Luận án tiến sĩ: Khả năng xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 biến tính kim loại bằng phương pháp DFT - Phạm Thị Bé, ĐH Sư phạm Hà Nội
Luận án tiến sĩ nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH bằng phương pháp phiếm hàm mật độ trên vật liệu GC3N4 mang kim loại oxide.
Luan An
Luận án tiến sĩ
Năm xuất bản
Số trang
159
Thời gian đọc
24 phút
Lượt xem
0
Lượt tải
0
Phí lưu trữ
50 Point
Tổng quan nhanh
- Chủ đề:
- 1. Tổng quan xử lý DDT và γ-HCH bằng xúc tác g-C3N4 và DFT
- Số trang:
- 159 trang
- Trường:
- Trường Đại học Sư phạm Hà Nội
- Chuyên ngành:
- Hóa lý thuyết và hóa lý
- Tác giả:
- Phạm Thị Bé
- Năm:
- 2022
Tóm tắt nội dung luận án
I. Tổng quan xử lý DDT và γ HCH bằng xúc tác g C3N4 và DFT
DDT (Dichlorodiphenyltrichloroethane) và Lindane (gamma-Hexachlorocyclohexane / γ-HCH) là các thuốc trừ sâu clo hữu cơ (Organochlorine pesticides - OCPs) độc hại. Các chất này thuộc nhóm chất ô nhiễm hữu cơ khó phân hủy (POPs). Chúng tích tụ sinh học cao trong chuỗi thức ăn. Môi trường đất và nước ngầm tại nhiều khu vực vẫn tồn lưu lượng lớn hóa chất bảo vệ thực vật. Việc xử lý triệt để các hợp chất bền vững này đòi hỏi công nghệ tiên tiến. Phương pháp quang xúc tác dị thể sử dụng vật liệu nền bán dẫn là giải pháp xanh hiệu quả. Vật liệu Graphitic carbon nitride (g-C3N4) sở hữu nhiều ưu điểm vượt trội về độ bền và tính kinh tế. Kết hợp nghiên cứu thực nghiệm với Lý thuyết phiếm hàm mật độ (DFT) giúp làm rõ bản chất tương tác vi mô. Mô phỏng lượng tử giải thích chính xác cơ chế phản ứng ở cấp độ nguyên tử.
1.1. Thực trạng ô nhiễm thuốc trừ sâu clo hữu cơ POPs
Thuốc trừ sâu clo hữu cơ (Organochlorine pesticides - OCPs) được sử dụng rộng rãi trong nông nghiệp suốt nhiều thập kỷ trước. DDT và Lindane (gamma-Hexachlorocyclohexane / γ-HCH) có cấu trúc phân tử bền vững. Liên kết C-Cl bền gây cản trở quá trình tự phân hủy sinh học trong tự nhiên. Các chất này tồn lưu lâu dài trong đất, nước và mô mỡ sinh vật. Chúng gây suy giảm hệ sinh thái và gây hại cho sức khỏe con người. Nhiều công ước quốc tế đã xếp DDT và γ-HCH vào danh mục chất ô nhiễm hữu cơ khó phân hủy (POPs) cần loại bỏ khẩn cấp. Nhu cầu tìm kiếm vật liệu phân hủy nhanh và an toàn ngày càng cấp thiết.
1.2. Hạn chế của các phương pháp xử lý truyền thống
Phương pháp hấp phụ vật lý truyền thống chỉ chuyển pha chất ô nhiễm mà không tiêu diệt triệt để nguồn độc hại. Phương pháp chôn lấp hoặc xử lý hóa học thông thường dễ phát sinh chất thải thứ cấp nguy hiểm. Phương pháp đốt đòi hỏi chi phí năng lượng rất cao và có nguy cơ phát thải dioxin độc hại. Vì vậy, công nghệ oxy hóa nâng cao và phân hủy quang xúc tác nhận được sự quan tâm lớn. Sử dụng ánh sáng mặt trời để kích hoạt vật liệu quang xúc tác mang lại hiệu quả bền vững. Phân tích mô phỏng bằng Lý thuyết phiếm hàm mật độ (DFT) là công cụ then chốt để sàng lọc vật liệu xúc tác tối ưu trước khi ứng dụng thực địa.
II. Cấu trúc điện tử và vùng cấm của vật liệu gốc g C3N4
Graphitic carbon nitride (g-C3N4) là vật liệu bán dẫn hai chiều không chứa kim loại. Cấu trúc phẳng gồm các vòng triazine hoặc heptazine liên kết qua cầu nguyên tử nitơ. Vật liệu có độ bền nhiệt và độ bền hóa học cao trong môi trường khắc nghiệt. Tuy nhiên, g-C3N4 nguyên sinh có hiệu suất quang xúc tác bị giới hạn. Độ rộng vùng cấm khoảng 2.7 eV chỉ cho phép hấp thụ một phần dải ánh sáng khả kiến. Tốc độ tái kết hợp của cặp electron-lỗ trống quang sinh diễn ra khá nhanh. Để nâng cao hoạt tính, các phương pháp biến tính cấu trúc bề mặt được áp dụng. Tính toán DFT giúp khảo sát sâu cấu trúc điện tử và vùng cấm (Electronic structure & Band gap) nhằm định hướng cải biến vật liệu một cách chính xác.
2.1. Cấu trúc hình học và đặc tính quang của g C3N4
Mô hình mạng lưới của Graphitic carbon nitride (g-C3N4) được tối ưu hóa hình học qua tính toán DFT. Các thông số ô mạng và độ dài liên kết C-N phản ánh tính liên hợp pi mạnh mẽ. Đám mây điện tử bất định xứ trên toàn khung mạng tạo điều kiện thuận lợi cho việc truyền dẫn điện tích. Phổ hấp thụ quang tử ngoại - khả kiến (UV-Vis) cho thấy bờ hấp thụ năng lượng nằm gần 460 nm. Vị trí vùng hóa trị (VB) và vùng dẫn (CB) của g-C3N4 phù hợp cho các phản ứng oxy hóa khử quang hóa. Tuy nhiên, diện tích bề mặt riêng và khả năng bắt giữ photon vẫn cần cải thiện thông qua phối trộn cấu trúc nano.
2.2. Biến tính g C3N4 bằng kim loại và oxide kim loại
Biến tính g-C3N4 bằng cách gắn đơn nguyên tử kim loại chuyển tiếp (Fe, Ni, Cu) hoặc cụm oxide kim loại (TiO2, ZnO) mang lại bước tiến lớn. Các nguyên tử kim loại neo giữ trên các hốc khuyết tật nitơ của khung g-C3N4. Quá trình này điều chỉnh mật độ trạng thái (PDOS) và thu hẹp đáng kể độ rộng vùng cấm. Sự phân tách điện tích quang sinh được cải thiện rõ rệt, ngăn chặn hiện tượng tái tổ hợp e-/h+. Cấu trúc lai Me/g-C3N4 và TiO2/g-C3N4 mở rộng dải hấp thụ quang sang vùng ánh sáng nhìn thấy. Khả năng tương tác với phân tử hữu cơ được tăng cường mạnh mẽ.
III. Đánh giá năng lượng hấp phụ DDT và γ HCH trên g C3N4
Năng lượng hấp phụ (Adsorption energy) là chỉ số quyết định hiệu quả tương tác giữa chất phản ứng và bề mặt chất xúc tác. Bằng Lý thuyết phiếm hàm mật độ (DFT), cấu hình tương tác của phân tử thuốc trừ sâu trên vật liệu được xác định chi tiết. Phân tử DDT và Lindane (gamma-Hexachlorocyclohexane / γ-HCH) tiếp cận bề mặt qua nhiều hướng khác nhau. Bề mặt g-C3N4 nguyên sinh thể hiện lực liên kết van der Waals yếu đối với các hợp chất POPs này. Khi biến tính với sắt (Fe), niken (Ni) hoặc titanium dioxide (TiO2), năng lượng hấp phụ tăng lên rõ rệt. Quá trình hấp phụ hóa học diễn ra nhờ sự chuyển dịch mật độ điện tích giữa tâm kim loại và nguyên tử clo trên phân tử chất ô nhiễm.
3.1. Tương tác hấp phụ của DDT trên Me g C3N4 và TiO2 g C3N4
Phân tử DDT (Dichlorodiphenyltrichloroethane) sở hữu nhóm trichloromethyl và hai vòng thơm gắn clo. Trên hệ vật liệu Fe/g-C3N4 và Ni/g-C3N4, nguyên tử clo của DDT tương tác trực tiếp với tâm kim loại. Năng lượng hấp phụ âm hơn đáng kể so với nền g-C3N4 thuần túy. Phân tích orbital phân tử biên HOMO-LUMO cho thấy sự xen phủ orbital d của kim loại và orbital p của clo. Đối với hệ TiO2/g-C3N4, liên kết phối trí giữa vòng thơm và bề mặt oxit thúc đẩy sự định hướng không gian tối ưu. Cấu hình này làm suy yếu liên kết nội phân tử của DDT, tạo tiền đề thuận lợi cho bước phân hủy tiếp theo.
3.2. Hành vi hấp phụ của Lindane γ HCH trên hệ vật liệu
Lindane (gamma-Hexachlorocyclohexane / γ-HCH) có cấu trúc vòng ghế không phẳng với sáu nguyên tử clo ở các vị trí axial và equatorial. Năng lượng hấp phụ (Adsorption energy) của γ-HCH phụ thuộc vào cấu hình định hướng của các liên kết C-Cl đối diện bề mặt xúc tác. Bề mặt Fe/g-C3N4 thể hiện ái lực điện tử mạnh, kéo dài khoảng cách liên kết C-Cl của γ-HCH. Phân bố điện tích Bader chứng minh dòng chuyển dịch electron từ chất bán dẫn sang phân tử thuốc trừ sâu. Khả năng giữ chặt phân tử hữu cơ trên bề mặt giúp tăng xác suất va chạm hiệu quả với các tác nhân quang hóa.
IV. Cơ chế phân hủy quang xúc tác DDT và γ HCH theo DFT
Cơ chế phân hủy quang xúc tác (Photocatalytic degradation mechanism) đóng vai trò cốt lõi trong xử lý triệt để POPs. Dưới tác dụng của ánh sáng, vật liệu sinh ra các hạt tải điện gồm electron dẫn (e-) và lỗ trống hóa trị (h+). Các hạt này phản ứng với nước và oxy hòa tan để tạo thành các gốc tự do có hoạt tính cao như superoxide (•O2-) và hydroxyl (•OH). Sự suy giảm liên kết hóa học của DDT và γ-HCH diễn ra từng bước. Phân cắt liên kết C-Cl (Dechlorination) là giai đoạn quyết định tốc độ phản ứng tổng thể. Tính toán rào cản năng lượng hoạt hóa bằng DFT khẳng định xúc tác biến tính làm giảm đáng kể năng lượng kích hoạt phản ứng khử clo.
4.1. Quá trình phân cắt liên kết C Cl và khử clo hóa
Quá trình phân cắt liên kết C-Cl (Dechlorination) bắt đầu khi electron quang sinh tấn công vào tâm clo mang điện tích dương cục bộ. Bậc liên kết (Bond Order) của C-Cl giảm mạnh, dẫn đến sự đứt gãy liên kết thuận lợi. Đối với DDT, phản ứng tách clo chuyển hóa chất mẹ thành các chất trung gian ít độc hơn như DDD và DDE trước khi mở vòng thơm. Đối với Lindane (gamma-Hexachlorocyclohexane / γ-HCH), quá trình khử clo liên tiếp loại bỏ từng nguyên tử clo khỏi khung hydrocarbon. Kim loại Fe và Ni đóng vai trò chất bẫy electron, thúc đẩy chu trình truyền điện tích liên tục vào liên kết C-Cl.
4.2. Vai trò của gốc tự do và lộ trình khoáng hóa hoàn toàn
Sau giai đoạn khử clo hóa sơ cấp, các mảnh trung gian hữu cơ tiếp tục bị tấn công bởi gốc hydroxyl (•OH) và lỗ trống (h+). Lực oxy hóa mạnh mẽ phá vỡ các vòng thơm và chuỗi hydrocarbon no. Các chất trung gian chuyển hóa thành hợp chất hữu cơ mạch ngắn như axit carboxylic và aldehyde. Cuối cùng, phản ứng quang xúc tác dẫn đến quá trình khoáng hóa hoàn toàn thành CO2, H2O và ion Cl-. Bề mặt Graphitic carbon nitride (g-C3N4) duy trì độ ổn định cấu trúc cao sau nhiều chu kỳ phản ứng lặp lại, đảm bảo không giải phóng các sản phẩm phụ độc hại ra môi trường.
V. Ý nghĩa thực tiễn của mô phỏng DFT trong xử lý môi trường
Ứng dụng Lý thuyết phiếm hàm mật độ (DFT) mang lại cách tiếp cận hiện đại và kinh tế trong nghiên cứu môi trường. Phương pháp mô phỏng lượng tử cho phép dự đoán chính xác hoạt tính của vật liệu trước khi chế tạo thực nghiệm. Nhờ đó, thời gian và chi phí thử nghiệm phòng thí nghiệm được cắt giảm đáng kể. Kết quả nghiên cứu làm sáng tỏ mối quan hệ giữa cấu trúc điện tử và vùng cấm (Electronic structure & Band gap) với hoạt tính xúc tác. Các phát hiện cung cấp cơ sở khoa học vững chắc để phát triển các thế hệ xúc tác quang hiệu năng cao. Đây là nền tảng kỹ thuật quan trọng nhằm xử lý triệt để thuốc trừ sâu clo hữu cơ (Organochlorine pesticides - OCPs) trong thực tế.
5.1. Tối ưu hóa thiết kế vật liệu xúc tác quang cấu trúc nano
Mô phỏng DFT giúp xác định chính xác vị trí neo giữ kim loại bền vững nhất trên mạng tinh thể g-C3N4. Các thông số về năng lượng liên kết và mật độ trạng thái điện tử hướng dẫn quy trình tổng hợp vật liệu nano theo chủ đích. Việc kết hợp đơn nguyên tử kim loại hoặc heterojunction TiO2/g-C3N4 tạo ra hiệu ứng cộng hưởng tối ưu. Hệ thống phân chia pha nano giúp tăng diện tích tiếp xúc và tăng hiệu suất chuyển hóa photon ánh sáng mặt trời. Kết quả tính toán cung cấp các tiêu chí kỹ thuật chuẩn mực để mở rộng quy mô sản xuất vật liệu thương mại.
5.2. Định hướng xử lý triệt để thuốc trừ sâu clo hữu cơ OCPs
Nghiên cứu mở ra triển vọng ứng dụng thực tế để làm sạch đất và nguồn nước nhiễm chất ô nhiễm hữu cơ khó phân hủy (POPs). Quy trình phân hủy quang xúc tác trên nền Graphitic carbon nitride (g-C3N4) có thể tích hợp vào các trạm xử lý nước thải công nghiệp hoặc khu vực ô nhiễm nông nghiệp cục bộ. Năng lượng ánh sáng tự nhiên được tận dụng tối đa, giúp giảm thiểu chi phí vận hành. Giải pháp này đáp ứng xu thế công nghệ xanh, bảo vệ an toàn nguồn nước và hướng tới nền nông nghiệp bền vững.
Mục lục chi tiết luận án
Tải xuống file đầy đủ để xem toàn bộ nội dung
Tải đầy đủ (159 trang)Trích đoạn nội dung luận án
Tải xuống để đọc toàn bộBỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM HÀ NỘI PHẠM THỊ BÉ NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XỬ LÝ DDT VÀ γ-HCH TRÊN MỘT SỐ KIM LOẠI VÀ OXIDE KIM LOẠI MANG TRÊN g-C3N4 BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHIẾM HÀM MẬT ĐỘ LIÊN KẾT CHẶT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC HÀ NỘI - 2022 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM HÀ NỘI PHẠM THỊ BÉ NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XỬ LÝ DDT VÀ γ-HCH TRÊN MỘT SỐ KIM LOẠI VÀ OXIDE KIM LOẠI MANG TRÊN g-C3N4 BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHIẾM HÀM MẬT ĐỘ LIÊN KẾT CHẶT Chuyên ngành: Hóa lí thuyết và hóa lí Mã số: 9440119 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC Người hướng dẫn khoa học: 1. Nguyễn Ngọc Hà 2. Nguyễn Thị Thu Hà HÀ NỘI – 2022 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi dưới sự hướng dẫn của GS. Nguyễn Ngọc Hà và TS.
Nguyễn Thị Thu Hà. Các kết quả của luận án là trung thực và chưa từng được công bố trong bất kì công trình nào khác. Hà Nội, tháng 12 năm 2022 Tác giả Phạm Thị Bé LỜI CẢM ƠN Trong quá trình hoàn thành luận án, tôi đã nhận được sự giúp đỡ vô cùng quý báu của các tập thể và cá nhân. Tôi xin bày tỏ lòng cảm ơn sâu sắc đến GS.
Nguyễn Ngọc Hà và TS. Nguyễn Thị Thu Hà, những người đã nhiệt tình hướng dẫn và giúp đỡ tôi trong quá trình thực hiện và hoàn thành luận án. Tôi xin chân thành cảm ơn Ban Giám hiệu, Phòng Sau đại học, Khoa Hóa học, Bộ môn Hóa lí thuyết và hóa lí – Trường Đại học Sư phạm Hà Nội, Bộ môn hóa học – Khoa khoa học tự nhiên và công nghệ – Trường Đại học Tây Nguyên đã tạo điều kiện giúp đỡ tôi hoàn thành luận án này. Xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến gia đình, đồng nghiệp, bạn bè tôi đã động viên, khuyến khích và hỗ trợ tôi trong quá trình học tập và nghiên cứu.
Hà Nội, tháng 12 năm 2022 Tác giả Phạm Thị Bé MỤC LỤC Trang MỞ ĐẦU. Lý do chọn đề tài. Mục tiêu và nhiệm vụ nghiên cứu. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu.
Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án. Những điểm mới của luận án. Bố cục của luận án. Lý thuyết phiếm hàm mật độ.
Cơ sở của lý thuyết phiếm hàm mật độ. Hiệu chỉnh tương tác phân tán trong các tính toán DFT – phương pháp DFT-D. Lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian (TD - DFT). Phương pháp phiếm hàm mật độ liên kết chặt GFN-xTB.
Tổng quan về phương pháp GFN-xTB. Cơ sở lý thuyết của phương pháp GFN-xTB. Phương pháp động lực học phân tử Moleculer Dynamic (MD). Thế năng tương tác giữa các hạt trong hệ.
Tích phân phương trình chuyển động, thuật toán Verlet. TỔNG QUAN VỀ HỆ CHẤT NGHIÊN CỨU VÀ PHƯƠNG PHÁP TÍNH TOÁN. Graphitic carbon nitride (g-C3N4). Vật liệu quang xúc tác.
Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước. Phương pháp tính toán. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN. CẤU TRÚC HÌNH HỌC, TÍNH CHẤT ELECTRON VÀ TÍNH CHẤT QUANG CỦA g-C3N4.
Cấu trúc hình học của g-C3N4. Tính chất electron và tính chất quang của g-C3N4. BIẾN TÍNH g-C3N4 BẰNG NGUYÊN TỬ KIM LOẠI (Me) VÀ CLUSTER OXIDE KIM LOẠI (MexOy). Biến tính g-C3N4 bởi các kim loại Me (K, Ca, Ga, Fe, Ni, và Cu).
Biến tính g-C3N4 bởi các oxide kim loại MexOy (ZnO, TiO2). TÍNH CHẤT ELECTRON VÀ TÍNH CHẤT QUANG CỦA CÁC HỆ VẬT LIỆU Me (Me = Ni, Fe)/g-C3N4, TiO2/g-C3N4. KHẢ NĂNG HẤP PHỤ CỦA DDT VÀ HCH TRÊN g-C3N4, Me/g- C3N4 (Me = Fe, Ni) VÀ TiO2/g-C3N4. Cấu trúc hình học và tính chất electron của DDT, HCH.
Khả năng hấp phụ của DDT và HCH trên g-C3N4, Me/g-C3N4 (Me = Fe, Ni) và TiO2/g-C3N4. ĐỀ XUẤT CƠ CHẾ MỚI VỀ SỰ PHÂN HỦY DDT VÀ HCH DƯỚI TÁC DỤNG XÚC TÁC QUANG .125 KIẾN NGHỊ NHỮNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO .128 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ .129 TÀI LIỆU THAM KHẢO .130 DANH MỤC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT Viết tắt Nguyên bản tiếng anh Tạm dịch AO Atomic Orbital Orbital nguyên tử AOP Advanced Oxydation Process Phương pháp oxy hóa nâng cao BO Bond Order Bậc liên kết BVTV Bảo vệ thực vật CB Conduction Band Vùng dẫn DDT Dichlorodiphenyltrichloroethane DFT Density Functional Theory Lý thuyết phiếm hàm mật độ e Electron Electron EA Electron Affinity Ái lực electron Eads Adsorption Energy Năng lượng hấp phụ Eg Band gap Năng lượng vùng cấm Erel Relative Energy Năng lượng tương đối FOD Fractional Occupation Density Mật độ bị chiếm từng phần Fourier Transformed Infrared Phổ hồng ngoại biến đổi FTIR Spectroscopy Fourier g-C3N4 Graphitic carbon nitride Generalized Gradient GGA Sự gần đúng gradient suy rộng Approxymation GEI Global Electrophilicity Indexes Chỉ số electronphile toàn phần HCH Hexachlorocyclohexane Orbital phân tử bị chiếm có HOMO Highest Occupied Molecular Orbital mức năng lượng cao nhất IP Ionization Potential Thế ion hóa Lowest Unoccupied molecular Orbital phân tử chưa bị chiếm LUMO Orbital có mức năng lượng thấp nhất Phiếm hàm tương quan trao đổi PBE Perdew – Burke - Ernzerhof PBE PDOS Partial Density of State Mật độ trạng thái riêng POP Persistent Organic Pollutants Hợp chất hữu cơ khó phân hủy SC Semiconductor Chất bán dẫn SCF Self-Consistent Field Trường tự hợp UV-Vis Ultraviolet-Visible Tử ngoại-khả kiến VB Valence Band Vùng hóa trị vdW van der Waals van der Waals VOC Volatile Organic Compounds Chất hữu cơ dễ bay hơi WFT Wave Functional Theory Lý thuyết hàm sóng XRD X-Ray Diffraction Nhiễu xạ tia X DANH MỤC CÁC BẢNG Trang Bảng 1. Mô tả các bộ cơ sở AO loại Slater. Tham số thực nghiệm toàn phần trong phương pháp GFN-xTB.
Các thông số cấu trúc của cGN và pGN. Các thông số IP, EA và GEI của cGN và pGN. Các thành phần đóng góp vào kích thích đầu tiên của g-C3N4. Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu của Me (K, Ca, Ga, Fe, Ni và Cu) trên g-C3N4.
Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu. Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu của TiO2. Các giá trị IP, EA và GEI của g-C3N4, Me/g-C3N4 (Me = (Fe, Ni), TiO2/g-C3N4. Năng lượng band gap (Eg), các giá trị EVB và ECB của g-C3N4, Me/g-C3N4 (Me = Ni, Fe), TiO2/g-C3N4.
Các thành phần đóng góp vào kích thích đầu tiên của Ni/g-C3N4. Các thành phần đóng góp vào kích thích đầu tiên của Fe/g-C3N4. Các thành phần đóng góp vào kích thích đầu tiên của TiO2/g-C3N4. Độ dài liên kết (d) và góc liên kết (<) và các tính chất electron (IP, EA, GEI) của DDT.
Độ dài liên kết (d) và góc liên kết (<) và các tính chất electron (IP, EA, GEI) của HCH. Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu của DDT và HCH trên cGN và pGN. Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu của DDT và HCH trên cGN và pGN trong các dung môi khác nhau. Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu của DDT và HCH trên Fe/cGN và Fe/pGN.
Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành DDT-Fe/cGN (kJ mol1). Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành DDT-Fe/pGN (kJ mol1). Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học HCH thành HCH-Fe/cGN (kJ mol1). Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành HCH-Fe/pGN (kJ mol1).
Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu của DDT và HCH trên Fe/cGN và Fe/pGN trong các dung môi khác nhau. Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu của DDT và HCH trên Ni/cGN và Ni/pGN. Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành DDT-Ni/cGN (kJ mol1). Năng lượng tương đối (Erel) và đồ thị tương ứng biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành DDT-Ni/pGN (kJ mol1).
Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành HCH-Ni/cGN (kJ mol1). Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành HCH-Ni/pGN (kJ mol1). Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu của DDT và HCH trên Ni/cGN và Ni/pGN trong các dung môi khác nhau. Các thông số tính toán cho cấu hình tương tác tối ưu của DDT và HCH trên TiO2/cGN và TiO2/pGN.
Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành DDT-TiO2/cGN (kJ mol1). Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành DDT-TiO2/pGN (kJ mol1). Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học DDT thành HCH-TiO2/cGN (kJ mol1). Năng lượng tương đối (Erel) (a) và đồ thị tương ứng (b) biểu diễn 14 điểm ảnh trên đường hấp phụ hóa học HCH thành HCH-TiO2/pGN (kJ mol1).
Điện tích của các nguyên tử Cl trong phân tử DDT. Điện tích của các nguyên tử Cl trong phân tử HCH. Điện tích của các nguyên tử Cl trong phân tử DDT. Điện tích của các nguyên tử Cl trong phân tử HCH.
Điện tích của các nguyên tử Cl trong phân tử DDT. Điện tích của các nguyên tử Cl trong phân tử HCH. Năng lượng liên kết và độ dài liên kết giữa các nguyên tử .124 DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH, ĐỒ THỊ Trang Hình 2. Cấu trúc phân tử DDT.
Cấu trúc phân tử HCH. Cấu trúc g-C3N4 với cấu hình (a) s-triazine và (b) tri-s-triazine (heptazine) [126]. Cơ chế xúc tác quang của g-C3N4 [109]. Cấu trúc tối ưu của cGN.
Cấu trúc tối ưu của pGN. HOMO và LUMO của cGN tại đẳng giá trị 0,03 e Å-3. HOMO và LUMO của pGN tại đẳng giá trị 0,03 e Å-3. Hình ảnh các MO tham gia vào kích thích đầu tiên cGN.
Hình ảnh các MO tham gia vào kích thích đầu tiên pGN .46 tại đẳng giá trị 0,03 e Å-3. Hình ảnh FOD của cGN tại đẳng giá trị 0,03 e Å-3. Hình ảnh FOD của pGN tại đẳng giá trị 0,03 e Å-3 .
Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ
Trích dẫn luận án này
Phạm Thị Bé (2022). Nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp DFT [Luận án tiến sĩ, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội]. LuanAn.net. https://luanan.net/hoa-hoc/hoa-ly-thuyet/luan-an-tien-si-xu-ly-ddt-va-gamma-hch-tren-g-c3n4-bang-phuong-phap-dft
Câu hỏi thường gặp
Luận án "Nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp DFT" nghiên cứu về vấn đề gì?
Luận án tiến sĩ nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH bằng phương pháp phiếm hàm mật độ trên vật liệu GC3N4 mang kim loại oxide.
Luận án "Nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp DFT" được bảo vệ tại trường nào?
Luận án này được bảo vệ tại Trường Đại học Sư phạm Hà Nội. Năm bảo vệ: 2022.
Luận án "Nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp DFT" thuộc chuyên ngành gì?
Luận án "Nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp DFT" thuộc chuyên ngành Hóa lí thuyết và hóa lí. Danh mục: Hóa Lý Thuyết.
Luận án "Nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp DFT" có bao nhiêu trang?
Luận án "Nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp DFT" có 159 trang. Bạn có thể xem trước một phần tài liệu ngay trên trang web trước khi tải về.
Cách tải luận án "Nghiên cứu xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp DFT" về máy như thế nào?
Để tải luận án về máy, bạn nhấn nút "Tải xuống ngay" trên trang này, sau đó hoàn tất thanh toán phí lưu trữ. File sẽ được tải xuống ngay sau khi thanh toán thành công. Hỗ trợ qua Zalo: 0559 297 239.