rò rỉ kim loại pha tạp ra môi trường nước. Độ bền cao chứng tỏ tiềm năng ứng dụng thực tế của vật liệu.
Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Tải đầy đủ (194 trang)Trích đoạn nội dung luận án
Tải xuống để đọc toàn bộĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Nguyễn Thúy Hường NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG HOẠT TÍNH CAO TRÊN CƠ SỞ WO3 ỨNG DỤNG ĐỂ XỬ LÝ TETRACYLINE TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC Hà Nội – 2024 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Nguyễn Thúy Hường NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG HOẠT TÍNH CAO TRÊN CƠ SỞ WO3 ỨNG DỤNG ĐỂ XỬ LÝ TETRACYLINE TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC Chuyên ngành: Hóa môi trường Mã số : 9440112.05 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. Phạm Thanh Đồng 2. Nguyễn Văn Nội Hà Nội – 2024 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan, đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi dưới sự hướng dẫn khoa học của TS. Phạm Thanh Đồng và GS.
Tất cả các kết quả trong luận án là hoàn toàn trung thực và chưa từng được công bố trong bất kỳ công trình nào khác (chỉ công bố dưới dạng bài báo). Tác giả luận án Nguyễn Thuý Hường i LỜI CẢM ƠN Tôi xin chân thành bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến các thầy hướng dẫn TS. Phạm Thanh Đồng, GS. Nguyễn Văn Nội và các thầy cô giáo PGS.
Nguyễn Minh Phương, TS. Hà Minh Ngọc, TS. Nguyễn Thị Hạnh – những người thầy tâm huyết đã tận tình hướng dẫn, động viên, giúp đỡ tôi trong suốt quá trình thực hiện và hoàn thành luận án. Tôi xin trân trọng cảm ơn Thủ trưởng Ban Giám hiệu, Phòng Chính trị, Phòng Đào tạo, Khoa Khoa học Tự nhiên, Trường Sĩ quan Lục quân 1; Ban lãnh đạo Khoa Hóa học, Khoa Môi trường, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội; Phòng Quản lý học viên, Hệ Quản lý học viên, Đoàn 871- Tổng cục Chính trị; Quý thầy cô giáo, các anh chị cán bộ Phòng thí nghiệm Hoá môi trường, Khoa Hoá học, Phòng thí nghiệm trọng điểm Vật liệu tiên tiến ứng dụng trong phát triển xanh (KLAMAG), Phòng thí nghiệm Phân tích Môi trường - Khoa Môi trường, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội; Khoa Công nghệ Sinh học, Hóa học và Kỹ thuật Môi trường - Trường Đại học Phenikaa; Các đồng chí cán bộ, giảng viên đang công tác tại Khoa Khoa Khoa học Tự nhiên - Trường Sĩ quan Lục quân 1 đã tạo mọi điều kiện thuận lợi nhất để tôi được thực hiện và hoàn thành kế hoạch nghiên cứu.
Tôi xin chân thành cảm ơn các thành viên trong nhóm nghiên cứu đã đồng hành cùng tôi trong quá trình thực nghiệm. Tôi xin chân thành cảm ơn tất cả những người thân trong gia đình đã nhiệt tình động viên, tận tình giúp đỡ tôi về mọi mặt trong suốt thời gian học tập và hoàn thành luận án này. Nghiên cứu này được tài trợ bởi Quỹ phát triển khoa học và công nghệ Quốc gia (NAFOSTED), mã số đề tài 104.89 và Đại học Quốc gia Hà Nội, mã số đề tài QG 22. Hà Nội, tháng 11 năm 2024 Tác giả Nguyễn Thuý Hường ii MỤC LỤC Mục lục.
1 Danh mục các từ viết tắt. 5 Danh mục các bảng biểu. 6 Danh mục hình vẽ, đồ thị. Tổng quan về ô nhiễm kháng sinh tetracyline trong môi trường nước.
Giới thiệu chung về kháng sinh tetracylines và ô nhiễm kháng sinh tetracylines trong môi trường nước. Giới thiệu chung về kháng sinh tetracylines. Nguyên nhân, thực trạng, tác động của ô nhiễm kháng sinh tetracylines trong môi trường nước. Các phương pháp xử lý ô nhiễm kháng sinh tetracycline trong môi trường nước.
Phương pháp hấp phụ. Phương pháp màng lọc. Phương pháp oxy hóa Fenton. Phương pháp oxy hóa điện hóa.
Phương pháp oxy hóa quang xúc tác. Tổng quan về vật liệu xúc tác quang trên cơ sở WO3 ứng dụng trong xử lý ô nhiễm kháng sinh tetracycline. Vật liệu WO3. Cấu trúc của vật liệu WO3.
Cơ chế quang xúc tác của WO3. Phương pháp tổng hợp WO3. Vật liệu WO3 pha tạp với kim loại. Tổng quan về vật liệu WO3 pha tạp với kim loại ứng dụng trong xử lý ô nhiễm kháng sinh tetracycline.
Cơ sở khoa học của việc pha tạp WO3 bằng các kim loại Cu, Ni. Vật liệu lai ghép của WO3, WO3 pha tạp với các vật liệu bán dẫn khác 54 1. Tổng quan về hệ vật liệu lai ghép giữa WO3, WO3 pha tạp với các vật liệu bán dẫn khác ứng dụng trong xử lý ô nhiễm kháng sinh tetracycline. Cơ sở khoa học của việc lai ghép giữa vật liệu WO3 đồng pha tạp bằng Cu và Ni với vật liệu g-C3N4.
THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU. Hoá chất và dụng cụ. Tổng hợp các vật liệu xúc tác quang. Tổng hợp các vật liệu WO3 nung ở các nhiệt độ khác nhau.
Tổng hợp các vật liệu WO3 pha tạp và đồng pha tạp bằng Cu, Ni. Tổng hợp vật liệu g-C3N4. Tổng hợp vật liệu lai ghép Cu,Ni-WO3/g-C3N4. Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu.
Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD). Phương pháp phổ hồng ngoại (IR). Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM). Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM).
Phương pháp tán xạ năng lượng tia X (EDS, EDX). Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại – khả kiến (UV-VIS-DRS). Phương pháp phổ quang phát quang (PL). Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ nitơ ở 77K (BET).
Phương pháp điểm đẳng điện). Khảo sát hoạt tính quang xúc tác của các vật liệu tổng hợp. Khảo sát khả năng hấp phụ và hoạt tính quang xúc tác phân huỷ tetracyline của các vật liệu tổng hợp. Khảo sát các điều kiện ảnh hưởng đến khả năng xử lý tetracyline của các vật liệu.
Khảo sát ảnh hưởng của pH. Khảo sát ảnh hưởng của hàm lượng xúc tác. Khảo sát ảnh hưởng của nồng độ tetracyline ban đầu. Khảo sát khả năng tái sinh của các vật liệu.
Khảo sát độ khoáng hóa và thành phần sản phẩm của phản ứng quang xúc tác phân hủy tetracycline của các vật liệu. Khảo sát ảnh hưởng của các chất dập tắt gốc tới quá trình quang xúc tác phân huỷ chất kháng sinh của các vật liệu. Phương pháp xác định hàm lượng tetracyline. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN.
Vật liệu WO3 ở các nhiệt độ nung khác nhau. Đặc trưng tính chất của các vật liệu WO3. Cấu trúc của các vật liệu WO3. Tính chất quang của các vật liệu WO3.
Khả năng xử lý tetracycline của các vật liệu WO3. Đặc trưng tính chất của các vật liệu pha tạp và lai ghép trên cơ sở WO3. Cấu trúc của các vật liệu pha tạp và lai ghép trên cơ sở WO3. Cấu trúc của các vật liệu pha tạp.
Cấu trúc của vật liệu lai ghép. Hình thái học của các vật liệu pha tạp và lai ghép trên cơ sở WO3. Hình thái học của các vật liệu pha tạp. Hình thái học của vật liệu lai ghép.
Tính chất quang của các vật liệu pha tạp và lai ghép trên cơ sở WO3. Tính chất quang của các vật liệu pha tạp. Tính chất quang của các vật liệu lai ghép. Điện tích bề mặt của các vật liệu pha tạp và lai ghép trên cơ sở WO3.
Khả năng xử lý tetracyline của các vật liệu pha tạp và lai ghép trên cơ sở WO3. Khả năng xử lý tetracycline của vật liệu pha tạp. Khả năng xử lý tetracycline của vật liệu lai ghép. Các yếu tố ảnh hưởng đến khả năng xử lý tetracycline.
Ảnh hưởng của pH. Ảnh hưởng của hàm lượng xúc tác. Ảnh hưởng của nồng độ tetracycline. Ảnh hưởng của chất dập tắt gốc đối với quá trình quang xúc tác phân huỷ tetracyline.
Khả năng khoáng hóa và thành phần các chất hữu cơ trong sản phẩm của quá trình quang xúc tác phân hủy tetracycline. Đề xuất cơ chế quang xúc tác phân hủy các chất ô nhiễm kháng sinh của các vật liệu. Khả năng tái sinh của các vật liệu. Đánh giá hiệu quả quá trình oxi hóa phân hủy tetracyline của các vật liệu.
145 KIẾN NGHỊ CÁC HƯỚNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO CỦA LUẬN ÁN. 147 DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN. 148 TÀI LIỆU THAM KHẢO. a 4 DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT Ký hiệu và Chú thích Tiếng Anh Chú thích Tiếng Việt từ viết tắt CB Conduction Band Vùng dẫn VB Valence Band Vùng hoá trị Eg Band gap energy Năng lượng vùng cấm EDX Energy dispersive X-ray spectroscopy Phổ tán xạ năng lượng tia X XRD X-Ray Diffraction Nhiễu xạ tia X IR Infrared spectroscopy Phổ hồng ngoại High-resolution transmission electron Kính hiển vi điện tử truyền qua HRTEM microscopy phân giải cao TEM Transmission electron microscopy Kính hiển vi điện tử truyền qua SEM Scanning Electron Microscopy Kính hiển vi điện tử quét UV-VIS- Ultraviolet – Visible Diffuse Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại DRS Reflectance Spectroscopy - khả kiến PL Photoluminescence Phổ quang phát quang BET Brunauer-Emmett-Teller Đo diện tích bề mặt riêng PNEC Predicted no-effect concentration Ngưỡng an toàn RQ Risk quotient Chỉ số nguy cơ EC50 Half maximal effective concentration Nồng độ hiệu quả tối đa một nửa Giới hạn phát hiện của phương MDL Method detection limit pháp Giới hạn định lượng của phương MQL Method quantitation limit pháp TOC Total organic carbon Tổng hàm lượng cacbon hữu cơ TC Tetracyline Tetracyline 5 DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU Bảng 1.
Một số tính chất hóa lý của kháng sinh tetracyline. Một số phương pháp tổng hợp vật liệu WO3 biến tính bằng kim loại. Danh mục các hoá chất. Mật độ quang A và nồng độ tetracyline (TC) tương ứng.
Kích thước tinh thể và thông số mạng của mẫu WO3-500, 3Cu-WO3, 3Ni- WO3, 2Cu,1Ni-WO3. Kích thước của các hạt vật liệu WO3-500, 3Cu-WO3, 3Ni-WO3, 2Cu,1Ni-WO3. Thành phần các nguyên tố có trong các mẫu vật liệu WO3-500, 3Ni-WO3, 3Cu-WO3, 2Cu,1Ni-WO3. Đặc tính cấu trúc của các vật liệu WO3-500, 3Ni-WO3, 3Cu-WO3, 2Cu,1Ni- WO3.
Thành phần các nguyên tố có trong các mẫu vật liệu g-C3N4, 2Cu,1Ni-WO3, 50CNWG. Đặc tính cấu trúc của các vật liệu 2Cu,1Ni-WO3, g-C3N4, 50CNWG. Các giá trị pH của môi trường ảnh hưởng đến điện tích bề mặt của các vật liệu WO3-500, 3Cu-WO3, 3Ni-WO3, 2Cu,1Ni-WO3, g-C3N4, 50CNWG. Độ khoáng hóa mẫu dung dịch tetracycline nồng độ 10 mg/L trên các vật liệu quang xúc tác 2Cu,1Ni-WO3, 50CNWG.
Đối sánh hiệu quả quang xúc tác xử lý tetracycline trên các vật liệu 2Cu,1Ni-WO3, 50CNWG.142 6 DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Hình 1. Công thức cấu tạo của nhóm kháng sinh Tetracyclines. (a) Cấu trúc hóa học và (b) các dạng tồn tại trong dung dịch nước có pH khác nhau của tetracycline. Con đường kháng sinh tetracylines vào môi trường nước.
Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ
Từ khóa và chủ đề nghiên cứu
Câu hỏi thường gặp
Luận án "Xúc tác quang WO3 pha tạp xử lý tetracycline trong nước" nghiên cứu về vấn đề gì?
Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp vật liệu xúc tác quang WO3 pha tạp Cu, Ni và lai ghép g-C3N4 để xử lý kháng sinh tetracycline trong nước, đạt hiệu quả xử lý cao.
Luận án "Xúc tác quang WO3 pha tạp xử lý tetracycline trong nước" được bảo vệ tại trường nào?
Luận án này được bảo vệ tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội. Năm bảo vệ: 2024.
Luận án "Xúc tác quang WO3 pha tạp xử lý tetracycline trong nước" thuộc chuyên ngành gì?
Luận án "Xúc tác quang WO3 pha tạp xử lý tetracycline trong nước" thuộc chuyên ngành Hóa môi trường. Danh mục: Hóa Môi Trường.
Luận án "Xúc tác quang WO3 pha tạp xử lý tetracycline trong nước" có bao nhiêu trang?
Luận án "Xúc tác quang WO3 pha tạp xử lý tetracycline trong nước" có 194 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.
Cách tải luận án "Xúc tác quang WO3 pha tạp xử lý tetracycline trong nước" về máy như thế nào?
Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.