Đinh Thị Thuý Hằng - Luận án tổng hợp vật liệu kim loại/g-C3N4 và đánh giá hoạt tính quang xúc tác
"Nghiên cứu vật liệu kim loại mới, đánh giá hoạt tính quang xúc tác, tiềm năng ứng dụng trong phân hủy oxytetracycline và chuyển hóa CO2."
Năm xuất bản
Số trang
137
Thời gian đọc
21 phút
Lượt xem
1
Lượt tải
0
Phí lưu trữ
40 Point
Tổng quan nhanh
- Chủ đề:
- 1. Tổng quan graphitic carbon nitride và xúc tác kim loại
- Số trang:
- 137 trang
- Trường:
- Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội
- Chuyên ngành:
- Hóa Môi trường
- Tác giả:
- Đinh Thị Thuý Hằng
- Năm:
- 2024
Tóm tắt nội dung luận án
I. Tổng quan graphitic carbon nitride và xúc tác kim loại
Vật liệu bán dẫn hai chiều đóng vai trò trung tâm trong công nghệ xử lý môi trường hiện đại. Graphitic carbon nitride thu hút sự quan tâm lớn nhờ cấu trúc phân lớp tương tự graphene. Hợp chất này sở hữu độ bền nhiệt cao và khả năng chống ăn mòn hóa học xuất sắc. Năng lượng vùng cấm bandgap của vật liệu đạt mức 2.7 eV. Đặc tính này cho phép vật liệu hấp thụ bức xạ trong vùng quang phổ nhìn thấy. Tuy nhiên, hiệu suất chuyển hóa năng lượng của vật liệu nguyên bản chưa cao. Quá trình tái kết hợp electron lỗ trống diễn ra nhanh chóng làm giảm mật độ điện tích tự do. Do đó, kỹ thuật g-C3N4 biến tính kim loại được nghiên cứu nhằm khắc phục hạn chế trên. Việc biến tính bề mặt giúp mở rộng vùng hấp thụ photon và tăng tốc độ truyền hạt tải điện. Hệ vật liệu mới mở ra tiềm năng to lớn trong quang xúc tác ánh sáng khả kiến.
1.1. Cấu trúc phân tử và đặc tính vùng cấm của graphitic carbon nitride
Graphitic carbon nitride cấu tạo từ các đơn vị tri-s-triazine liên kết qua nguyên tử nitơ bậc ba. Khung mạng polyme carbon-nitơ phẳng hình thành các lớp xếp chồng qua tương tác Van der Waals. Vật liệu chứa hàm lượng nitơ cao, tạo ra nhiều tâm hoạt tính bazơ trên bề mặt. Năng lượng vùng cấm bandgap khoảng 2.7 eV tương ứng với bước sóng hấp thụ quang học cực đại 460 nm. Vị trí dải dẫn nằm ở mức thế âm thuận lợi cho các phản ứng khử quang hóa. Vị trí dải hóa trị đủ dương để thực hiện phản ứng oxy hóa nhiều hợp chất hữu cơ khó phân hủy. Cấu trúc xốp phân lớp hỗ trợ khuếch tán chất phản ứng vào sâu bên trong vật liệu. Tính chất bán dẫn ổn định không chứa kim loại độc hại giúp vật liệu thân thiện với môi trường tự nhiên.
1.2. Xu hướng phát triển hệ vật liệu g C3N4 biến tính kim loại quý
Hệ vật liệu g-C3N4 biến tính kim loại là giải pháp đột phá nâng cao hoạt tính xúc tác. Các hạt nano kim loại quý như vàng, bạc và bạch kim được phân tán đều trên phiến g-C3N4. Kim loại đóng vai trò là tâm bẫy điện tử hiệu quả trên bề mặt phân cách. Sự hiện diện của kim loại làm giảm thế kích hoạt và thúc đẩy quá trình tách hạt tải điện. Bên cạnh đó, việc kết hợp với các oxit kim loại như titan dioxit pha tạp nitơ hay sắt oxit tạo nên các tiếp xúc dị thể bền vững. Cấu trúc lai hóa này gia tăng đáng kể diện tích bề mặt riêng và mật độ vị trí phản ứng. Nhờ vậy, vật liệu cải thiện khả năng thu nhận photon và tăng tốc độ phản ứng quang hóa trong môi trường nước.
II. Phương pháp nhiệt phân melamin ure tổng hợp g C3N4 nền
Phương pháp tổng hợp ảnh hưởng trực tiếp đến hình thái học và cấu trúc tinh thể của vật liệu nền. Phương pháp nhiệt phân melamin ure là kỹ thuật nhiệt phân pha rắn thông dụng và hiệu quả cao. Hỗn hợp tiền chất hữu cơ giàu nitơ trải qua quá trình nung ở nhiệt độ từ 500 đến 600 độ C. Môi trường nhiệt kiểm soát thúc đẩy phản ứng trùng ngưng và khử amoniac liên tiếp. Quá trình này hình thành khung mạng phân lớp với độ tinh khiết cao. Lượng ure phân hủy sinh ra các dòng khí tạo độ xốp tự nhiên cho khối vật liệu. Cấu trúc xốp làm tăng diện tích bề mặt tiếp xúc và tạo thêm nhiều khiếm khuyết có lợi. Kỹ thuật này có quy trình thực hiện đơn giản, chi phí thấp và dễ dàng mở rộng quy mô sản xuất.
2.1. Quy trình nhiệt phân tiền chất melamin và ure tạo khung mạng xốp
Quy trình chế tạo bắt đầu bằng việc trộn đều melamin và ure theo tỷ lệ khối lượng xác định. Hỗn hợp được nghiền mịn để đảm bảo độ đồng nhất tiếp xúc giữa các hạt tiền chất. Quá trình nhiệt phân diễn ra trong chén nung có nắp đậy tại nhiệt độ chuẩn 550 độ C với tốc độ nâng nhiệt ổn định. Ở giai đoạn đầu, ure phân hủy giải phóng khí NH3 và CO2 đóng vai trò chất tạo bọt khí nội sinh. Tiếp theo, melamin trùng ngưng thành melam, melem và cuối cùng là mạng lưới graphitic carbon nitride. Cấu trúc thu được có dạng phiến mỏng với hệ thống lỗ xốp phân bố đồng đều. Sản phẩm sau nung được rửa sạch tạp chất hòa tan bằng axit loãng và nước cất trước khi sấy khô.
2.2. Kiểm soát vi cấu trúc và thu hẹp năng lượng vùng cấm bandgap
Kiểm soát các thông số nhiệt phân giúp điều chỉnh linh hoạt đặc tính quang học của vật liệu. Việc bổ sung ure làm giảm độ dày lớp phiến từ dạng khối sang dạng nanoplates vài lớp mỏng. Độ dày giảm giúp rút ngắn quãng đường di chuyển của điện tử từ khối ra bề mặt phân cách. Sự biến đổi vi cấu trúc cũng tinh chỉnh năng lượng vùng cấm bandgap về mức tối ưu cho hấp thụ quang học. Diện tích bề mặt riêng BET của vật liệu tăng gấp nhiều lần so với mẫu tổng hợp từ melamin đơn lẻ. Mật độ sai hỏng cấu trúc và tâm hoạt động trên gờ phiến tăng lên đáng kể. Điều này tạo điều kiện thuận lợi để gắn kết các hạt nano kim loại ở giai đoạn biến tính tiếp theo.
III. Cơ chế hiệu ứng cộng hưởng plasmon bề mặt SPR và dị thể
Động học chuyển dời điện tích quyết định hiệu suất chuyển hóa năng lượng mặt trời của chất bán dẫn. Hiện tượng tái kết hợp electron lỗ trống là nguyên nhân chính làm hao hụt lượng tử quang sinh. Việc gắn hạt nano kim loại quý tạo ra hiệu ứng cộng hưởng plasmon bề mặt SPR mạnh mẽ. Bức xạ ánh sáng kích thích dao động tập thể của các electron tự do trên bề mặt kim loại. Hiệu ứng này tạo ra điện trường cục bộ cực mạnh xung quanh hạt nano. Đồng thời, cấu trúc dị thể heterojunction Z-scheme giữa g-C3N4 và các pha oxit kim loại thúc đẩy truyền dẫn điện tử theo hướng phân tách không gian. Sự kết hợp các cơ chế này kéo dài thời gian sống của các hạt mang điện tự do.
3.1. Cơ chế bẫy điện tử và hiệu ứng cộng hưởng plasmon bề mặt SPR
Các hạt nano Au và Ag gắn trên nền carbon nitride thể hiện hiệu ứng cộng hưởng plasmon bề mặt SPR rõ rệt. Khi nhận bức xạ kích thích phù hợp, hạt nano kim loại hấp thụ photon và tạo ra các điện tử nóng năng lượng cao. Các điện tử này nhanh chóng truyền qua hàng rào tiếp xúc Schottky sang dải dẫn của bán dẫn g-C3N4. Ngược lại, đối với kim loại bạch kim Pt, hạt nano đóng vai trò bẫy thu gom electron quang sinh từ g-C3N4. Sự truyền điện tử một chiều này ngăn ngừa triệt để sự tái kết hợp electron lỗ trống. Mật độ điện tích tập trung trên bề mặt phản ứng tăng vọt. Quá trình kích hoạt phân tử chất phản ứng trên bề mặt kim loại diễn ra nhanh hơn nhiều lần.
3.2. Cấu tạo dị thể heterojunction Z scheme giữa g C3N4 và pha oxit
Cấu trúc dị thể heterojunction Z-scheme được thiết lập khi kết hợp g-C3N4 với N-TiO2-d hoặc gamma-Fe2O3. Trong cơ chế tiếp xúc này, electron quang sinh ở dải dẫn của oxit kim loại tái kết hợp có chọn lọc với lỗ trống ở dải hóa trị của g-C3N4. Quá trình này bảo toàn nguyên vẹn các electron có thế khử âm mạnh nhất trên dải dẫn g-C3N4. Đồng thời, các lỗ trống có thế oxy hóa dương mạnh nhất trên dải hóa trị của oxit kim loại được giữ lại. Sự phân tách không gian giữa tâm oxy hóa và tâm khử giúp tối ưu hóa hiệu năng phản ứng. Hệ dị thể Z-scheme duy trì năng lực oxy hóa khử vượt trội hơn hẳn so với cơ chế dị thể loại II truyền thống.
IV. Đánh giá quang xúc tác ánh sáng khả kiến phân hủy OTC
Thuốc kháng sinh tồn dư trong nguồn nước đe dọa nghiêm trọng đến hệ sinh thái và sức khỏe con người. Oxytetracycline (OTC) là hoạt chất kháng sinh phổ rộng có cấu trúc vòng thơm phức tạp và bền vững. Phương pháp quang xúc tác ánh sáng khả kiến cung cấp giải pháp xử lý triệt để mà không tạo bùn thải độc hại. Hệ vật liệu biến tính xúc tác phản ứng quang phân hủy OTC với tốc độ cao. Dưới tác dụng của ánh sáng, chất xúc tác sinh ra các gốc tự do có tính oxy hóa mạnh. Các gốc này tấn công trực tiếp vào cấu trúc mạch vòng của phân tử OTC. Quá trình phân hủy chất ô nhiễm hữu cơ chuyển hóa OTC thành các hợp chất phân tử nhỏ, khí CO2 và H2O.
4.1. Hiệu năng phân hủy kháng sinh oxytetracycline của các hệ xúc tác
Thực nghiệm kiểm tra nồng độ OTC bằng phương pháp quang phổ UV-Vis và sắc ký lỏng hiệu năng cao HPLC. Vật liệu g-C3N4 nguyên bản chỉ phân hủy được một phần nhỏ OTC sau 120 phút chiếu sáng khả kiến. Sau khi gắn các hạt nano kim loại quý Au, Ag hoặc Pt, hiệu suất phân hủy OTC tăng lên rõ rệt và đạt trên 90%. Hệ xúc tác Pt/g-C3N4 và Au/g-C3N4 thể hiện hằng số tốc độ phản ứng biểu kiến cao gấp nhiều lần so với nền đơn chất. Khả năng hấp phụ OTC ban đầu trên bề mặt xốp tạo điều kiện thuận lợi cho phản ứng phân hủy tiếp theo. Chất xúc tác duy trì hoạt tính ổn định sau 5 chu kỳ phản ứng liên tiếp mà không bị quang ăn mòn.
4.2. Xác định các gốc tự do hoạt động chính qua thử nghiệm bắt gốc
Thực nghiệm bắt gốc tự do sử dụng các chất bẫy chuyên biệt để làm sáng tỏ cơ chế phân hủy quang hóa. Isopropanol được sử dụng để bẫy gốc hydroxyl, benzoquinone để bẫy gốc superoxide và amoni oxalat để bẫy lỗ trống quang sinh. Kết quả phân tích chỉ ra rằng gốc superoxide và lỗ trống đóng vai trò chủ đạo trong quá trình bẻ gãy phân tử OTC. Gốc tự do tấn công vào các nhóm chức phenol, amin và liên kết đôi trên khung sườn OTC. Các phản ứng oxy hóa liên tiếp làm đứt gãy cấu trúc vòng thơm thành các axit hữu cơ mạch thẳng. Cuối cùng, các chất trung gian bị khoáng hóa hoàn toàn thành các chất vô cơ an toàn cho môi trường.
V. Phân hủy chất ô nhiễm hữu cơ và quang phân tách nước
Chuyển đổi năng lượng mặt trời thành năng lượng hóa học sạch là mục tiêu cốt lõi của vật liệu quang xúc tác. Bên cạnh phân hủy chất ô nhiễm hữu cơ, hệ vật liệu nghiên cứu còn ứng dụng hiệu quả trong chuyển hóa khí nhà kính. Phản ứng khử quang hóa CO2 trên bề mặt g-C3N4 biến tính tạo ra các nhiên liệu có ích như CO và CH4. Đồng thời, cấu trúc dải năng lượng thuận lợi cho phép thực hiện phản ứng quang phân tách nước sinh hydro. Năng lượng mặt trời sạch được tích trữ trực tiếp dưới dạng liên kết hydro phân tử. Sự kết hợp giữa xử lý ô nhiễm và sản xuất năng lượng tái tạo tạo nên giá trị ứng dụng kép cho hệ vật liệu tiên tiến này.
5.1. Quang khử cacbon dioxit thành nhiên liệu sạch trên nền g C3N4
Phản ứng chuyển hóa CO2 được tiến hành trong hệ phản ứng pha khí dưới chiếu xạ ánh sáng khả kiến. Bề mặt g-C3N4 biến tính kim loại quý có ái lực hấp phụ mạnh đối với phân tử khí CO2. Electron quang sinh tích tụ trên hạt kim loại chuyển giao nhanh chóng sang phân tử CO2 bị hấp phụ. Quá trình khử đa điện tử diễn ra có chọn lọc cao, tạo thành khí CO và metan CH4 mà không cần chất khử phụ trợ độc hại. Sự phối hợp giữa kim loại quý và nền bán dẫn làm giảm thế vượt phản ứng kích hoạt CO2. Tốc độ sinh sản phẩm carbon hữu ích cao hơn gấp nhiều lần so với g-C3N4 chưa biến tính.
5.2. Định hướng ứng dụng trong quang phân tách nước sinh hydro
Hệ vật liệu sở hữu vị trí đáy dải dẫn âm hơn thế khử chuẩn của cặp H+/H2, tạo động lực nhiệt động học mạnh mẽ. Khi được kích thích bởi ánh sáng khả kiến, electron tự do khử ion hydro trong nước thành khí hydro sạch. Quá trình quang phân tách nước sinh hydro diễn ra liên tục với sự hỗ trợ của kim loại quý đóng vai trò đồng xúc tác thoát hydro. Năng lượng vùng cấm bandgap hẹp tối ưu hóa khả năng khai thác dải quang phổ mặt trời. Vật liệu có độ bền quang hóa tuyệt vời trong môi trường nước mà không bị phân rã cấu trúc. Đây là giải pháp xanh đầy triển vọng cho ngành năng lượng hydro tương lai.
Mục lục chi tiết luận án
Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Tải đầy đủ (137 trang)Trích đoạn nội dung luận án
Tải xuống để đọc toàn bộĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN Đinh Thị Thuý Hằng NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP HỆ VẬT LIỆU KIM LOẠI (Au, Ag, Pt)/ g-C3N4, OXIT KIM LOẠI (N-TiO2-d, g-Fe2O3)/g-C3N4 VÀ ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC TRONG QUÁ TRÌNH PHÂN HUỶ OXYTETRACYCLINE VÀ CHUYỂN HOÁ CACBON DIOXIT Chuyên ngành: Hoá môi trường Mã số: 9440112.05 NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. NGUYỄN THANH BÌNH 2. NGUYỄN ĐÌNH BẢNG Hà Nội – 2024 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu được thực hiện bởi chính nghiên cứu sinh trong khoảng thời gian học tập. Các số liệu và kết quả nghiên cứu trong luận án là trung thực, khoa học và chưa được công bố trong bất kỳ công trình khoa học nào bởi một tác giả khác không thuộc nhóm nghiên cứu.
Việc sử dụng số liệu trong luận án đều được sự đồng ý của các đồng tác giả của các công trình đã công bố và có nguồn gốc rõ ràng. Luận án được tài trợ một phần bởi Quỹ Phát triển Khoa học và Công nghệ Quốc gia (NAFOSTED) với đề tài mã số 104. Nguyễn Thanh Bình làm chủ nhiệm. Nghiên cứu sinh Đinh Thị Thuý Hằng ii LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, em xin được bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc nhất tới PGS.
Nguyễn Thanh Bình và PGS. Nguyễn Đình Bảng đã tận tình hướng dẫn, chỉ bảo để em có thể vượt qua những khó khăn trong quá trình nghiên cứu và hoàn thành luận án. Đặc biệt trong giai đoạn dịch bệnh COVID-19 đã làm gián đoạn thực nghiệm và nghiên cứu, các Thầy đã luôn động viên, chia sẻ, khích lệ và hỗ trợ để em có tinh thần lạc quan và động lực hoàn thiện Luận án này. Em xin chân thành cảm ơn các Thầy.
Em xin cảm ơn các Thầy giáo, Cô giáo trong Khoa Hóa học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc Gia Hà Nội; đặc biệt là các Thầy giáo, Cô giáo phòng thí nghiệm Hóa Môi trường đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt thời gian học tập, nghiên cứu cũng như đã nhận xét, góp ý cho em trong quá trình thực hiện các nội dung nghiên cứu. Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các anh chị em cộng sự và các đồng nghiệp đến từ các Trung tâm, các Viện nghiên cứu đã nhiệt tình giúp đỡ để tôi hoàn thành công trình nghiên cứu này. Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn đến ban lãnh đạo và các đồng nghiệp tại Viện Môi trường, Trường Đại học Hàng hải Việt Nam đã tạo điều kiện thuận lợi trong công tác để tôi có thể học tập và nghiên cứu trong thời gian vừa qua. Và con xin gửi lời cảm ơn chân thành đến gia đình đã luôn là chỗ dựa về tinh thần, luôn ủng hộ, động viên và tạo mọi điều kiện để con có thể hoàn thành Luận án.
Trân trọng! Nghiên cứu sinh Đinh Thị Thuý Hằng iii MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN. ii LỜI CẢM ƠN .iii MỤC LỤC. iv DANH MỤC HÌNH VẼ. vii DANH MỤC CÁC BẢNG.
xi DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT. xii MỞ ĐẦU. Tổng quan về sự phát thải cacbon dioxit và các chất kháng sinh trong môi trường. Tổng quan về cacbon dioxit.
Tổng quan về thuốc kháng sinh Oxytetracyline. Chuyển hoá CO2 và phân huỷ thuốc kháng sinh bằng phương pháp quang xúc tác. Tổng quan về quá trình quang xúc tác. Các loại vật liệu quang xúc tác trên cơ sở g-C3N4.
Chuyển hoá CO2 bằng vật liệu quang xúc tác trên cơ sở g-C3N4. Phân huỷ OTC bằng vật liệu quang xúc tác trên cơ sở g-C3N4. Phương pháp tổng hợp hệ vật liệu g-C3N4 biến tính. Phương pháp tổng hợp g-C3N4.
Phương pháp tổng hợp hệ vật liệu g-C3N4 biến tính bằng kim loại quý. Phương pháp tổng hợp hệ vật liệu g-C3N4 biến tính bằng oxit kim loại. Nội dung nghiên cứu. Hoá chất, dụng cụ và thiết bị.
Dụng cụ, thiết bị. Tổng hợp các vật liệu quang xúc tác. Tổng hợp vật liệu g-C3N4. Tổng hợp vật liệu quang xúc tác MeNP/g-C3N4.
Tổng hợp vật liệu quang xúc tác MeOx/g-C3N4. Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc vật liệu quang xúc tác. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD). Phương pháp phổ hồng ngoại (IR).
Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Vis DRS). Hiển vi điện tử truyền qua (TEM). Phương pháp phổ huỳnh quang (PL). Phương pháp quang phổ quang điện tử tia X (XPS).
Khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu trong phản ứng phân huỷ OTC. Khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu trong phản ứng phân huỷ OTC. Khảo sát khả năng bắt gốc đối với các vật liệu MeNP/g-C3N4. Xác định nồng độ OTC trong dung dịch.
Khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu trong phản ứng khử CO2. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN. Đặc trưng và hoạt tính quang xúc tác của MeNP/g-C3N4. Đặc trưng cấu trúc của vật liệu xúc tác g-C3N4.
Đặc trưng cấu trúc của vật liệu xúc tác MeNP/g-C3N4. Hoạt tính xúc tác quang của MeNP/g-C3N4 trong phản ứng oxy hoá OTC 69 3. Hoạt tính xúc tác quang của MeNP/g-C3N4 trong phản ứng khử CO2. Đặc trưng và hoạt tính quang xúc tác của MeOx/g-C3N4.
Đặc trưng cấu trúc của vật liệu xúc tác MeOx/g-C3N4. Hoạt tính xúc tác quang phân hủy OTC của vật liệu MeOx/g-C3N4. Hoạt tính xúc tác quang phân huỷ CO2 của MeOx/g-C3N4. Cơ chế đề xuất cho quá trình quang xúc tác và Và so sánh hoạt tính của các hệ vật liệu.
Cơ chế đề xuất cho phản ứng quang khử CO2 và oxy hoá OTC trên hệ xúc tác MeNP/g-C3N4. Cơ chế đề xuất cho quá trình quang xúc tác của hệ vật liệu MeOx/g-C3N4 97 3. So sánh hoạt tính quang xúc tác của các hệ vật liệu. 103 ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN.
105 CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CÓ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN. 106 v TÀI LIỆU THAM KHẢO. 123 vi DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1. Công thức cấu tạo của nhóm kháng sinh Tetracycline (đối với TC, CTC và OTC: R1 lần lượt là H, Cl và H; R2 là CH3; R3 là OH; R4 lần lượt là H, H và OH).
Hệ xúc tác quang liên hợp dị thể dạng Z (Z-scheme). Cấu trúc vật liệu g-C3N4. Cơ chế phân huỷ OTC bằng PCO/O3 tại điều kiện tối ưu. Phân bố kích thước hạt vàng khi chế tạo bằng phương pháp Turkevich đảo ngược: (1) phương pháp đảo ngược, (2) phương pháp đảo ngược kết hợp với tối ưu pH, và (3) phương pháp đảo ngược, tối ưu hoá pH và bổ sung thêm axit citric.
Số lượng các công bố về vật liệu g-C3N4 biến tính bằng oxit kim loại [136]. Quy trình tổng hợp vật liệu AuCN. Quy trình tổng hợp vật liệu quang xúc tác PtCN. Quy trình tổng hợp vật liệu quang xúc tác AgCN.
Quy trình tổng hợp vật liệu quang xúc tác x% N-TiO2-d/g-C3N4. Quy trình tổng hợp vật liệu quang xúc tác g-Fe2O3/g-C3N4. Hệ phản ứng quang xúc tác sử dụng trong nghiên cứu. Hệ phản ứng khử CO2 trong pha khí bằng các vật liệu composit trên cơ sở g- C3N4.
Giản đồ nhiễu xạ tia X của các mẫu vật liệu g-C3N4 theo nhiệt độ nung. Các sản phẩm trung gian trong quá trình tổng hợp g-C3N4 từ melamin. Phổ IR của các mẫu vật liệu g-C3N4 tổng hợp ở các nhiệt độ khác nhau. Phổ UV-Vis DRS của vật liệu g-C3N4 tổng hợp ở các nhiệt độ khác nhau.
Giản đồ nhiễu xạ tia X của hệ vật liệu AuCN. Giản đồ nhiễu xạ tia X của hệ vật liệu PtCN. Giản đồ nhiễu xạ tia X của các mẫu AgCN. Phổ IR của các vật liệu AuCN.
Phổ IR của các vật liệu PtCN. Phổ IR của các vật liệu AgCN. a) Phổ UV-Vis DRS của mẫu vật liệu xúc tác quang AuCN; b) Đồ thị tính năng lượng Eg. a) Phổ UV-Vis DRS của mẫu vật liệu xúc tác quang PtCN; b) Đồ thị tính vii năng lượng Eg.
(a) Phổ UV-Vis DRS của mẫu AgCN; (b) Đồ thị tính mức năng lượng Eg 64 Hình 3. Kết quả chụp ảnh TEMcủa mẫu AuCN. Kết quả chụp ảnh TEM các mẫu (a) 0,5PtCN; (b) 1PtCN; (c) 1,5PtCN. Kết quả chụp TEM mẫu AgCN.
Phổ PL của một số hệ vật liệu MeNP/g-C3N4. Phổ quang điện tử tia X của 0,5AuCN: (a) Phổ độ phân giải cao của Au-4f, (b) Phổ có độ phân giải cao của O-1s; (c) phổ độ phân giải cao của C-1s; (d) Phổ có độ phân giải cao của N-1s. Phổ quang điện tử tia X của 1PtCN: (a) Phổ độ phân giải cao của Pt-4f, (b) Phổ có độ phân giải cao của O-1s; (c) phổ độ phân giải cao của C-1s; (d) Phổ có độ phân giải cao của N-1s. Sự biến đổi của Ct/C0 và hiệu suất quang phân huỷ OTC của vật liệu AuCN theo thời gian.
Sự biến đổi của Ct/C0 và hiệ suất quang phân huỷ OTC của vật liệu PtCN theo thời gian. Sự biến đổi của Ct/C0 và hiệ suất phân huỷ OTC của vật liệu AgCN theo thời gian. Động học phản ứng quang phân huỷ OTC bằng xúc tác: (a) AuCN; (b) AgCN; (c) PtCN. Biểu đồ biểu diễn sự phụ thuộc của khối lượng vật liệu xúc tác AuCN tới khả năng quang phân huỷ OTC theo thời gian.
Biểu đồ biểu diễn sự phụ thuộc của khối lượng vật liệu xúc tác PtCN tới khả năng quang phân huỷ OTC theo thời gian. Biểu đồ biểu diễn sự phụ thuộc của khối lượng vật liệu xúc tác AgCN tới khả năng quang phân huỷ OTC theo thời gian. Động học phản ứng phân huỷ OTC theo khối lượng xúc tác quang: (a) AuCN; (b) PtCN; (c) AgCN. Biểu đồ biểu diễn sự phụ thuộc của pH tới khả năng quang phân huỷ OTC bằng vật liệu xúc tác 0,5AuCN.
Biểu đồ biểu diễn sự phụ thuộc của pH tới khả năng quang phân huỷ OTC bằng vật liệu xúc tác 1AgCN. Biểu đồ biểu diễn sự phụ thuộc của pH tới khả năng quang phân huỷ OTC bằng vật liệu xúc tác 1PtCN. Động học phản ứng phân huỷ OTC của các chất xúc tác: (a) AuCN, (b) PtCN và (c) AgCN tại các giá trị pH khảo sát. Ảnh hưởng của chất bắt gốc (EDTA, BQ, IPA) tới hiệu suất phân huỷ OTC của các vật liệu MeNP/g-C3N4.
Kết quả khảo sát khả năng khử CO2 bằng các loại vật liệu (a) AuCN, (b) AgCN và (c) PtCN. Giản đồ nhiễu xạ tia X của vật liệu (a) FeCN và (b) TiCN. Phổ FITR của: (a) TiCN và (b) FeCN. a) Phổ UV-Vis DRS của mẫu vật liệu xúc tác quang g-C3N4 và TiCN; b) Đồ thị tính năng lượng Eg .
Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ
Trích dẫn luận án này
Đinh Thị Thuý Hằng (2024). Nghiên cứu tổng hợp vật liệu kim loại/g-C3N4 và đánh giá hoạt tính quang xúc tác [Luận án tiến sĩ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội]. LuanAn.net. https://luanan.net/khoa-hoc-tu-nhien/tong-hop-he-vat-lieu-kim-loai-au-ag-ptgc3n4-oxit-kim-loai-ntio2-fe2o3gc3n4-va
Câu hỏi thường gặp
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu kim loại/g-C3N4 và đánh giá hoạt tính quang xúc tác" nghiên cứu về vấn đề gì?
"Nghiên cứu vật liệu kim loại mới, đánh giá hoạt tính quang xúc tác, tiềm năng ứng dụng trong phân hủy oxytetracycline và chuyển hóa CO2."
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu kim loại/g-C3N4 và đánh giá hoạt tính quang xúc tác" được bảo vệ tại trường nào?
Luận án này được bảo vệ tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội. Năm bảo vệ: 2024.
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu kim loại/g-C3N4 và đánh giá hoạt tính quang xúc tác" thuộc chuyên ngành gì?
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu kim loại/g-C3N4 và đánh giá hoạt tính quang xúc tác" thuộc chuyên ngành Hoá môi trường. Danh mục: Khoa Học Tự Nhiên.
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu kim loại/g-C3N4 và đánh giá hoạt tính quang xúc tác" có bao nhiêu trang?
Luận án "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu kim loại/g-C3N4 và đánh giá hoạt tính quang xúc tác" có 137 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.
Cách tải luận án "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu kim loại/g-C3N4 và đánh giá hoạt tính quang xúc tác" về máy như thế nào?
Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.