Luận án tiến sĩ nghiên cứu sự vận chuyển của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ----------------------------- HOÀNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT HÀ NỘI - 2021 VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ …………***………… HOÀNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 9 44 01 06 Người hướng dẫn khoa học: 1: TS. Phan Việt Cương 2: PGS. Bùi Văn Loát HÀ NỘI - 2021 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu mà phần chủ yếu do tôi trực tiếp thực hiện, phần còn lại có sự tham gia hỗ trợ của các đồng nghiệp tại Trung tâm Vật lý hạt nhân/Viện Vật lý, Trạm Quan trắc Cảnh báo môi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Môi trường quân sự. Các số liệu thực nghiệm và kết quả nghiên cứu trong luận án là trung thực và chưa từng được sử dụng trong bất kỳ công trình nào khác.

Luận án cũng đã sử dụng một số thông tin từ nhiều nguồn số liệu khác nhau, các thông tin đều được trích dẫn rõ nguồn gốc. Tác giả NCS Hoàng Hữu Đức i LỜI CẢM ƠN Tôi xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành đến: TS. Phan Việt Cương và PGS. Bùi Văn Loát đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ và động viện tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án.

Lê Hồng Khiêm đã có những định hướng ban đầu và giúp đỡ tôi trong quá trình thực hiện luận án. Ban lãnh đạo Viện Hóa học Môi trường quân sự/Bộ Tư lệnh Hóa học đã tạo mọi điều kiện thuận lợi để tôi hoàn thành luận án. Tâp thể cán bộ tại Trung tâm Vật lý Hạt nhân/Viện Vật lý và các đồng nghiệp tại Trạm Quan trắc Cảnh báo môi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Môi trường quân sự đã giúp đỡ tôi nhiệt tình trong quá trình thực hiện luận án. Ban lãnh đạo Học viện Khoa học và Công nghệ, Viện Vật lý và Bộ phận đào tạo sau đại học đã giúp đỡ tôi hoàn tất các thủ tục cần thiết để bảo vệ luận án.

Các bạn bè, đồng nghiệp, người thân đã luôn động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án. Xin trân trọng cảm ơn! Hoàng Hữu Đức ii DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT International Atomic Cơ quan Năng lượng Nguyên tử IAEA Energy Agency Quốc tế International Union of Hiệp hội sinh thái học phóng xạ Quốc IUR Radioecologists tế Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ (1 Bq = Bq Becquerel 1 phân rã/giây) Bq/kg Becquerel/kilôgam Đơn vị đo hoạt độ riêng Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 103 keV Kiloelectron volt eV) Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 106 MeV Megaelectron volt eV) ppm Parts per million Phần triệu (1 ppm = 10-6) UCL Upper control limit Giới hạn kiểm soát trên LCL Lower control limit Giới hạn kiểm soát dưới UWL Upper Warning Limit Giới hạn cảnh báo trên LWL Lower warning Limit Giới hạn cảnh báo dưới T1/2 T1/2 = ln2/λ Chu kỳ bán rã của hạt nhân phóng xạ Hệ số vận chuyển đồng vị phóng xạ TF Transfer factor từ đất lên cây DF Discrimination factor Hệ số phân biệt C(U) Hoạt độ 238U trong đất C(U/Cải) Hoạt độ 238U trong rau cải canh C(U/Muống) Hoạt độ 238U trong rau muống C(Th) Hoạt độ 232Th trong đất C(Th/Cải) Hoạt độ 232Th trong rau cải canh C(Th/Muống) Hoạt độ 232Th trong rau muống C(K) Hoạt độ 40K trong đất C(K/Cải) Hoạt độ 40K trong rau cải canh C(K/Muống) Hoạt độ 40K trong rau muống C(Cs) Hoạt độ 137Cs trong đất C(K/Chè) Hoạt độ 40K trong cây chè C(Cs/Chè) Hoạt độ 137Cs trong cây chè C(U/Chè) Hoạt độ 238U trong cây chè C(Th/Chè) Hoạt độ 238U trong cây chè TF(U/Muống) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rau muống TF(U/Cải) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rau cải canh TF(Th/Muống) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rau muống iii TF(Th/Cải) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rau cải canh TF(K/Muống) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên rau muống TF(K/Cải) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên rau cải canh TF(K) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên cây chè TF(K/rễ) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên cây chè TF(K/thân) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên thân chè TF(K/lá) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên lá chè TF(Cs) Hệ số vận chuyển 137Cs từ đất lên cây chè TF(Cs/rễ) Hệ số vận chuyển 137Cs từ đất lên rễ chè TF(Cs/thân) Hệ số vận chuyển 137Cs từ đất lên thân chè TF(Cs/lá) Hệ số vận chuyển 137Cs từ đất lên lá chè TF(U) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên cây chè TF(U/rễ) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rễ chè TF(U/thân) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên thân chè TF(U/lá) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên lá chè TF(Th) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên cây chè TF(Th/rễ) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rễ chè TF(Th/thân) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên thân chè TF(Th/lá) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên lá chè R2 Hệ số xác định 𝑟𝑠 Hệ số tương quan hạng Spearman 𝑟𝑇𝐹(𝑈/𝑐ả𝑖) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và TF(U/Cải) 𝑟 𝑇𝐹(𝑈/𝑚𝑢ố𝑛𝑔) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và TF(U/Muống) 𝑟𝑇𝐹(𝑇ℎ/𝑐ả𝑖) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và TF(Th/Cải) 𝑟 𝑇𝐹(𝑇ℎ/𝑚𝑢ố𝑛𝑔) Hệ số tương quan hạng Spearman C(Th) và TF(Th/Muống) 𝑟𝑇𝐹(𝐾/𝑐ả𝑖) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và TF(K/Cải) 𝑟 𝑇𝐹(𝐾/𝑚𝑢ố𝑛𝑔) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và TF(K/Muống) 𝑟𝑈/𝑐ả𝑖 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và C(U/Cải) 𝑟𝑈/𝑚𝑢ố𝑛𝑔 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và C(U/Muống) 𝑟𝑇ℎ/𝑐ả𝑖 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và C(Th/Cải) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và 𝑟 𝑇ℎ/𝑚𝑢ố𝑛𝑔 C(Th/Muống) 𝑟𝐾/𝑐ả𝑖 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và C(K/Cải) 𝑟𝐾/𝑚𝑢ố𝑛𝑔 Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và C(K/Muống) iv MỤC LỤC MỞ ĐẦU. TỔNG QUAN PHÓNG XẠ TRONG MÔI TRƯỜNG VÀ SỰ VẬN CHUYỂN PHÓNG XẠ ĐẤT - THỰC VẬT. Các đồng vị phóng xạ tự nhiên.

Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ. Các chuỗi phóng xạ tự nhiên. Các đồng vị phóng xạ nhân tạo. Đặc tính và phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất.

Đặc tính riêng của hạt nhân phóng xạ với ô nhiễm môi trường. Đặc trưng hóa lý và phân bố của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 40 K và 137Cs trong đất. Sự hấp thụ các đồng vị phóng xạ bởi thực vật. Hệ số vận chuyển TF.

Sự hấp thụ của 238U bởi thực vật. Sự hấp thụ của 232Th bởi thực vật. Sự hấp thụ của 40K bởi thực vật. Sự hấp thụ của 137Cs bởi thực vật.

PHƯƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM. Phương pháp phổ gamma phân tích hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường. Phương pháp tương đối. Phương pháp tuyệt đối.

Phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối. Phân tích số liệu và một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phương pháp phân tích. Phân tích phổ gamma. Phương pháp trừ phông phổ gamma.

Phương pháp tìm đỉnh tự động. Thuật toán tách đỉnh. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phép phân tích. Trùng phùng tổng và ảnh hưởng của trùng phùng tổng đến độ bất định của phép phân tích.

Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu. Tính toán độ bất định. Giới hạn tin cậy. Truyền sai số.

Sai số của việc làm khớp. Tính toán sai số trong việc xác định hoạt độ phóng xạ trong mẫu môi trường với phương pháp sử dụng đường cong hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất. Sai số của việc xác định hiệu suất ghi (1460,83 keV). Sai số trong việc xác định hoạt độ AT.

Đối tượng và phương pháp thu góp mẫu. Đối tượng nghiên cứu. Vị trí nghiên cứu. Xử lý mẫu và phân tích.

Xử lý số liệu. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN. Kết quả phát triển phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối. Bố trí thí nghiệm.

Phân tích số liệu và kết quả. Xác định hiệu suất tuyệt đối và hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu tương ứng với tia gamma 1460,83 keV đặc trưng của 40K 71 3. Xây dựng hàm FT(E) bằng việc sử dụng chuỗi phân rã 226Ra và 228 Th. Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong mẫu chuẩn- Mẫu-1.

Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong Mẫu-2. Mô phỏng Monte-Carlo đánh giá ảnh hưởng của mật độ và thành phần hóa học đến hiệu suất ghi và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ tương đối ở năng lượng 1460,83 keV. Nhận xét phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối. Phân tích đối chứng phương pháp.

Áp dụng phương pháp mới. Sử dụng phương pháp tuyệt đối. Nghiên cứu đánh giá sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên rau trên quần đảo Trường Sa. Hệ số vận chuyển của 238U.

Hệ số vận chuyển của 232Th. Hệ số vận chuyển của 40K. Tóm tắt kết quả khảo sát tại quần đảo Trường Sa. Nghiên cứu sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên cây chè tại Đội sản xuất Mỹ Tân thuộc Nông trường chè Lương Mỹ.

Phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất. Hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên cây chè. Hệ số vận chuyển 40K. Hệ số vận chuyển 137Cs.

Hệ số vận chuyển 238U. Hệ số vận chuyển 232Th. Nghiên cứu mối tương quan giữa các đồng vị trong quá trình vận chuyển từ đất sang cây chè. Tóm tắt kết quả.

127 NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN. 128 DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ. 129 TÀI LIỆU THAM KHẢO. 142 vii DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.

Sơ đồ vận chuyển các đồng vị phóng xạ trong môi trường 1 Hình 2. Các yếu tố ảnh hưởng đến sự hấp thụ các đồng vị của cây 3 trồng từ đất Hình 1. Các con đường vận chuyển hạt nhân phóng xạ nhân tạo 14 trong môi trường Hình 1. Mối liên hệ giữa chu kỳ bán hủy và hoạt độ riêng của các 16 đồng vị phóng xạ Hình 1.